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Andreu Cabot/侴術(shù)雷ACS Nano：缺陷硒化銅作為鋰硫電池的多功能硫主體！

鋰硫電池（LSB）因其高能量密度、低成本和環(huán)境友好的高潛力而成為最有前途的儲(chǔ)能技術(shù)之一，可溶性多硫化鋰（LiPS）的穿梭和緩慢的Li-S轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)是其實(shí)際應(yīng)用的兩個(gè)主要障礙。

在此，西班牙加泰羅尼亞能源研究所/巴塞羅那大學(xué)Andreu Cabot教授、李夢(mèng)瑤博士聯(lián)合溫州大學(xué)侴術(shù)雷教授、美國(guó)德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校David Mitlin及王佳傲等人證明了通過基于溶液的簡(jiǎn)便方法生產(chǎn)的硒化銅納米粒子（NPs）是LSB正極中有效的多功能硫主體材料。具體而言，作者開發(fā)了一種基于將TOP-Se絡(luò)合物在220 °C下注入銅前體溶液中的快速合成方案，用于生產(chǎn)硒化銅NPs。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和計(jì)算數(shù)據(jù)都證明了硒化銅，尤其是Cu_1.8Se的優(yōu)異電化學(xué)性能，這歸因于1）存在親鋰/親硫位點(diǎn)的組合，這有助于有效捕獲LiPS和促進(jìn)Li⁺擴(kuò)散；2）Cu_1.8Se的高導(dǎo)電性與其高密度的銅空位相關(guān)；3）電池充放電過程中Li-S反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的大幅改善，包括LiPS相變和Li₂S沉積/溶解。在測(cè)試的硒化銅中，有缺陷的立方Cu_1.8Se結(jié)構(gòu)是捕獲LiPS和催化加速Li-S可逆反應(yīng)的最有效方法。

圖1. 用于生產(chǎn)硒化銅的合成過程示意圖

因此，S/Cu_1.8Se電極在所測(cè)試的不同電極中顯示出最大的容量和最佳的倍率性能，在0.2 C時(shí)具有1218 mAh g^-1的高容量，在5 C時(shí)具有588 mAh g^-1的高容量。此外，高度缺陷的立方Cu_1.8Se表現(xiàn)出最好的可循環(huán)性，在3 C下循環(huán)1000次后仍保持527 mAh g^-1的高可逆容量，對(duì)應(yīng)于每循環(huán)0.029% 的低容量衰減率。

甚至，在0.1 C的電流倍率、高達(dá)7.2 mg cm^-2的硫負(fù)載下，S/Cu_1.8Se基電池仍具有6.07 mAh cm^-2的高面積容量，這大大超過了工業(yè)要求的鋰離子電池面積容量（約4 mAh cm^-2）。作為基于S/Cu_1.8Se正極的LSB應(yīng)用的實(shí)際演示，單個(gè)紐扣電池可持續(xù)為具有光圖案的電風(fēng)扇供電?？傊?，這項(xiàng)工作表明多功能硫主體對(duì)LiPS的快速吸附轉(zhuǎn)化過程具有高吸附和催化能力，可促進(jìn)LSB的實(shí)際應(yīng)用。

圖2. 基于S/Cu_1.8Se正極的高硫負(fù)載LSB性能

Phase Engineering of Defective Copper Selenide toward Robust Lithium–Sulfur Batteries, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c03788

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