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1. 西工大官操Nature子刊：梯度鋅負(fù)極設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鋅離子電池

電池頂刊集錦：Nature子刊、Angew、EES、AFM、ACS Energy Lett.、ACS Nano等成果！

在高電流/容量下實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期穩(wěn)定的鋅負(fù)極仍然是實(shí)用可充鋅離子電池的巨大挑戰(zhàn)。

圖1 PVDF-Sn@Zn梯度電極的制備和表征

西北工業(yè)大學(xué)官操等報(bào)告了一種簡(jiǎn)易壓印的梯度鋅負(fù)極（聚偏二氟乙烯-Sn@Zn，簡(jiǎn)稱PVDF-Sn@Zn），它很好地整合了梯度導(dǎo)電性和親水性，可用于長(zhǎng)期穩(wěn)定的鋅離子電池。

與簡(jiǎn)單的人工保護(hù)層設(shè)計(jì)不同，頂部的疏水絕緣層PVDF和底部的親水導(dǎo)電層Sn形成了一個(gè)雙梯度結(jié)構(gòu)。疏水的PVDF層有效地防止了鋅金屬在電解液中的腐蝕，而具有高氧化還原電位（Sn²⁺/Sn，-0.136 V vs SHE）的Sn層抑制了鋅的副反應(yīng)。此外，梯度導(dǎo)電性有效地誘導(dǎo)電場(chǎng)分布、Zn²⁺離子通量和朝向微通道底部的局部電流密度，從而實(shí)現(xiàn)理想的自下而上的鋅金屬的沉積行為。

圖2 PVDF-Sn@Zn梯度電極的Zn沉積形貌

因此，不僅實(shí)現(xiàn)了可控的、均勻的鋅沉積，而且還防止了頂部枝晶生長(zhǎng)可能帶來(lái)的短路。因此，PVDF-Sn@Zn梯度電極在1 mA cm^-2/1 mAh cm^-2的低電流密度/容量下顯示出1200小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)，在10 mA cm^-2/10 mAh cm^-2的高電流密度/容量下顯示出200小時(shí)。此外，簡(jiǎn)單的壓印方法和便捷的梯度設(shè)計(jì)可以很容易地?cái)U(kuò)大規(guī)模，還展示了高性能的大面積軟包電池（4 cm²×5 cm²）。

圖3 全電池和軟包電池的電化學(xué)性能

Gradient design of imprinted anode for stable Zn-ion batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36386-3

2. 川大/過(guò)程所AFM：基于雙聚合物@無(wú)機(jī)網(wǎng)絡(luò)的高性能復(fù)合聚合物電解質(zhì)

復(fù)合聚合物電解質(zhì)（CSE）同時(shí)具有優(yōu)異的電化學(xué)性能和強(qiáng)大的機(jī)械性能是高能鋰金屬電池應(yīng)用的迫切需求。

圖1 材料制備及表征

四川大學(xué)堯猛、中科院過(guò)程所張海濤等報(bào)道了一種新型的雙聚合物@無(wú)機(jī)網(wǎng)絡(luò)CSE（DNSE@IN），它是通過(guò)四乙氧基硅烷（TEOS）連續(xù)非水解溶膠-凝膠反應(yīng)和聚（偏氟乙烯-六氟丙烯）-六氟丙烯（P（VDF-HFP））與聚（離子液體）的半互穿制備的。牢固的雙聚合物@無(wú)機(jī)網(wǎng)絡(luò)的引入不僅可以加速Li⁺的轉(zhuǎn)移，還可以增加電化學(xué)穩(wěn)定性。

因此，所制備的DNSE@IN具有優(yōu)異的電化學(xué)性能和機(jī)械性能，例如，滿意的離子電導(dǎo)率（在20和80℃時(shí)分別為0.53 mS cm^-1、2.30 mS cm^-1）和高的鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)0.67。

