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郭再萍/李平EnSM：原位Li2O緩沖層實(shí)現(xiàn)高性能硫化物基全固態(tài)鋰電池

基于硫化物電解質(zhì)（SEs）的全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）比傳統(tǒng)的鋰離子電池（LIBs）具有更高的能量密度和安全性。不幸的是，基于SEs的ASSLBs的商業(yè)化目前受到SEs與活性材料之間界面不穩(wěn)定性、動(dòng)力學(xué)緩慢和循環(huán)性能差的阻礙。

在此，北京科技大學(xué)李平教授、澳大利亞阿德萊德大學(xué)郭再萍教授等人首次展示了一種用于由Li₆PS₅Cl（LPSCl）SE和富鎳LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）正極組成的ASSLBs的雙向穩(wěn)定且導(dǎo)電的Li₂O緩沖涂層，該涂層通過簡(jiǎn)便且可擴(kuò)展的一步原位燒結(jié)策略有效提高電池容量、倍率性能和長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性。

由NCM811@Li₂O、LPSCl和Li-In分別作為正極、電解質(zhì)層和負(fù)極的ASSLB電化學(xué)測(cè)試表明，具有優(yōu)化的2~4 nm Li₂O緩沖層厚度的ASSLBs在0.1 C下表現(xiàn)出189.66 mAh g^-1 的高放電容量，在3 C下表現(xiàn)出61.71 mAh g^-1的優(yōu)異倍率性能及在1 C下高達(dá)2584圈的高循環(huán)穩(wěn)定性（容量保持率為81.47%，對(duì)應(yīng)每個(gè)循環(huán)約 0.0073% 的容量衰減率），這是目前報(bào)道的具有NCM正極的最佳SEs基ASSLB。

圖1. 基于NCM811和NCM811@Li₂O的ASSLBs性能比較

進(jìn)一步，作者基于DFT理論計(jì)算和電化學(xué)分析相結(jié)合的結(jié)果及HRTEM、ToF-SIMS、XRD等非原位表征研究表明，NCM811表面上的納米級(jí)Li₂O緩沖涂層具有如下優(yōu)勢(shì)：

1）充放電期間NCM811正極和LPSCl電解質(zhì)的雙向兼容性和穩(wěn)定性；

2）提高活性材料的相變可逆性，同時(shí)消除SE和活性材料之間的界面不穩(wěn)定性，從而顯著提高了NCM811的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性；

3）降低電極極化和界面電阻，提高了電化學(xué)動(dòng)力學(xué)；

4）Li₂O具有三個(gè)Li⁺擴(kuò)散通道，沿邊緣擴(kuò)散最快，從而促進(jìn)了界面處的Li⁺擴(kuò)散/轉(zhuǎn)移?？傊?，這項(xiàng)研究的新發(fā)現(xiàn)將對(duì)合理開發(fā)高倍率和長(zhǎng)循環(huán)壽命的硫化物ASSLBs及設(shè)計(jì)高性能固態(tài)電池的界面和界面化學(xué)有直接的益處。

圖2. Li⁺在Li₂O晶格中擴(kuò)散的DFT計(jì)算

High-Rate and Durable Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Battery with in situ Li₂O Buffering, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.06.048

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