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獨立的功能性無機膜，超出其有機和聚合物對應物的限制，可以釋放高級分離，催化，傳感器，記憶，光學濾波和離子導體的潛力。

然而，大多數(shù)無機材料的脆性以及缺乏表面不飽和連接，意味著難以通過傳統(tǒng)的自上而下的模塑和/或自下而上的合成形成連續(xù)的膜。目前，通過選擇性去除犧牲基底，從預沉積薄膜中制備出的特種無機膜還很少。

在此，來自新加坡南洋理工大學的Ghim Wei Ho等研究者展示了一種策略，轉換成核偏好在水系統(tǒng)的無機前體，可以形成各種超薄無機膜在氣液界面。相關論文以題為“Mechanistic formulation of inorganic membranes at the air–liquid interface”于2023年03月29日發(fā)表在Nature上。

膜的制備依賴于兩個條件：將物質分布限制在兩個維度內(nèi)并保持其幾何連續(xù)性。例如，超薄聚合物膜可以通過界面聚合（IP）制備，在此過程中，反應性的組分在氣液界面連續(xù)供應并發(fā)生系統(tǒng)聚集。我們試圖從IP中獲得靈感，并將其應用于各種無機物，以創(chuàng)建自立的無機膜。

在典型的制備無機材料的水相體系中，由于最低自由能勢壘，固體晶核優(yōu)先在容器壁上形成，而不是在水表面和溶液內(nèi)均質成核（圖1a,b）。

通過水下原子力顯微鏡探測界面的力-壓痕曲線，揭示了這種不受歡迎的成核親和性，起源于固-液界面之間的范德華吸引作用，將它們困在明確定義的勢能井中（圖1c）。無論是什么容器材料，在常見的水相體系中都可以確定固-液界面的勢能井。

這一發(fā)現(xiàn)啟發(fā)了人們設計一種固-液界面屏蔽（SLIS）策略，通過簡單地使用一個水凝膠涂層提高固體在容器壁上成核的能壘，使成核偏好于空氣-液體界面（圖1b）。

圖1. SLIS 誘導的水溶液中成核偏好的轉化

在這里，研究者展示了一種策略，以在無機前體的水溶液中切換成核偏好，從而在空氣-液體界面形成各種超薄無機薄膜。機理研究表明，薄膜生長取決于浮動構建塊的動力學演變，這有助于基于幾何連通性導出相圖。這種洞察力為任何未開發(fā)的膜提供了普遍的合成指導，以及調(diào)節(jié)膜厚和孔徑參數(shù)的原理。除了理解復雜的動態(tài)系統(tǒng)外，這項研究還從成分、結構和功能方面全面擴展了傳統(tǒng)的膜概念。

圖2. 從試驗銀膜到解鎖彩色膜庫

圖3. SLIS 系統(tǒng)中運動控制的膜生長

圖4. SLIS介導膜的一般合成方法及復雜性的擴展

綜上，與IP過程不同，界面無機膜產(chǎn)生于一個涉及多種動態(tài)和多體相互作用的復雜粒子系統(tǒng)。在有利的構型下，這些混沌的浮動構建塊會自發(fā)地演變成各種優(yōu)雅而有形的結構。除了呈現(xiàn)的膜庫，該工作從幾個角度擴展了傳統(tǒng)膜的概念：在組成方面，通過研究者的一般合成指導，可以從水系中獲得對任何未探索的膜的訪問。

此外，當SLIS策略擴展到有機或熔體系統(tǒng)時，膜的種類將進一步豐富。在結構上，提出了多重膜與單純膜相對的多樣的拓撲結構（圖4e）。在功能上，選擇性2D能壘對傳統(tǒng)物質流的概念擴展到能量流。這些新解鎖的無機膜設計維度作為催化劑，推動成熟的膜技術的振興。

文獻信息

Zhang, C., Lu, W., Xu, Y.?et al.?Mechanistic formulation of inorganic membranes at the air–liquid interface.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05809-y

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05809-y

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