圖2 半電池性能

因此，基于DNSE@IN的Li/Li對(duì)稱電池可在0.2 mA cm^-2下穩(wěn)定循環(huán)2800小時(shí)，甚至在1.0 mA cm^-2下也能穩(wěn)定工作。此外，基于DNSE@IN的固態(tài)鋰金屬電池（SLMBs）在廣泛的溫度范圍內(nèi)（室溫（RT）至100℃）表現(xiàn)出卓越的倍率性能和長(zhǎng)期循環(huán)性。此外，由Li_1.17Ni_0.27Co_0.05Mn_0.52O₂（富鋰）正極組成的高壓固態(tài)鋰金屬電池（SLMBs）在室溫下也表現(xiàn)出良好的循環(huán)性能（70次循環(huán)后，容量保持率為194.3 mAh g^-1，接近100%）。

另外，Li/DNSE@IN/富鋰軟包電池在RT下提供了優(yōu)越的循環(huán)性能，即使在極端條件下，如折疊和堆積，仍然可以點(diǎn)亮發(fā)光二極管。毫無(wú)疑問(wèn)，這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)雙聚合物@無(wú)機(jī)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，以促進(jìn)SLMBs的長(zhǎng)壽命和高安全性CSE的發(fā)展開(kāi)辟了道路。

圖3 SLMBs的室溫電化學(xué)性能

A Robust Dual-Polymer@Inorganic Networks Composite Polymer Electrolyte Toward Ultra-Long-Life and High-Voltage Li/Li-Rich Metal Battery. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202213702

3. 崔光磊/鞠江偉Nature子刊：創(chuàng)紀(jì)錄！固態(tài)電解質(zhì)室溫離子導(dǎo)電率達(dá)13.2 mS/cm！

從工業(yè)角度來(lái)看，易于制備的Li₂S-P₂S₅玻璃陶瓷是大規(guī)模全固態(tài)鋰電池的關(guān)鍵，而其商業(yè)化卻因室溫下Li⁺導(dǎo)電率低而受到很大阻礙，特別是由于缺乏解決方案。

圖1 順序結(jié)晶和異質(zhì)生長(zhǎng)模型（機(jī)制）的示意圖

中科院青島能源所崔光磊、鞠江偉、拉德堡德大學(xué)Arno P. M. Kentgens等提出了一種納米結(jié)晶策略來(lái)制備超級(jí)鋰離子導(dǎo)電的玻璃陶瓷。通過(guò)調(diào)節(jié)成核能量，玻璃陶瓷內(nèi)的晶體可以在固態(tài)反應(yīng)中自組織成異質(zhì)納米域。低溫透射電子顯微鏡和電子全息圖直接顯示了許多具有豐富電荷載流子的緊密排列的晶界，這些晶界通過(guò)變溫固態(tài)核磁共振證實(shí)了卓越的Li⁺傳導(dǎo)性。

圖2 超強(qiáng)的Li⁺傳導(dǎo)性

因此，所制備的玻璃陶瓷具有創(chuàng)紀(jì)錄的13.2 mS cm^-1的Li⁺導(dǎo)電率。高的Li⁺電導(dǎo)率確保了220微米厚的LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂復(fù)合正極（8 mAh cm^-2）的穩(wěn)定運(yùn)行，在室溫下，全固態(tài)鋰電池的能量密度達(dá)到420 Wh kg^-1（電池質(zhì)量）和834 Wh L^-1（電池體積）。這些相關(guān)結(jié)果為探索超離子導(dǎo)體開(kāi)辟了一條全新的途徑。

圖3 LPS7228在ASSB中的演示

Self-organized hetero-nanodomains actuating super Li+ conduction in glass ceramics. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35982-7

4. Carbon Energy：合理設(shè)計(jì)電催化添加劑，增強(qiáng)鋰硫電池的動(dòng)力學(xué)性能

鋰硫電池（LSBs）的實(shí)際應(yīng)用由于多硫化鋰（LiPSs）不理想的穿梭和硫物種遲緩的氧化還原動(dòng)力學(xué)而受到嚴(yán)重的阻礙。

