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氣候變化和全球能源需求促使人們尋求將二氧化碳（CO₂）可持續(xù)轉(zhuǎn)化為可儲(chǔ)存的液體燃料。其中，光催化是將CO₂直接轉(zhuǎn)化為CO的途徑，這是光動(dòng)力反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)中的一個(gè)步驟。然而，目前性能最好的光催化CO₂還原系統(tǒng)在非水溶劑中運(yùn)行，但技術(shù)上可行的太陽(yáng)能燃料網(wǎng)絡(luò)可能在水中運(yùn)行。

近日，美國(guó)西北大學(xué)Emily A. Weiss（通訊作者）等人報(bào)道了在pH值為6-7的純水中，使用CuInS₂膠體量子點(diǎn)（QDs）作為光敏劑和Co-卟啉催化劑，以前所未有的性能參數(shù)組合催化CO₂光還原為CO。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，在催化CO₂光還原為CO中，其周轉(zhuǎn)數(shù)（TON_(CO)）=72484-84101，量子產(chǎn)率（QY）=0.96-3.39%，選擇性（S_CO）>99%。

在較高的催化劑濃度下，系統(tǒng)達(dá)到的QY=3.53-5.23%。QD驅(qū)動(dòng)系統(tǒng)的性能大大超過(guò)基準(zhǔn)水系統(tǒng)（TON=926，QY=0.81%，選擇性為82%）。

通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)，產(chǎn)生上述優(yōu)異性能主要是由于以下因素導(dǎo)致：

（1）QD對(duì)催化劑的靜電吸引，促進(jìn)了光電子源處質(zhì)子、CO₂和催化劑的快速多電子傳遞和共定位；

（2）利用游離胺終止QDs配體殼，將捕獲CO₂轉(zhuǎn)化為氨基甲酸，作為CO₂的貯存器，有效增加其在水中的溶解度，并降低Co-卟啉催化CO₂還原的起始電位。

該工作取得的突破性效率代表了實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能直接轉(zhuǎn)化為燃料的反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)的非增量步驟。

Quantum Dot-Sensitized Photoreduction of CO₂ in Water with Turnover Number > 80000. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c06961.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c06961.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/09/78db5f8b06/

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