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江蘇師大賴超/孫闖AFM：5.4% 創(chuàng)紀(jì)錄超低膨脹的鋰復(fù)合負(fù)極！

提高鋰（Li）負(fù)極的穩(wěn)定性對于鋰金屬電池的安全性和可靠性至關(guān)重要。在這種情況下，開發(fā)3D導(dǎo)電鋰主體被認(rèn)為是最有前途的策略之一，特別是對于抑制電極的粉化而言。然而，電極的材料一致性和體積膨脹（<15%）對其在商用軟包電池中的應(yīng)用提出了重大挑戰(zhàn)。

在此，江蘇師范大學(xué)賴超教授、孫闖等人采用簡便的抽濾法制備了由碳納米管（CNT）組成的上層和由銀納米線（AgNWs）和CNT的3D復(fù)合材料組成的下層構(gòu)成的雙梯度網(wǎng)絡(luò)，并將其用作鋰金屬負(fù)極主體。這種抽濾技術(shù)具有低成本和易于規(guī)模化的優(yōu)點(diǎn)，能夠促進(jìn)3D Li負(fù)極的商業(yè)化。

研究表明，該雙梯度網(wǎng)絡(luò)有幾個(gè)顯著的優(yōu)勢：首先，由于銀本身的強(qiáng)導(dǎo)電性和親鋰性，下層均勻分散的AgNWs使導(dǎo)電框架形成金屬Li的漸進(jìn)沉積路線，這種梯度設(shè)計(jì)已被證明是消除長期循環(huán)后金屬鋰表面沉積的有效途徑。接下來，由納米線交錯堆疊產(chǎn)生的大量間隙導(dǎo)致具有更高比表面積的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，從而降低了有效電流密度。此外，由剛性AgNWs和柔性CNT的協(xié)同作用引起的高機(jī)械強(qiáng)度和柔性框架有助于在快速充放電過程中保持電極厚度。

圖1. 基于Li@AgNWs/CNT復(fù)合負(fù)極的對稱電池性能

由于這些優(yōu)勢，Li@AgNWs/CNT復(fù)合負(fù)極在10 mA cm^-2的電流密度和1 mAh cm^-2的固定電鍍/剝離容量下表現(xiàn)出非常低的過電位（74 mV），并在800多個(gè)循環(huán)中保持穩(wěn)定，相比之下Li@Cu電極僅在30個(gè)循環(huán)后就出現(xiàn)了很大的波動?；贚i@AgNWs/CNT負(fù)極的對稱電池在40 mA cm^-2的超高電流密度下仍能實(shí)現(xiàn) 400多次可逆循環(huán)，循環(huán)后負(fù)極的厚度增加到78 μm，對應(yīng)于創(chuàng)新低的5.4%的體積膨脹，完全符合商用軟包電池的規(guī)格（<15%）。

此外，Li@AgNWs/CNT || LiMn₂O₄（LMO）全電池表現(xiàn)出高度改善的循環(huán)性能，在1、2、5和10 C下分別提供151、103.1、70.6和 50.5 mAh g^-1的比容量，遠(yuǎn)優(yōu)于Li@Cu || LMO全電池。綜合上述討論，考慮到該復(fù)合材料的簡單制造過程和低體積膨脹特性，作者認(rèn)為本研究中引入的主體設(shè)計(jì)可能是鋰金屬電池商業(yè)化的有競爭力選擇。

圖2. Li@AgNWs/CNT || LMO全電池性能

Ultralow-Expansion Lithium Metal Composite Anode via Gradient Framework Design, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202202771

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