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東大Angew.：?用于水系鋅離子電池的非晶態(tài)異質(zhì)界面氧化釩

可充電水系Zn-VOx電池在大規(guī)模儲(chǔ)能應(yīng)用中備受關(guān)注。然而，其緩慢的Zn²⁺擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)和模糊的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系始終限制著電池巨大潛力的實(shí)現(xiàn)。

在此，東北大學(xué)宋禹團(tuán)隊(duì)通過(guò)電沉積合成了具有高度無(wú)序結(jié)構(gòu)的氧化釩納米帶（VO-E）。并將其作為水系鋅離子電池（AZIB）的正極材料進(jìn)行了初步研究。

該電極實(shí)現(xiàn)了高容量、良好的速率和循環(huán)性能。通過(guò)形態(tài)分析表明，VO-E擁有一個(gè)有趣的非晶態(tài)-結(jié)晶異質(zhì)結(jié)構(gòu)。而VO-E中的異質(zhì)界面網(wǎng)絡(luò)最大限度地提高了界面效應(yīng)，并促進(jìn)了電荷在塊狀電極中的轉(zhuǎn)移，從而引起了卓越的電化學(xué)性能。

此外，DFT計(jì)算和AIMD首次模擬了具有非晶態(tài)-結(jié)晶異質(zhì)結(jié)構(gòu)的氧化釩。結(jié)果表明，Zn和H原子可能與VO-E的O 在無(wú)定形-晶體界面附近與VO-E的位點(diǎn)結(jié)合。

圖1. 形貌和動(dòng)力學(xué)研究

研究表明，VO-E電極表現(xiàn)出良好的電化學(xué)性能，如高重量/面積容量，良好的倍率性能，以及較長(zhǎng)的循環(huán)壽命，優(yōu)于其他報(bào)道的最先進(jìn)的基于VOx的AZIB電極。具體而言，在電流密度為0.5 A g^-1時(shí)，VO-E電極表現(xiàn)出516 mAh g^-1的高放電容量（質(zhì)量負(fù)載：1.6 mg cm^-2），這比它的結(jié)晶對(duì)應(yīng)物（VO-A）和大多數(shù)報(bào)道的用于AZIBs的V基陰極材料要好。

當(dāng)質(zhì)量負(fù)載增加到16.2mg cm^-2時(shí)，該電極仍然達(dá)到了300 mAh g^-1的高容量表現(xiàn)出良好的速率和循環(huán)性能。與晶體和非晶體結(jié)構(gòu)相比，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出有利的陽(yáng)離子吸附和低離子擴(kuò)散能壘。非晶-結(jié)晶界面網(wǎng)絡(luò)在VO-E中的重要作用被揭示出來(lái)，對(duì)人們?cè)赯n-V電池之外開(kāi)發(fā)更多的電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)具有深刻意義。

圖2. 氧化釩電極的電化學(xué)性能

Vanadium oxides with amorphous-crystalline heterointerface network for aqueous zinc-ion batteries,?Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202216290

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