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電池日?qǐng)?bào)，8篇頂刊！張強(qiáng)、周豪慎、李亮亮、曹余良、陳重學(xué)、邱學(xué)青、宋維力、黃鋒林等成果！

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1. 周豪慎/喬羽ACS Energy Lett.：高穩(wěn)定鋰基層狀氧化物，每圈衰減0.019%/1000圈！
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富鋰層狀氧化物由于結(jié)合了陽(yáng)離子和陰離子的氧化還原活性，是高能量密度鋰離子電池有前景的正極候選材料。然而，嚴(yán)重的晶格氧損失不可避免地誘發(fā)過渡金屬（TM）和鋰層中不可逆的鋰遷移，這降低了Li-O-Li構(gòu)型的穩(wěn)定性，從而導(dǎo)致嚴(yán)重的結(jié)構(gòu)畸變和容量衰減。
日本產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所周豪慎、喬羽等首次在鋰基層狀氧化物中引入Li-O-Na構(gòu)型，它不僅可以觸發(fā)氧的氧化還原活性以提供額外的容量，而且還可以穩(wěn)定層狀結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的循環(huán)性能。
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圖1. 材料表征
具體而言，作者通過Na[Na1/3Ru2/3]O2的Li+/Na+離子交換過程，獲得了具有Li-O-Na構(gòu)型的新型層狀氧化物正極，Li[Na1/3Ru2/3]O2。通過TM層內(nèi)的固體Na替代，Li-O-Na構(gòu)型在循環(huán)時(shí)可以保持，這增強(qiáng)了長(zhǎng)期循環(huán)時(shí)的結(jié)構(gòu)和電化學(xué)穩(wěn)定性。因此，不僅觸發(fā)了可逆的氧氧化還原反應(yīng)，而且不可逆的氧釋放也能得到有效的抑制，在可逆的陰陽(yáng)離子氧化反應(yīng)的基礎(chǔ)上，層狀Li[Na1/3Ru2/3]O2實(shí)現(xiàn)了232 mAh g-1的高容量。
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圖2.?層狀Li[Na1/3Ru2/3]O2的電化學(xué)性能
此外，受益于TM層內(nèi)穩(wěn)定的Na替代，在（脫）鋰化過程中實(shí)現(xiàn)了可逆的相變和結(jié)構(gòu)演化，實(shí)現(xiàn)了卓越的電化學(xué)性能，在50和200 mA/g時(shí)分別提供了每圈循環(huán)0.021%（800次）和0.019%（1000次）的有限容量衰減?？傊?，這項(xiàng)研究結(jié)果不僅證明了可逆的氧氧化還原反應(yīng)是在基于Li-O-Na構(gòu)型的鋰基正極材料中實(shí)現(xiàn)的，而且還為傳統(tǒng)Li-O-Li構(gòu)型的富鋰氧化物正極提供了一種有競(jìng)爭(zhēng)力的結(jié)構(gòu)。
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圖3. 層狀Li[Na1/3Ru2/3]O2循環(huán)時(shí)陰陽(yáng)離子氧化還原行為分析
Triggering and Stabilizing Oxygen Redox Chemistry in Layered Li[Na1/3Ru2/3]O2 Enabled by Stable Li–O–Na Configuration. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01072
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2. 李亮亮AM：高離子電導(dǎo)/大鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)/寬電化學(xué)窗口的聚合物電解質(zhì)！
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具有大離子電導(dǎo)率、高離子遷移數(shù)和與電極良好界面相容性的固態(tài)聚合物電解質(zhì)是固態(tài)電池非常需要的。然而，在傳統(tǒng)雙離子聚合物導(dǎo)體中發(fā)生的不需要的極化和副反應(yīng)阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。