圖1 材料制備及表征

華南理工大學(xué)徐建鐵、山東高等技術(shù)研究院竇玉海等合理地設(shè)計(jì)和合成了一系列超薄的單原子鎢摻雜Co₃O₄（W_x-Co₃O₄）納米片，作為L(zhǎng)SB的硫正極的催化添加劑。具體而言，這項(xiàng)工作通過(guò)水熱自組裝，再經(jīng)過(guò)退火處理，制備了一系列W_x-Co₃O₄（x=0.01，0.02，0.04）電催化劑。受益于W摻雜后催化活性的增強(qiáng)和電子結(jié)構(gòu)的優(yōu)化，W_x-Co₃O₄不僅減少了LiPSs的穿梭，而且還降低了硫物種氧化還原反應(yīng)的能量屏障，從而導(dǎo)致電極動(dòng)力學(xué)的加速。

圖2 LSB的電化學(xué)性能

因此，采用5.0 wt% W_0.02-Co₃O₄作為電催化劑的LSB正極在0.2和5.0 C時(shí)分別顯示出1217.0和558.6 mAh g^-1的高可逆容量，并在1C下經(jīng)過(guò)500次循環(huán)后保持了644.6 mAh g^-1的高可逆容量（1.0 C = 1675 mA g^-1）。此外，在5.5 mg cm^-2的高硫負(fù)載和8 8?μL/mg的低電解液-電極比下，5.0 wt% W_0.02-Co₃O₄基硫正極在0.1 C下50次循環(huán)后也保持了3.86 mAh cm^-2的高可逆面積容量，對(duì)應(yīng)于84.7%的初始容量保持率。

圖3 動(dòng)力學(xué)研究和理論計(jì)算

Single-atomic tungsten-doped Co3O4 nanosheets for enhanced electrochemical kinetics in lithium–sulfur batteries. Carbon Energy 2023. DOI: 10.1002/cey2.329

5. ACS Nano：高性能鋅離子全電池，循環(huán)5000次容量保持90.6%！

水系鋅離子電池（ZIBs）的可逆性和循環(huán)性在很大程度上取決于鋅負(fù)極的穩(wěn)定性。因此，能夠抑制枝晶和副反應(yīng)的穩(wěn)定負(fù)極/電解質(zhì)界面對(duì)于高性能ZIBs至關(guān)重要。

圖1 電解液設(shè)計(jì)及表征

華盛頓大學(xué)曹國(guó)忠、河北工程大學(xué)張紅、中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院李兆乾等提出了一種可行的電解液調(diào)制工程方法，即在電解液中引入1,4-二惡烷（DX），為可持續(xù)的ZIBs實(shí)現(xiàn)一個(gè)穩(wěn)定和可逆的負(fù)極/電解質(zhì)界面。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和計(jì)算分析顯示，DX分子可以吸附在Zn金屬表面，調(diào)節(jié)Zn離子的成核和擴(kuò)散，并誘導(dǎo)首選的Zn（002）面生長(zhǎng)，從而抑制Zn枝晶的形成。吸附的DX還可以在負(fù)極/電解質(zhì)界面上形成一個(gè)H₂O貧乏的電雙層（EDL）結(jié)構(gòu)，并將水從表面隔離，作為側(cè)面反應(yīng)的抑制劑。

圖2 在不同電解液中鋅沉積的示意圖

因此，采用DX/ZnSO₄電解液的鋅負(fù)極在1 mA cm^-2時(shí)具有較高的沉積/剝離可逆性，平均庫(kù)侖效率（CE）高達(dá)99.8%。此外，在10 mA cm^-2和10 mAh cm^-2時(shí)，該電池提供了99.7%的高CE和超過(guò)1000小時(shí)的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性，相當(dāng)于5 Ah cm^-2的累積沉積容量（CPC），比使用裸ZnSO₄電解液的電池大約長(zhǎng)22倍。進(jìn)一步利用DX/ZnSO₄電解液，Zn//NH₄V₄O₁₀全電池在5 A g^-1的條件下實(shí)現(xiàn)了202 mAh g^-1的比容量，并且循環(huán)5000次后容量保持率達(dá)到90.6%。總體而言，通過(guò)選擇性地調(diào)整吸附分子在晶體面上的Zn²⁺沉積速率，這項(xiàng)工作為高性能Zn負(fù)極提供了一種有前景的分子水平的調(diào)制策略，并可能應(yīng)用于其他遭受不穩(wěn)定性和不可逆性的金屬負(fù)極。

