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徐曉翔課題組ACS Catalysis：面輔助光生載流子分離，助力單晶Bi2YO4Cl高效PEC水分解

近年來(lái)，有許多報(bào)道表明混合陰離子化合物Bi₂YO₄Cl具有巨大的太陽(yáng)能內(nèi)光電效應(yīng)能量轉(zhuǎn)換潛力，適用于太陽(yáng)能水分解。但由于光生載流子(e^?和h⁺)分離不佳，嚴(yán)重限制了其光催化活性。因此，通過(guò)引入適當(dāng)?shù)尿?qū)動(dòng)力來(lái)引導(dǎo)光生載流子的分離和轉(zhuǎn)移，可能有效提升Bi₂YO₄Cl的催化活性。

基于此，同濟(jì)大學(xué)徐曉翔課題組利用面工程技術(shù)對(duì)Bi₂YO₄Cl進(jìn)行改性，制備出以{001}和{100}晶面為主的板狀單晶，其存在一種面輔助光生載流子分離機(jī)制。

根據(jù)密度泛函理論(DFT)的計(jì)算，由于Bi₂YO₄Cl的{001}和{100}面具有不同的能態(tài)，在晶體內(nèi)部建立了內(nèi)置電場(chǎng)；通過(guò)光沉積實(shí)驗(yàn)和模擬分析表明，內(nèi)置電場(chǎng)提供了一個(gè)強(qiáng)大的電驅(qū)動(dòng)力來(lái)分離和引導(dǎo)光生載流子遷移到不同的晶面。并且內(nèi)置的電場(chǎng)也是可調(diào)的，它的強(qiáng)度可以通過(guò)控制暴露的{001}和{100}面很容易進(jìn)行修改。

此外，{001}面終止于Cl^?，當(dāng)Cl^?被部分去除以產(chǎn)生Cl^?空位時(shí)，由于這些陰離子缺陷誘導(dǎo)的正電位，電子將強(qiáng)烈地捕獲在這些Cl^?空位上；相反，{100}面被幾個(gè)離子終止(包括Cl^?、O^2?和Y³⁺)，表面部分配位的Y³⁺陽(yáng)離子可以與OH^?陰離子結(jié)合，而OH^?陰離子成為捕獲空穴的低電位區(qū)域，{001}和{100}面的表面化學(xué)的這種差異可能是改善光生載流子分離的另一個(gè)原因。

由于小平面輔助光生載流子分離，這些Bi₂YO₄Cl單晶表現(xiàn)出優(yōu)異的太陽(yáng)能水分解反應(yīng)活性。具體而言，在最佳的反應(yīng)條件下，在420 ± 20 nm處，多晶面Bi₂YO₄Cl晶體的O₂和H₂析出量子效率分別達(dá)到7.51%和2.52%。同時(shí)，采用Z型異質(zhì)結(jié)構(gòu)，以多晶面Bi₂YO₄Cl晶體作為析氧光催化劑，SrTiO₃: Rh作為析氫催化劑，可以實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定全水分解。

此外，在1.23 V_RHE和AM 1.5 G(100 mW cm^?2)下，以多晶面Bi₂YO₄Cl晶體制備的光電極可獲得1.57 mA cm^?2的高光電流密度，相應(yīng)的O₂和H₂法拉第效率接近100%。

Single-Crystalline Bi₂YO₄Cl with Facet-Aided Photocarrier Separation for Robust Solar Water Splitting. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05768

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/09/e1b4e88244/

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