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劉敏/潘軍/譚鵬飛AM：提高6倍！F-NNH實現(xiàn)穩(wěn)定的水氧化

鎳-鐵（Ni-Fe）催化劑因其組分和活性的高可調(diào)性，有助于堿性介質(zhì)中電催化析氧反應(yīng)（OER），但在高電流密度下其長期穩(wěn)定性仍有待進(jìn)一步提高。基于此，中南大學(xué)劉敏教授、潘軍研究員和譚鵬飛博士（共同通訊作者）等人報道了一種硝酸根離子（NO₃^–）定制策略，以減輕Fe偏析，從而提高Ni-Fe催化劑的OER穩(wěn)定性。

結(jié)果表明，F(xiàn)eOOH/Ni₃(NO₃)₂(OH)₄（F-NNH）具有顯著增強(qiáng)的OER穩(wěn)定性，90 h的穩(wěn)定性衰減僅為5.91%，而沒有NO₃^–修飾的FeOOH/Ni(OH)₂（F-NH）的穩(wěn)定性衰減為33.75%。飛行時間二次離子質(zhì)譜和小波變換分析表明，NO₃^?定制的Ni-Fe催化劑大大減輕了Fe偏析，表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的長期穩(wěn)定性，比沒有NO₃^–修飾的FeOOH/Ni(OH)₂提高了六倍。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了NO₃^?減輕Fe偏析的機(jī)理。通過對比FeOOH在界面上的結(jié)合強(qiáng)度，作者初步分析了F-NNH和F-NH的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。在F-NNH中，F(xiàn)eOOH與Ni₃(NO₃)₂(OH)₄的結(jié)合能為-3.68 eV，低于F-NH中FeOOH與Ni(OH)₂的結(jié)合能-2.54 eV。結(jié)果表明，對比F-NH，F(xiàn)-NNH具有更高的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

作者研究了局部態(tài)密度（LDOS），并系統(tǒng)分析了FeOOH界面上Fe 3d上的LDOS，以及NO₃^–和OH^–界面上的O 1s。F-NNH中NO₃^?中的Fe 3d和O 1s能級與F-NH中OH^–中的Fe 3d和O 1s能級匹配良好，導(dǎo)致F-NNH中已形成的d-s軌道被部分占據(jù)，表明Fe與NO₃^–之間的相互作用更強(qiáng)，有利于提高F-NNH的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

F-NNH中Fe 3d和O 1s在OH^–中的占比較低，進(jìn)一步驗證了Fe與NO₃^–的化學(xué)相互作用更明顯。結(jié)果表明，F(xiàn)e與NO₃^–之間的化學(xué)相互作用有利于穩(wěn)定FeOOH，從而抑制Fe偏析。

Oxyanion Engineering Suppressed Iron Segregation in Nickel-Iron Catalysts Toward Stable Water Oxidation. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202300347.

https://doi.org/10.1002/adma.202300347.

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