圖3 電化學(xué)性能研究

Addition of Dioxane in Electrolyte Promotes (002)-Textured Zinc Growth and Suppressed Side Reactions in Zinc-Ion Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.2c11516

6. 陸俊/尤雅 Angew：親水捕獲防止環(huán)狀醚聚合實(shí)現(xiàn)-40℃低溫鋰金屬電池

低凝固點(diǎn)的環(huán)狀醚，如1,3-二氧戊環(huán)（DOL），是很有前景的低溫電解液溶劑，但由于它在無(wú)機(jī)鋰鹽的存在下容易聚合，所以實(shí)際應(yīng)用受到嚴(yán)重限制。此外，痕量水通過(guò)為聚合的鏈?zhǔn)絾?dòng)提供源頭（質(zhì)子）發(fā)揮了關(guān)鍵作用，不幸的是，這一點(diǎn)在大多數(shù)情況下都被忽略了。

圖1 防止DOL聚合的設(shè)計(jì)原理的示意圖

浙江大學(xué)陸俊、武漢理工大學(xué)尤雅等通過(guò)消除電解液中的微量水來(lái)防止DOL的開(kāi)環(huán)聚合。鑒于H₂O是一種常見(jiàn)的親核體，具有活性氫，作者提出了一種親電子體，即三甲基甲硅烷基異氰酸酯（Si-NCO）作為水清除劑，通過(guò)親核加成反應(yīng)消除H₂O。因此，水被阻斷以提供質(zhì)子，從而從根本上保護(hù)DOL免受開(kāi)環(huán)聚合。由于吸電子共軛效應(yīng)，Si-NCO的親電中心是高度正電的，這大大促進(jìn)了去除效率。此外，Si-NCO使DOL在很寬的溫度范圍內(nèi)保持液態(tài)，即使是在高濃度的電解液中，這對(duì)低溫運(yùn)行至關(guān)重要。

圖2 異氰酸酯抑制DOL聚合的作用機(jī)理

因此，合理設(shè)計(jì)的電解液具有相當(dāng)?shù)偷谋c(diǎn)（-105℃）和低溫下的高離子傳導(dǎo)性（-40℃時(shí)為2.16 mS cm^-1）。結(jié)果，含有Si-NCO添加劑的新電解液與鈷酸鋰（LCO）正極高度兼容，可提供80%的室溫容量，并在-40℃下的150次循環(huán)后保持80%的容量。對(duì)CEI界面的分析表明，Si-NCO的加入是導(dǎo)致CEI變薄和富含無(wú)機(jī)物的原因?？傊摴ぷ鞯难芯拷Y(jié)果表明，水清除劑策略在環(huán)醚基低溫電解液的設(shè)計(jì)中具有高度的可行性。

圖3 LCO/Li電池的電化學(xué)性能

Electrophilically trapping water for preventing polymerization of cyclic ether towards low-temperature Li metal battery. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202300238

7. 煤化所/國(guó)科大ACS Energy Lett.：LiPF₆基局部高濃度電解液實(shí)現(xiàn)低溫鋰離子電池！

基于LiPF₆的商業(yè)電解液被廣泛用于鋰離子電池（LIBs）。然而，由于EC的高冰點(diǎn)導(dǎo)致的低離子傳導(dǎo)性、緩慢的脫溶劑化過(guò)程和較大的界面電阻，采用目前LiPF₆基商業(yè)電解液的LIB在低溫運(yùn)行中表現(xiàn)出不理想的性能。