清華大學(xué)李亮亮等通過精確調(diào)節(jié)Li+和羰基/氰基之間的離子偶極相互作用，制備了對(duì)鋰離子傳導(dǎo)具有特殊選擇性（鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)高達(dá)0.93）的單離子聚合物導(dǎo)體（SIPCs），其室溫離子傳導(dǎo)率約為10-4 S cm-1，并且具有寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（>4.5 V，相對(duì)于Li/Li+）。
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圖1. 材料制備及表征
具體而言，作者合成了一種基于碳酸乙烯酯（VEC）和3-磺酰（三氟甲磺酰）亞胺丙基甲基丙烯酸鋰（MASTFSILi）共聚物的新型SIPC，它是通過微量丁二腈（SN）增塑。具有不飽和C=C鍵的VEC單體可以通過加熱或光輻射輕松聚合，而MASTFSILi中的多離子結(jié)構(gòu)類似于雙三氟甲磺酰亞胺鋰（LiTFSI），在負(fù)電荷上具有很大程度的脫域性，這增強(qiáng)了Li+解離。
此外，VEC和SN可以分別對(duì)電解質(zhì)系統(tǒng)產(chǎn)生-C=O…Li+和-C≡N…Li+的離子偶極相互作用；VEC和SN的高介電常數(shù)也有利于鋰鹽的溶解，有助于提高離子導(dǎo)電率。另一方面，加入微量SN可以增加SIPC的氧化耐受性。此外，為提高SIPC膜的機(jī)械性能，還使用了聚偏氟乙烯(PVDF)，因?yàn)樗哂辛己玫娜嵝院透呋瘜W(xué)/電化學(xué)/熱穩(wěn)定性。因此，SIPC表現(xiàn)出獨(dú)特的單離子導(dǎo)電行為，這源于鋰離子從MASTFSILi中聚合的-SO2N(-)SO2CF3基團(tuán)中有效解離，以及對(duì)-C=O…Li+和-C≡N…Li+離子-偶極相互作用的精確調(diào)節(jié)。
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圖2. SIPC的電化學(xué)性質(zhì)
因此，獲得了一種在室溫下具有高離子電導(dǎo)率（2.90×10-5-1.72×10-4 S cm-1）、大TLi+數(shù)（0.82-0.93）和寬電化學(xué)窗口（> 4.5 V，vs. Li/Li+）的柔性和自支撐聚合物電解質(zhì)膜。結(jié)果，在26和60℃的長(zhǎng)期循環(huán)過程中，SIPC顯示出與金屬鋰良好的電化學(xué)穩(wěn)定性?；赟IPC的鋰金屬電池在20-90℃的寬溫度范圍內(nèi)顯示出小的電壓極化和穩(wěn)定的長(zhǎng)期循環(huán)性能。此外，作者也采用同樣的方法獲得了具有高陽(yáng)離子轉(zhuǎn)移數(shù)和高離子電導(dǎo)率的Na+和K+基SIPC。這項(xiàng)工作的發(fā)現(xiàn)為開發(fā)高性能的SIPC和鋰離子以外的其他金屬離子體系提供了指導(dǎo)。
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圖3. LFP基鋰電池的循環(huán)性能
Ion-Dipole Interaction Regulation Enables High-Performance Single Ion Polymer Conductors for Solid-State Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202143
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3. 陳重學(xué)/曹余良Nano Energy：基于低應(yīng)變正極的穩(wěn)定“搖椅式”鋅離子電池！
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水系鋅金屬電池得益于高體積能量密度和豐富的鋅金屬，但卻遭受著不可控制的枝晶、鈍化和腐蝕，這嚴(yán)重阻礙了其發(fā)展。開發(fā)含鋅正極與無鋅負(fù)極耦合是克服上述挑戰(zhàn)的有效方法，然而，這種能夠提供可逆和穩(wěn)定的Zn2+存儲(chǔ)的穩(wěn)健主體卻很少被報(bào)道。
武漢大學(xué)陳重學(xué)、曹余良等報(bào)告了一種用于鋅離子電池的新型低應(yīng)變Zn3V4(PO4)6正極。
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圖1. 材料表征
實(shí)驗(yàn)顯示，ZVP/rGO正極在半電池中表現(xiàn)出105.2 mAh g-1的可逆容量，1.5 V的高工作電壓（與Zn2+/Zn相比），理想的循環(huán)穩(wěn)定性（250次循環(huán)后100%的容量保持）和出色的倍率能力（10 C時(shí)為90.6 mAh g-1和40 C時(shí)為62.9 mAh g-1）。更重要的是，作者通過ZVP/rGO正極與TiS2負(fù)極的結(jié)合，開發(fā)了一種”搖椅式”鋅離子電池，它顯示了高電化學(xué)可逆性和卓越的循環(huán)穩(wěn)定性。
