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Arumugam Manthiram教授AFM：預(yù)循環(huán)+預(yù)鋰化實(shí)現(xiàn)長壽命石墨/LNMO電池！

不含鈷和低鎳含量的高壓尖晶石正極LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）具有高能量和功率密度、良好的熱穩(wěn)定性和低成本等優(yōu)點(diǎn)，有望用于鋰離子電池。然而，其高工作電壓（≈4.7 V）會導(dǎo)致電解液分解、嚴(yán)重的化學(xué)交叉及電極-電解質(zhì)界面（EEI）的劣化，從而阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人提出了一種電化學(xué)改性策略來實(shí)現(xiàn)長壽命的石墨（Gr）||LiNi_0.476Mn_1.475Fe_0.049O₄（Fe-LNMO）全電池。具體而言，作者將Li||Gr電池在含有30 wt.% 氟代碳酸亞乙酯（FEC）的電解液中對Gr負(fù)極進(jìn)行電化學(xué)預(yù)循環(huán)，并通過對Li||Fe-LNMO電池進(jìn)行深度放電來預(yù)鋰化Fe-LNMO正極。

研究表明，Gr在含F(xiàn)EC的電解液中預(yù)循環(huán)形成的富含LiF的堅(jiān)固SEI有效地減輕了電解液的分解反應(yīng)，并保護(hù)Gr免受來自 Fe-LNMO正極的交叉物種的攻擊，緩解了SEI在大范圍循環(huán)中的生長。另一方面，F(xiàn)e-LNMO的預(yù)鋰化不僅可以形成有利的低壓SEI并具有更溫和的副反應(yīng)，而且還可在Gr負(fù)極上建立Li儲層以補(bǔ)償電池運(yùn)行期間活性Li⁺損失。

圖1. 未經(jīng)改性的Gr||LNMO電池失效機(jī)理分析

因此，使用改性電極的全電池在C/10倍率下具有129 mAh g^-1的高容量，在 C/2~1C充放電倍率下200次循環(huán)后容量保持率高達(dá)93%，大大超過使用初始電極的全電池（初始容量120 mAh g^-1，容量保持率78%）。

此外，具有高質(zhì)量負(fù)載改性電極（3.2 mAh cm^-2）的全電池的循環(huán)壽命顯著延長至300個循環(huán)。通過對上述基于初始和改性電極的全電池性能進(jìn)行可行性比較，可以清楚地揭示和理解人工SEI設(shè)計(jì)、鋰儲層和EEI形成條件的重要性。

作者相信這種電化學(xué)改性策略可應(yīng)用于其他電池系統(tǒng)（如Gr||高鎳正極），也可簡化鋰電池中復(fù)雜的反應(yīng)/相互作用以清楚地了解結(jié)構(gòu)-組成-界面-性能關(guān)系?？傊?，這項(xiàng)研究提出的電化學(xué)改性策略為構(gòu)建用于便攜式電子產(chǎn)品和電動汽車應(yīng)用的長壽命Gr||LNMO全電池提供了參考。

圖2. 基于改性電極的全電池性能

Paving Pathways Toward Long-Life Graphite/LiNi_0.5Mn_1.5O₄ Full Cells: Electrochemical and Interphasial Points of View, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203779

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