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湖大袁興中/蔣龍波Appl. Catal. B.：提高30倍以上！Fe基MOF的分子內(nèi)調(diào)制及能級(jí)調(diào)節(jié)助力高效光催化

高效的光催化活性一直是光催化技術(shù)去除水中有機(jī)污染物的迫切要求。其中，調(diào)制本征電子性質(zhì)是提高光催化效率的最有效途徑之一。

近日，湖南大學(xué)袁興中教授和蔣龍波助理教授（通訊作者）等人報(bào)道了他們通過(guò)硫調(diào)節(jié)Fe基金屬有機(jī)骨架的電子性質(zhì)，開(kāi)發(fā)了一種很有前景的光催化劑（S-MIL-53(Fe)），其中硫粒子通過(guò)退火處理以分子內(nèi)的方式插入MIL-53（Fe）中。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，構(gòu)建的具有規(guī)則紡錘形多面體形態(tài)的S3-MIL-53(Fe)晶體表現(xiàn)出的表觀量子效率（AQE）達(dá)到了27.82%，是純MIL-5353(Fe)（0.903%）的30倍以上，表明其光活性顯著增強(qiáng)。

通過(guò)計(jì)算研究揭示了硫調(diào)制引起的電子結(jié)構(gòu)變化和由此產(chǎn)生的電荷轉(zhuǎn)移。實(shí)驗(yàn)和計(jì)算分析表明，利用硫分子內(nèi)調(diào)制MIL-53(Fe)的能帶結(jié)構(gòu)來(lái)促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移是一種提高光催化效率的有效途徑。

Intramolecular modulation of iron-based metal organic framework with energy level adjusting for efficient photocatalytic activity. Appl. Catal. B: Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120823.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120823.

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