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化學(xué)摻雜是研究有機(jī)半導(dǎo)體電荷傳輸和改進(jìn)某些(光電)電子器件的關(guān)鍵過程。n-型(電子)摻雜，從根本上比p-型(空穴)摻雜更具挑戰(zhàn)性，其摻雜效率(η)通常低于10%。一種高效的分子n-型摻雜劑，要想具有廣泛的適用性，必須同時具有高的還原力和空氣穩(wěn)定性，而這是一個非常具有挑戰(zhàn)性的問題。

在此，來自美國西北大學(xué)的Antonio Facchetti & 南方科技大學(xué)的郭旭崗等研究者，展示了使用空氣穩(wěn)定前驅(qū)體型分子摻雜的有機(jī)半導(dǎo)體催化n型摻雜的通用概念。相關(guān)論文以題為“Transition metal-catalysed molecular n-doping of organic semiconductors”于2021年11月03日發(fā)表在Nature上。

據(jù)悉，這是南方科技大學(xué)繼2021年8月11日之后，再次登上《Nature》主刊。

有機(jī)半導(dǎo)體的n-型摻雜，對于發(fā)展發(fā)光二極管、太陽能電池、薄膜晶體管和熱電器件具有重要意義。雖然基于溶液的n-型摻雜，已進(jìn)行了廣泛研究，但僅開發(fā)出了少數(shù)的空氣穩(wěn)定的n-型摻雜劑，最突出的是有機(jī)氫化物，如苯并咪唑衍生物，有機(jī)自由基二聚體，如19-電子有機(jī)金屬三明治化合物，一價/多價陰離子，如OH^–, F^–和Ox^2-。

這些空氣穩(wěn)定的摻雜劑，在其初始形式中具有深電離勢，因此，不能直接將電子轉(zhuǎn)移到具有低電子親和力的n-型摻雜的有機(jī)半導(dǎo)體上。對于陰離子來說，分散成小的無水團(tuán)簇，可以使n-型摻雜有機(jī)半導(dǎo)體，具有足夠高的供體水平，電子親和高達(dá)2.4 eV。氫化物和二聚體摻雜前驅(qū)體(稱為前驅(qū)體型摻雜劑)，在電子轉(zhuǎn)移發(fā)生之前，大多分別進(jìn)行了C-H和C-C鍵的裂解反應(yīng)，原位生成活性摻雜物種。

因此，它們的還原強(qiáng)度和反應(yīng)動力學(xué)，受到摻雜反應(yīng)熱力學(xué)和活化能的強(qiáng)烈影響。如果降低產(chǎn)物的活化能，預(yù)計(jì)反應(yīng)速率和摻雜程度將大大提高(圖1a)。

3個月后，南方科技大學(xué)再發(fā)Nature！

圖1. TM催化n-型摻雜概念

過渡金屬(TM)催化的C-H和C-C鍵斷裂反應(yīng)，可廣泛應(yīng)用于有機(jī)合成，最常見的過渡金屬裂解反應(yīng)屬于8-11列元素，催化劑以納米顆粒和有機(jī)金屬配合物的形式存在。納米顆粒的大小、襯底材料和配合物的化學(xué)結(jié)構(gòu)，對催化活性有很大影響。因此，TM催化劑是否可以用于前驅(qū)體型摻雜劑，它們是否可以與不同的半導(dǎo)體兼容，是否可以提高整體摻雜效率/速率，以及它是否可以有技術(shù)上的意義，將會是非常重要且要關(guān)注的問題。

在此，研究者探討了苯并咪唑基氫化物分子摻雜劑(N-DMBI-H)和10/11列TM三元體系中的摻雜過程，以金屬納米顆粒和有機(jī)金屬配合物[Pd₂(dba)₃]的形式，用各種電子傳輸有機(jī)半導(dǎo)體來驗(yàn)證通用概念(圖1b, c)。使用N-DMBI-H是因?yàn)槠渖虡I(yè)可用性、空氣穩(wěn)定性、良好的還原能力，并廣泛適用于幾種半導(dǎo)體。使用10/11列TM催化劑，是因?yàn)槠涓鞣N形式的可及性，包括蒸汽/溶液處理的納米粒子和可溶性復(fù)合物等。

根據(jù)實(shí)驗(yàn)和理論證據(jù)的評估，將過渡金屬(如Pt、Au、Pd)作為氣相沉積的納米顆粒或可溶液處理的有機(jī)金屬配合物(如Pd₂(dba)₃)加入催化反應(yīng)，可以在更短的摻雜時間內(nèi)大大提高η值和高電導(dǎo)率(在100 S cm^-1以上)。該方法對實(shí)現(xiàn)改進(jìn)的半導(dǎo)體器件具有技術(shù)意義，并為催化劑、分子摻雜劑和半導(dǎo)體三元體系提供了廣闊的探索空間，從而為n-型摻雜的研究和應(yīng)用開辟了新的機(jī)遇。