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圖2. ZVP/rGO正極的電化學(xué)性能
此外，原位XPS、原位拉曼和XRD測(cè)試證明了ZVP正極的可逆Zn2+嵌入/脫出反應(yīng)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。DFT計(jì)算顯示，位于Zn2位點(diǎn)上的兩個(gè)Zn2+可以被可逆地提取，并證實(shí)ZVP在儲(chǔ)存Zn2+時(shí)體積變化很?。?.4%）。作者相信這種低應(yīng)變的Zn3V4(PO4)6可以作為”搖椅式”鋅離子電池的高性能正極候選材料，并激發(fā)更多的努力來促進(jìn)鋅離子電池在電網(wǎng)規(guī)模儲(chǔ)能系統(tǒng)中的實(shí)際應(yīng)用。
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圖3. “搖椅式”ZVP//TiS2全電池性能
A Stable “Rocking-Chair” Zinc-Ion Battery Boosted by Low-Strain Zn3V4(PO4)6 Cathode. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107520
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4. 邱學(xué)青/楊東杰AFM：耦合石墨烯納米域、氮摻雜和結(jié)構(gòu)工程獲得表面主導(dǎo)儲(chǔ)鈉碳負(fù)極
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鈉離子電池用高性能碳負(fù)極的發(fā)展受到動(dòng)力學(xué)遲緩和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定的限制。擴(kuò)大層間間距、氮摻雜和介孔結(jié)構(gòu)工程已成為克服這些挑戰(zhàn)有希望的策略。但同時(shí)實(shí)現(xiàn)石墨烯納米域的構(gòu)建、高效的氮摻雜和合理的介孔結(jié)構(gòu)工程是一個(gè)挑戰(zhàn)。
廣東工業(yè)大學(xué)邱學(xué)青、華南理工大學(xué)楊東杰等提出了一種熱解SiO2@木質(zhì)素胺類脲醛樹脂(SiO2@LCU)的策略，用于以縮聚模板為基礎(chǔ)，在無定形木質(zhì)素衍生的碳中有意操縱石墨烯納米域、邊緣氮摻雜和特定介孔分布。
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圖1. ENMC的合成與表征
具體而言，木質(zhì)素胺中帶正電的季銨基團(tuán)可以通過靜電作用有效地分散帶負(fù)電的SiO2。木質(zhì)素胺（LA）中的酚羥基與甲醛和尿素交聯(lián)，形成木質(zhì)素胺尿素-甲醛樹脂。進(jìn)一步通過在600℃下熱解SiO2@LCU前驅(qū)體，可獲得邊緣富集的N摻雜介孔碳(ENMC)，它同時(shí)擁有豐富的石墨烯納米域、高邊緣氮摻雜水平和高連通性介孔結(jié)構(gòu)。此外，季銨側(cè)鏈在熱解過程中剝落，形成納米孔，并與中孔相連。
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圖2. 半電池中作為SIB負(fù)極的電化學(xué)性能
通過對(duì)石墨烯納米域、邊緣氮摻雜和特定中孔分布的優(yōu)化，ENMC電極可以實(shí)現(xiàn)以表面為主的Na儲(chǔ)存，大大增強(qiáng)了電極動(dòng)力學(xué)和倍率能力。優(yōu)化后的ENMC電極在100 mA g-1時(shí)顯示出234 mAh g-1的高可逆容量，在2 A g-1時(shí)顯示出129 mAh g-1的卓越倍率能力，以及出色的循環(huán)穩(wěn)定性。ENMC電極儲(chǔ)鈉能力和動(dòng)力學(xué)的提高主要?dú)w功于同時(shí)獲得的大石墨烯納米域、高邊緣氮缺陷和高連接性的中孔，用于快速的表面吸附/解吸，從而使ENMC電極的容量貢獻(xiàn)由表面主導(dǎo)。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)用于低成本和高倍率鈉離子電池的高性能碳提出了一個(gè)新的途徑。
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圖3. Na3V2(PO4)3//ENMC全電池的電化學(xué)性能
