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費(fèi)慧龍/葉龔蘭/趙雙良AFM: 高選擇性,高活性。低配位Co-N-C用于高效電催化H2O2生產(chǎn)

費(fèi)慧龍/葉龔蘭/趙雙良AFM: 高選擇性,高活性。低配位Co-N-C用于高效電催化H2O2生產(chǎn)
電化學(xué)雙電子氧還原反應(yīng)(ORR)產(chǎn)生H2O2是替代能源密集型蒽醌法生產(chǎn)工藝的有效方案。因此,湖南大學(xué)費(fèi)慧龍、葉龔蘭廣西大學(xué)趙雙良等通過(guò)一步微波熱沖擊同時(shí)調(diào)節(jié)原子分散的Co位點(diǎn)的配位數(shù)和附近氧官能團(tuán),制備出一種高選擇性和活性的Co-N-C電催化劑用于H2O2電化學(xué)合成。
費(fèi)慧龍/葉龔蘭/趙雙良AFM: 高選擇性,高活性。低配位Co-N-C用于高效電催化H2O2生產(chǎn)
費(fèi)慧龍/葉龔蘭/趙雙良AFM: 高選擇性,高活性。低配位Co-N-C用于高效電催化H2O2生產(chǎn)
所制備的催化劑具有低配位的Co-N2構(gòu)型和高含量的C-O-C環(huán)氧基團(tuán)(Co-N2-C/HO)。
與典型具有低環(huán)氧基團(tuán)含量的Co-N4-C/LO SAC相比,新設(shè)計(jì)的Co-N2-C/HO表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的性能,其具有小的啟動(dòng)電位(0.801 V)、高H2O2選擇性(91.3%) 、良好的的質(zhì)量活性(44.4 A g-1,0.65 V)和大的電流密度(0.65 V,11.3 mA cm-2)。
費(fèi)慧龍/葉龔蘭/趙雙良AFM: 高選擇性,高活性。低配位Co-N-C用于高效電催化H2O2生產(chǎn)
實(shí)驗(yàn)和理論分析表明,如此高的性能歸因于Co-N2-C/HO的獨(dú)特電子結(jié)構(gòu),這是低配位 Co-N2與周?chē)鶦-O-C環(huán)氧基團(tuán)之間協(xié)同效應(yīng)的結(jié)果。
這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了合成參數(shù)和程序?qū)AC的原子結(jié)構(gòu)和組成方面的重要影響,并可以推動(dòng)建立合成-結(jié)構(gòu)-性能相關(guān)性的研究,以實(shí)現(xiàn) SAC的合理設(shè)計(jì)。
Low-Coordinated Co-N-C on Oxygenated Graphene for Efficient Electrocatalytic H2O2 Production. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202106886

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