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圖2. AuNP催化N-DMBI-H摻雜PDTzTI的研究

圖3. 金屬催化N-DMBI-H摻雜方法的通用性

圖4. AuNP催化N-DMBI-H摻雜機(jī)理

綜上所述，一種新的金屬催化有機(jī)半導(dǎo)體n-型摻雜概念已經(jīng)被證明可以實(shí)現(xiàn)快速、高效和重n-型摻雜的π共軛聚合物和小分子。通過DFT計(jì)算，TM催化劑的使用促進(jìn)了C-H鍵的裂解，從而提高了摻雜前驅(qū)體的反應(yīng)活性，并提供了與實(shí)驗(yàn)評估的未催化反應(yīng)相同的反應(yīng)產(chǎn)物。研究者展示了對有機(jī)熱電、薄膜晶體管和鈣鈦礦太陽能電池器件的適用性，這些器件需要高載流子密度和/或有效的電子注入/傳輸。因此，這一概念，不僅可能適用于現(xiàn)有的n-型摻雜劑庫，還可以用于擴(kuò)大“理想”n-型摻雜劑的設(shè)計(jì)空間，增強(qiáng)空氣穩(wěn)定性和還原能力。

作者簡介

郭旭崗教授，于1999年獲蘭州大學(xué)學(xué)士學(xué)位，2002年獲蘭州大學(xué)碩士學(xué)位，2009年獲美國肯塔基大學(xué)博士學(xué)位，2009年7月至2012年10月在美國西北大學(xué)進(jìn)行博士后研究工作。自2012年11月，在南方科技大學(xué)全職工作。2013年入選深圳市孔雀計(jì)劃B類人才，2018年被評為廣東省珠江學(xué)者特聘教授，2020年入選深圳市地方級領(lǐng)軍人才。

研究領(lǐng)域包括：有機(jī)場效應(yīng)晶體管和電化學(xué)晶體管、有機(jī)太陽能電池

鈣鈦礦太陽能電池、有機(jī)熱電器件等。

郭旭崗教授的主要研究領(lǐng)域?yàn)橛袡C(jī)半導(dǎo)體材料與光電器件，在n-型高分子半導(dǎo)體材料與器件方向做出了國際領(lǐng)先水平的研究成果。在Chemical Reviews、Nature Photonics、Nature Energy、JACS、Angewandte Chemie、PNAS、Advanced Materials等期刊發(fā)表論文130余篇，受Chemical Reviews、Nature Materials、Nature Energy、Chem、高分子學(xué)報等期刊約稿撰寫專論、展望及綜述。論文被引用8000余次，H-index為40，其中ESI高被引論文8篇，熱點(diǎn)論文2篇。10余篇論文在期刊封面發(fā)表，研究成果被Science Daily、Phys.org、Chemistry World等媒體報道。申請發(fā)明專利17項(xiàng)，專利授權(quán)5項(xiàng)，主持國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目3項(xiàng)。

郭旭崗教授是Organic Photonics and Photovoltaics期刊的副主編，同時擔(dān)任著多家期刊的審稿人，包括：Chem. Rev., Acc. Chem. Res., Nature Materials, Nature Photonics, JACS, Angew. Chem., Int. ed., Chem, Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Adv. Electronic Mater.,Chem. Sci., ACS Nano, Chem. Mater., Org. Lett., Macromolecules, ACS Appl. Mater. Interfaces, J. Mater. Chem. A, J. Mater. Chem. C, Chem. Eur. J., Poly. Chem., Macromol. Rapid Commun., J. Polym. Sci., Part A: Polym. Chem., J. Polym. Sci., Part B: Polym. Phys., ACS Omega, Org. Electronics, Dyes and Pigments, Synlett, Org. Photonics and Photovoltaics, Chem. Phys. Lett., J. Mater. Sci.: Mater. Electron., Mater. Sci. Eng. B, AIP Advances, Sci. Bulletin, Sci. Adv. Mater., Chin. J. Chem., ACS Appl. Energy Mater., ACS Energy Mater. Lett., ChemistrySelect, Langmuir, Macromol. Chem. Phys., Macromol. Mater. Eng., Materials Science and Engineering B, Nanoscale, Rep. Prog. Phys., Sci. Adv. Mater., Synthetic Metals。

此外，谷歌學(xué)術(shù)顯示，郭旭崗教授近年來文章引用次數(shù)大有爆發(fā)趨勢：

文獻(xiàn)信息

Guo, H., Yang, CY., Zhang, X.?et al.?Transition metal-catalysed molecular n-doping of organic semiconductors.?Nature?599,?67–73 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03942-0

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03942-0#citeas

https://faculty.sustech.edu.cn/guoxg/

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/09/dd9561e51c/

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