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A-位點(diǎn)缺陷的調(diào)制對(duì)于ABO3鈣鈦礦上的氧化還原反應(yīng)對(duì)于清潔空氣應(yīng)用和電化學(xué)儲(chǔ)能都至關(guān)重要。近日，清華大學(xué)陳建軍副研究員（通訊作者）等人報(bào)道了一種可擴(kuò)展的一鍋法，通過(guò)在傳統(tǒng)檸檬酸鹽法中簡(jiǎn)單引入尿素，原位調(diào)節(jié)LaMnO_3.15中的La空位（V_La），并進(jìn)一步揭示了V_La生成與表面晶格氧（O_latt）活化之間的基本關(guān)系。

Angew.：LaMnO3.15鈣鈦礦中A-位點(diǎn)空位的原位調(diào)制助力表面晶格氧活化和促進(jìn)ORR

研究發(fā)現(xiàn)，其機(jī)制是縮短Mn-O鍵，降低軌道有序度，促進(jìn)MnO₆彎曲振動(dòng)，減弱Jahn-Teller畸變，最終實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的Mn-3d和O-2p軌道雜交。

優(yōu)化V_La的LaMnO_3.15在甲苯氧化方面表現(xiàn)出數(shù)量級(jí)的增加，并且與RHE（可逆氫電極）相比，氧還原反應(yīng)（ORR）的半波電位增加了約0.05 V。

該工作報(bào)道的簡(jiǎn)單而有效的La位點(diǎn)缺陷原位調(diào)控策略及其對(duì)MnO₆電子結(jié)構(gòu)的影響，有助于在多相催化和電催化中開(kāi)發(fā)新型缺陷修飾鈣鈦礦。

In situ modulation of A-site vacancies in LaMnO_3.15 perovskite for surface lattice oxygen activation and boosted redox reactions. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202111610.

https://doi.org/10.1002/anie.202111610.

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