圖1 電解液設(shè)計(jì)及表征

中國(guó)科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所陳成猛、蘇方遠(yuǎn)、中國(guó)科學(xué)院大學(xué)徐國(guó)寧等設(shè)計(jì)了一種基于LiPF₆的局部高濃度電解液，并加入了二氟雙草酸磷酸鋰（LiDFBOP）添加劑，以提高LIB在低溫下的性能。無(wú)EC溶劑中更高濃度的LiPF₆改善了電解液的整體離子傳導(dǎo)性。此外，可以得到Li⁺-solvent-PF₆^–結(jié)構(gòu)，以減少脫溶劑化能；同時(shí)，引入LiDFBOP來(lái)構(gòu)建有效的SEI膜，具有高離子傳導(dǎo)性和循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2 SEI分析

受益于電極-電解液界面化學(xué)的變化，商用石墨負(fù)極表現(xiàn)出良好的倍率性能（2C時(shí)約225 mAh g^-1）和令人印象深刻的低溫性能（-20℃（0.1C）時(shí)約240 mAh g^-1）。更重要的是，這項(xiàng)工作證明了Li-陰離子溶劑結(jié)構(gòu)可以減少脫溶劑化能，從而為開(kāi)發(fā)功能性電解液提供可行的策略，以滿足在實(shí)際生活中基于現(xiàn)有系統(tǒng)的低溫運(yùn)行要求。

圖3 電化學(xué)性能研究

Boosting the Low-Temperature Performance for Li-Ion Batteries in LiPF6-Based Local High-Concentration Electrolyte. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02903

8. 徐朝和/王榮華EES：內(nèi)置超離子導(dǎo)電相的復(fù)合鋰助力高穩(wěn)定固態(tài)鋰電池

固態(tài)鋰金屬電池（SSLMBs）由于其高能量密度和內(nèi)在的良好安全性，被認(rèn)為是最有前景的儲(chǔ)能系統(tǒng)之一。然而，SSLMBs的實(shí)際應(yīng)用受到巨大的界面電阻和有害的鋰枝晶生長(zhǎng)的阻礙。

圖1 原始Li/LZTO和CLA/LZTO的界面接觸示意圖

重慶大學(xué)徐朝和、王榮華等通過(guò)將LiNO₃加入到熔融的Li中，開(kāi)發(fā)了一種復(fù)合負(fù)極（CLA），在此過(guò)程中，原位生成了具有高離子電導(dǎo)率（室溫下1×10^-3 S cm^-1）和對(duì)Li具有良好電化學(xué)穩(wěn)定性的Li₃N和LiN_xO_y相，這不僅大大促進(jìn)了體相負(fù)極的內(nèi)在離子擴(kuò)散能力，而且改善了負(fù)極的潤(rùn)濕性，構(gòu)建了一個(gè)堅(jiān)固的高離子導(dǎo)電的固態(tài)界面。此外，如密度泛函理論（DFT）計(jì)算所示，利用構(gòu)建的高離子導(dǎo)電固體界面，Li和LLZTO之間的化學(xué)接觸也顯著改善，實(shí)現(xiàn)了緊密的界面接觸和超低界面電阻（1.73 Ω cm²，僅為原始Li負(fù)極的0.327%）。

圖2 對(duì)稱電池的電化學(xué)性能

受益于上述優(yōu)勢(shì)，在室溫下，全固態(tài)對(duì)稱電池實(shí)現(xiàn)了超高的面積比容量（1.5 mAh cm^-2, 0.5 mA cm^-2）和超高的臨界電流密度（1.4 mA cm^-2）。即使在高電壓（4.3V）條件下，與LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）匹配的全固態(tài)電池也能穩(wěn)定地循環(huán)超過(guò)115次，容量保持率達(dá)到80.0%?？傮w而言，該研究結(jié)果為高性能固態(tài)鋰金屬電池提供了一種新的復(fù)合負(fù)極策略。

圖3 室溫全固態(tài)電池的電化學(xué)性能

Built-in Superionic Conductive Phases Enabling Dendrite-free, Long Lifespan and High Specific Capacity of Composite Lithium for Stable Solid-State Lithium Batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d2ee03709b

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