電催化二氧化碳還原反應(CO₂RR)是最有前途的促進碳中和的方法之一，其通常需要堿性電解質來促進有價值的多碳分子(如乙烯)的生產。然而，CO₂與OH^?的反應消耗了大量的CO₂/OH^?，導致CO₂RR反應的選擇性和穩(wěn)定性迅速衰減。

為了充分利用CO₂RR過程中產生的OH^?對C₂₊產物形成的高度有利影響，中國科學技術大學任曉迪課題組設計了一個催化劑-電解質界面，其能夠有效的靜電約束原位生成的OH^?以改善CO₂在中性介質電合成乙烯。

具體而言，研究人員在活性銅催化劑表面包覆了一層多孔表面層(由碳納米粒子(NPs)組成)，碳納米粒子具有良好的電導率，但對CO₂反應沒有催化活性。在CO₂RR反應過程中，在外加負偏壓作用下，碳納米管表面還會形成一個電雙層(EDL)，作為銅催化劑表面雙層的延伸；在擴展的EDL內部是一個陽離子層(例如K⁺)，由于負電場的作用，與碳表面密切接觸。

同時，這種陽離子層可以通過靜電相互作用將原位產生的OH^?陰離子限制在擴展的EDL內，并產生局部的堿性環(huán)境。

這種原位靜電約束策略在中性和酸性介質中表現(xiàn)出非常優(yōu)異的CO₂RR性能：在液體電解質流動電池中，以350 mA cm^?2的高電流密度實現(xiàn)了70%的乙烯法拉第效率；該流動電池在300 mA cm^?2電流密度下能穩(wěn)定運行50 h以上，乙烯生產平均法拉第效率為68%。

此外，在酸性電解質(pH = 2，300 mA cm^?2)中，乙烯的法拉第效率含量可達64.5%。這項工作提供了一個有效的策略以促進一個良好的CO₂RR局部化學環(huán)境，并強調了催化劑-電解質界面在調節(jié)CO₂選擇性生成增值產品的關鍵作用。

Localized Alkaline Environment via In Situ Electrostatic Confinement for Enhanced CO₂-to-Ethylene Conversion in Neutral Medium. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c13384