Boosting Surface-Dominated Sodium Storage of Carbon Anode Enabled by Coupling Graphene Nanodomains, Nitrogen-Doping, and Nanoarchitecture Engineering. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203279
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5. 清華張強(qiáng)SusMat：首次揭示鋰金屬軟包電池全生命周期的熱失控特性！
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高能量密度的鋰金屬電池（LMBs）被廣泛接受為有前景的下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)。然而，人們很少對(duì)實(shí)用LMB的安全特性進(jìn)行定量探索。
清華大學(xué)張強(qiáng)等通過擴(kuò)展體積加速率量熱法和差示掃描量熱法，定量研究了3.26 Ah (343 Wh kg-1) Li|LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2軟包電池在全生命周期的熱失控行為。
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圖1. EV-ARC測(cè)試的循環(huán)軟包電池的熱失控特性
研究發(fā)現(xiàn)，隨著循環(huán)次數(shù)的增加，電池的熱穩(wěn)定性會(huì)隨著負(fù)極上樹枝狀物的積累而降低。對(duì)于沒有熱失控的原始電池，176.1°C的高T1（自熱升溫速率達(dá)到0.02°C min-1時(shí)的臨界溫度）表明，出色的熱穩(wěn)定性是由于新鮮的電極材料，特別是金屬鋰。在初始充電后，隨著T1下降到112.2°C，激活的電池就會(huì)觸發(fā)熱失控。20次循環(huán)后，循環(huán)電池的熱穩(wěn)定性急劇下降。這是由于在負(fù)極產(chǎn)生了大量的SEI和樹枝狀Li，導(dǎo)致T1降至72.7℃，T2（自熱升溫速率達(dá)到1 °C s-1時(shí)的臨界溫度）從215.3℃降至88.2℃。熱失控是由Li與電解質(zhì)的反應(yīng)引發(fā)的。負(fù)極和正極的反應(yīng)以及電解質(zhì)的燃燒導(dǎo)致電池溫度升高到 T3（熱失控后電池達(dá)到的最高溫度）。
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圖2. 當(dāng)前鋰金屬電池的連鎖反應(yīng)熱失控圖
這項(xiàng)工作首次揭示了鋰金屬軟包電池在整個(gè)生命周期中的熱失控特征。抑制枝晶生長(zhǎng)和降低金屬鋰負(fù)極與電解質(zhì)的反應(yīng)活性至關(guān)重要，尤其是在高溫下。高度期望優(yōu)化的電解質(zhì)可以緩解枝晶問題并提高實(shí)際鋰金屬電池的T2溫度。這項(xiàng)工作可以深入了解鋰金屬電池的熱失控機(jī)制，并可以為安全鋰金屬電池的發(fā)展提供新的啟示。
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圖3. EV-ARC測(cè)試的軟包電池的熱失控特性
Dendrite-accelerated thermal runaway mechanisms of lithium metal pouch batteries. SusMat 2022. DOI: 10.1002/sus2.74
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6. 宋維力Angew：探究NCM單顆粒的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)與多孔電極的關(guān)系
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為了剖析電極尺度上的性能限制因素，需要直接表征微尺度的單顆粒。
北京理工大學(xué)宋維力等建立了一個(gè)單顆粒電化學(xué)裝置，并開發(fā)了一個(gè)基于物理學(xué)的模型，從電化學(xué)阻抗測(cè)試中提取固相擴(kuò)散系數(shù)（Ds）和交換電流密度（i0）。
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圖1. 一種新型活性粒子電化學(xué)分析阻抗模型
