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?廈大Chem. Eng. J.：原位生長碳納米管有效的改善了Co-N/C的ORR性能

過渡金屬-氮/碳(M-N/C)催化劑由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和較高的催化活性，近十年來在燃料電池、金屬-空氣電池和水分解等能源材料領(lǐng)域受到了廣泛關(guān)注。盡管經(jīng)過多年的研究，報(bào)道的最好的Co-N/C催化劑表現(xiàn)出的氧還原反應(yīng)(ORR)活性仍與鉑類相差甚遠(yuǎn)，這是因?yàn)榕cPt和Fe-N相比，Co-N₄位點(diǎn)對氧的吸附和活化能力較弱，因此其ORR反應(yīng)動力學(xué)要慢得多。除了緩慢的動力學(xué)，Co-N/C在反應(yīng)過程中會有大量中間體OOH脫離Co-N位點(diǎn)，通過二電子途徑生成H₂O₂，導(dǎo)致ORR反應(yīng)的選擇性降低。同時(shí)，Co-N₄位點(diǎn)的低密度也限制了Co-N/C的ORR活性。

基于此，廈門大學(xué)姜艷霞和孫世剛等人通過精確調(diào)控金屬有機(jī)骨架前驅(qū)體中反應(yīng)物的比例，在Co-N/C催化劑合成過程中實(shí)現(xiàn)了大量碳納米管(CNTs)的原位生長，有效地提升了催化劑的ORR性能。

本文在0.1 M HClO₄溶液中使用旋轉(zhuǎn)圓盤電極來評估Co-N/C催化劑的ORR活性，測試結(jié)果表明Co-N/C-1/3.8的半波電位(E_1/2)為0.741 V，這與之前文獻(xiàn)報(bào)道的Co-N/C催化劑的ORR性能接近。相比之下，Co-N/C-1/4.4的E_1/2則表現(xiàn)出40 mV的正移，這說明其具有優(yōu)異的ORR性能，這一性能也超過了目前報(bào)道的許多Co-N/C催化劑，甚至與一些Fe-N-C催化劑相當(dāng)。在電壓為0.80 V vs RHE時(shí)，Co-N/C-1/4.4的動力學(xué)電流密度(J_K)達(dá)到2.25 mA cm^-2，是Co-N/C-1/3.8的4.33倍。

顯然，CNTs的形成可以有效地提高Co-N/C催化劑的ORR活性。然而，隨著2-MI比例的繼續(xù)增加，Co-N/C-1/5.0的ORR性能下降，這可能是由于Co位點(diǎn)的團(tuán)聚導(dǎo)致了Co-N₄位點(diǎn)的損失。

本文通過組裝膜電極來評估了Co-N/C催化劑的實(shí)際性能。在H₂-O₂質(zhì)子交換膜燃料電池中，Co-N/C-1/4.4陰極在0.29 V時(shí)(1 bar)達(dá)到了1.00 W cm^-2的峰值功率密度(P_max)。當(dāng)2 bar時(shí)，P_max增加至1.12 W cm^-2。與Co-N/C-1/4.4相比，Co-N/C-1/3.8和Co-N/C-1/5.0的P_max分別為0.53 W cm^-2和0.73 W cm^-2，這與Co-N/C-1/4.4存在著一定的差距。更重要的是，在H₂-空氣的環(huán)境中，Co-N/C-1/4.4在2 bar和1 bar下的P_max分別達(dá)到了0.57 W cm^-2和0.49 W cm^-2。

顯然，Co-N/C-1/4.4的性能超過了大多數(shù)報(bào)道的Co-N/C催化劑，甚至超過了許多Fe-N-C催化劑，顯示出巨大的應(yīng)用潛力。這也再次證明了CNTs的形成和更多的Co-N₄位點(diǎn)可以顯著提升Co-N/C催化劑的性能，本文將其歸因于錨定在CNTs上致密的Co-N₄位點(diǎn)可以顯著提高膜電極組件的質(zhì)子-電子電導(dǎo)率，同時(shí)CNTs的高石墨化度有效地減緩了碳載體的氧化。總之，這項(xiàng)工作加深了對含有Co-N₄位點(diǎn)的CNTs在M-N-C催化劑中的重要性的理解，并可能指導(dǎo)未來應(yīng)用于質(zhì)子交換膜燃料電池的催化劑的設(shè)計(jì)。

In-situ growth of carbon nanotubes for improving the performance of Co-N/C catalysts in proton exchange membrane fuel cell, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.142054.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142054.

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