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鹵代甲烷是一種多功能的平臺(tái)分子，被廣泛用作生產(chǎn)增值化學(xué)品和燃料的前體。盡管鹵代甲烷具有高度的重要性，但其綠色和經(jīng)濟(jì)的合成仍然具有挑戰(zhàn)性?；诖?，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰教授和龍冉教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了在銅摻雜的二氧化鈦（Cu-TiO₂）上，使用堿金屬鹵化物作為一種廣泛可用的無腐蝕性鹵化劑，可持續(xù)有效的光催化甲烷鹵化生產(chǎn)甲基鹵化物。該方法可使氯甲烷的鹵化甲烷生產(chǎn)速率高達(dá)0.61 mmol h^-1 m^-2，溴甲烷的生產(chǎn)速率為1.08 mmol h^-1 m^-2，穩(wěn)定性為28 h，進(jìn)一步證明可轉(zhuǎn)化為甲醇和醫(yī)藥中間體。

通過DFT計(jì)算，作者首先計(jì)算了甲烷分子在不同光催化劑上的解離能。對(duì)于原始TiO₂，CH₄分子可解離成*CH₃，電子能變化為0.132 eV，但形成的*CH₃中間體很難穩(wěn)定。相反，形成的*CH₃中間體可以通過其C原子和H原子分別與Cu-TiO₂的Cu原子和O原子結(jié)合而穩(wěn)定在Cu-TiO₂上。結(jié)果表明，Cu在甲烷分子解離過程中作為中間穩(wěn)定位點(diǎn)的作用。AP-XPS表征表明，在光照下，NaCl中的Cl離子被光氧化成*Cl中間體。

此外，作者通過DFT計(jì)算研究光照射下Cu-TiO₂催化劑表面Cl離子的活化情況。NaCl中Cl離子在Cu-TiO₂表面聚集，趨于失去電子，呈現(xiàn)氧化態(tài)。隨后，這些*Cl中間體可與穩(wěn)定的*CH₃偶聯(lián)，生成C原子與Cu位點(diǎn)結(jié)合的*CH₃Cl，電子能變化為-1.052 eV。最后，CH₃Cl分子可輕松地從光催化劑表面解吸，能量變化很小，僅為0.339 eV。在光照下，Cu-TiO₂表面生成H₂并解吸，而水中的氧將被填充到晶格中，重新生成Cu-TiO₂的原始結(jié)構(gòu)。

Sustainable methane utilization technology via photocatalytic halogenation with alkali halides. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36977-0.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36977-0.

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熊宇杰/龍冉Nature子刊：堿金屬鹵化物光催化鹵化甲烷可持續(xù)利用

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