在這項(xiàng)工作中，作者得出了單顆粒阻抗的分析解決方案，包括液相擴(kuò)散、固相擴(kuò)散和電荷轉(zhuǎn)移過程。同時(shí)，建立了一個(gè)與實(shí)驗(yàn)裝置類似的數(shù)值模型來驗(yàn)證分析模型。分析表達(dá)式與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了擬合，其中活性粒子的Ds和i0值是從對(duì)角線角度大于45o的實(shí)驗(yàn)EIS中提取的。結(jié)果，與原始NMC111相比，碳涂層NMC111的電荷轉(zhuǎn)移電阻明顯降低，這表明自由電子密度的增加有助于Li+的脫嵌反應(yīng)，并且界面過程符合電子耦合Li+轉(zhuǎn)移機(jī)制。另外，對(duì)于原始NMC111，在4.4V的電壓下，大量沉淀的表面晶格氧導(dǎo)致惰性層的出現(xiàn)，這使得粒子動(dòng)力學(xué)參數(shù)不可逆轉(zhuǎn)地退化，Ds僅在一個(gè)周期后下降~25%，而i0為10%。
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圖2. NMC111在4.4 V下的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)
最后，作者闡明了粒子動(dòng)力學(xué)參數(shù)與多孔電極性能之間的關(guān)系，即粒子動(dòng)力學(xué)的改善增加了多孔電極的初始容量，但加速了多孔電極的容量衰減速度。該文構(gòu)建的修正傳輸線性模型表明，粒子的阻力與液相傳質(zhì)單位長(zhǎng)度的阻力之比可以作為評(píng)價(jià)多孔電極SOC沿厚度方向分布的不均勻程度的參數(shù)。上述結(jié)果表明，應(yīng)根據(jù)單個(gè)粒子的動(dòng)力學(xué)特性為電池設(shè)定一個(gè)最佳的充放電制度，以滿足提高電池容量和延長(zhǎng)循環(huán)壽命的要求?？傊?，這項(xiàng)工作為連接單個(gè)顆粒中的動(dòng)力學(xué)和多孔電極的容量演變之間的相關(guān)性，以及從顆粒尺度研究電池降解的機(jī)制提供了一個(gè)新的實(shí)驗(yàn)階段。
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圖3. 多孔電極的粒子動(dòng)力學(xué)與電化學(xué)性能的關(guān)系
Correlating Electrochemical Kinetic Parameters of Single LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 Particles with the Performance of Corresponding Porous Electrodes. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202205394
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7. 黃鋒林Small：無粘結(jié)劑Janus隔膜同時(shí)增強(qiáng)鋰金屬負(fù)極和硫正極！
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探索一種可擴(kuò)展的策略來制備多功能隔膜，對(duì)于克服鋰硫電池（LSBs）中鋰多硫化物（LiPSs）和鋰枝晶生長(zhǎng)的挑戰(zhàn)具有重要意義。
江南大學(xué)黃鋒林等通過界面工程構(gòu)建了一個(gè)無粘結(jié)劑的Janus隔膜, 用于同時(shí)增強(qiáng)鋰金屬負(fù)極和硫正極。
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圖1. CTP-PAN-LLZTO隔膜的可擴(kuò)展生產(chǎn)及其功能示意圖
具體而言，在正極界面，通過原位界面聚合，在聚丙烯腈（PAN）電紡膜上修飾了一層含有可定制微孔和吸附位點(diǎn)的超薄共價(jià)三嗪哌嗪膜，為L(zhǎng)iPSs建立了三重屏障。空間位阻和化學(xué)吸附的結(jié)合使LiPSs的遷移減少了81.85%。同時(shí)，在負(fù)極界面，通過磁控濺射在PAN納米纖維表面形成了快速離子導(dǎo)體Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZTO），以抑制枝晶生長(zhǎng)。盡管在陶瓷層和纖維隔膜之間沒有粘結(jié)劑，但濺射創(chuàng)造了一個(gè)相互嵌入的結(jié)構(gòu)，克服了循環(huán)中的粉末剝離。此外，基于PAN的隔膜顯示出180℃的高溫耐受性。
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圖2. 具有不同隔膜的電池的電化學(xué)性能
