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Nature子刊：氧空位工程改善羥基吸附促進(jìn)水分解，實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的高效CO2RR

電化學(xué)CO₂還原(CO₂RR)與可再生能源發(fā)電相結(jié)合被認(rèn)為是碳捕獲、利用和儲(chǔ)存(CCUS)技術(shù)中一個(gè)關(guān)鍵的步驟。同時(shí)，在CO₂RR產(chǎn)品中，高能量密度甲酸酯被認(rèn)為是最具成本效益和商業(yè)效益的產(chǎn)品。為了實(shí)現(xiàn)工業(yè)化目標(biāo)，開(kāi)發(fā)高效、高選擇性的CO₂RR催化劑是必不可少的。盡管人們付出了巨大的努力，但催化劑的性能仍然不能令人滿(mǎn)意。因此，制定合理有效的策略來(lái)設(shè)計(jì)高效的電催化劑和了解CO₂RR反應(yīng)路徑至關(guān)重要。

基于此，天津大學(xué)劉樂(lè)全課題組利用氧空位工程，通過(guò)加速Bi₂O₂CO₃(BOC)催化劑上的水解離來(lái)促進(jìn)CO₂RR轉(zhuǎn)化為甲酸酯。

選擇Bi₂O₂CO₃(BOC)是基于以下兩個(gè)考慮：

1.具有豐富的Bi-O鍵可用于氧空位工程，以促進(jìn)CO₂RR中的水分解；

2.BOC中的碳酸鹽物種有利于在同位素標(biāo)記的幫助下弄清CO₃*是否參與CO₂RR過(guò)程。

性能測(cè)試實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，最優(yōu)的BOC-2的甲酸酯法拉第效率達(dá)94%，部分電流密度為32.5 mA cm^?2；在流動(dòng)池中，該催化劑在200 mA cm^?2條件下的甲酸鹽產(chǎn)率可達(dá)3.0 mmol h^?1。

此外，動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，緩慢的水解以產(chǎn)生質(zhì)子源阻礙了甲酸鹽的生成；氧空位的引入通過(guò)強(qiáng)化羥基吸附而顯著地促進(jìn)了水分解，從而減少了甲酸鹽形成的Δμ_OH-w和能壘。此外，利用電子順磁共振(EPR)試驗(yàn)和拉曼光譜學(xué)同位素標(biāo)記的原位研究，證實(shí)CO₃*(CO₂吸附在氧位點(diǎn))在CO₂RR過(guò)程作為關(guān)鍵的表面物種。

最后，研究人員構(gòu)建了太陽(yáng)能電池驅(qū)動(dòng)的全電池電催化體系，其中STF達(dá)到13.3%?？偟膩?lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作通過(guò)對(duì)CO₂RR反應(yīng)過(guò)程和水分解效應(yīng)的全面研究，為今后提高催化劑的CO₂RR活性提供更有效的策略。

Promoting Water Dissociation for Efficient Solar Driven CO₂ Electroreduction via Improving Hydroxyl Adsorption. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36263-z

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/01c08879e0/

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