總體而言，CTP-PAN-LLZTO隔膜在電解液親和力、熱穩(wěn)定性、界面兼容性和離子傳導(dǎo)性方面均優(yōu)于商業(yè)PP隔膜。因此，采用CTP-PAN-LLZTO隔膜的LSB電池表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，在0.5C時(shí)提供了1287.9 mAh g-1的初始放電比容量，并在500次循環(huán)后保持905.5 mAh g-1，是商用PP隔膜的3.1倍。在5C時(shí)547.3 mAh g-1的良好倍率性能也表明其具有快速充電和放電的能力。因此，這項(xiàng)工作提出了一種新的技術(shù)，用于制造無粘結(jié)劑的有效隔膜，為L(zhǎng)SBs的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性鋪平道路。
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圖3. 對(duì)LiPSs穿梭效應(yīng)的抑制研究
Interfacial Engineering of Binder-Free Janus Separator with Ultra-Thin Multifunctional Layer for Simultaneous Enhancement of Both Metallic Li Anode and Sulfur Cathode. Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202202651
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8. ACS Nano：一維多孔鋰約束宿主助力鋰金屬電池1000次穩(wěn)定循環(huán)！
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鋰約束核殼宿主已被廣泛研究，因?yàn)樗鼈兛赏ㄟ^降低有效電流密度和在連續(xù)循環(huán)期間將鋰儲(chǔ)存在核心空間內(nèi)，來緩解鋰枝晶的生長(zhǎng)和體積變化。但由于碳?xì)ぷ璧K了鋰離子的運(yùn)動(dòng)，尤其是在較高的電流密度和容量下，這些宿主的表面會(huì)出現(xiàn)不必要的鋰生長(zhǎng)（即頂部沉積），從而導(dǎo)致電化學(xué)性能不佳。
韓國(guó)中央大學(xué)Janghyuk Moon、電工技術(shù)研究所Byung Gon Kim等提出了一種具有親鋰性Au的一維多孔鋰約束宿主（Au@PHCF），它是通過可擴(kuò)展的雙噴嘴電紡技術(shù)合成的。
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圖1. 材料制備及表征
由于相互連接的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)可以降低有效電流密度，中空的核心空間可以通過親鋰金納米粒子儲(chǔ)存鋰，多孔的外殼設(shè)計(jì)可以實(shí)現(xiàn)便捷的鋰離子傳輸，Au@PHCF減輕了鋰的頂層沉積以及預(yù)制SEI層的斷裂，因此與除多孔外殼結(jié)構(gòu)或包含金納米粒子外幾乎形狀相似的對(duì)照組相比，即使在5 mA cm-2的高電流密度下也顯示出更好的庫(kù)倫效率(CE)。
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圖2. 半電池性能
此外，LiFePO4 (LFP)全電池和包含4 mAh cm-2鋰的Au@PHCF的對(duì)稱電池分別在超過1000次和2000次循環(huán)中表現(xiàn)出顯著改善的循環(huán)性能，并且大面積軟包電池（負(fù)/正容量，n/p比為1）也提供了超過160次以上的穩(wěn)定循環(huán)。有限元素分析表明，Au的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)和親鋰性可以促進(jìn)在高電流密度下通過Au@PHCF的核心空間進(jìn)行可逆的儲(chǔ)鋰。這項(xiàng)研究強(qiáng)調(diào)了在大電流測(cè)試條件下，多孔殼設(shè)計(jì)對(duì)穩(wěn)定和快速充電的鋰金屬電池的重要性。
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圖3. 全電池性能
One-Dimensional Porous Li-Confinable Hosts for High-Rate and Stable Li-Metal Batteries. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c01309

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