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陳人杰/詹亮/王艷莉ACS Nano：雙功能雜化物同時解決鋰硫電池正負極挑戰(zhàn)！

鋰硫（Li-S）電池因其理論能量密度高、成本低和環(huán)境友好性等固有優(yōu)勢而被認為是鋰離子電池（LIBs）的最佳替代品之一，然而金屬鋰負極的多硫化物穿梭和界面不穩(wěn)定性阻礙了其實際應用。

在此，華東理工大學詹亮教授、王艷莉副教授聯(lián)合北京理工大學陳人杰教授、德國亥姆霍茲柏林能源與材料研究中心楊超等人提出構(gòu)建一種雙生超薄二維石墨烯基介孔SnO₂/SnSe₂雜化物（記為G-mSnO₂/SnSe₂），并將其用作Li-S化學的多硫化物固定劑和鋰調(diào)節(jié)劑以實現(xiàn)持久的Li-S化學。

研究表明，所設(shè)計的G-mSnO₂/SnSe₂雜化物具有高電導率、強化學親和力（SnO₂）和動態(tài)插層-轉(zhuǎn)化位點（Li_xSnSe₂），可同時實現(xiàn)穿梭行為抑制、提供快速的鋰嵌入傳輸動力學、加速LiPS轉(zhuǎn)化并降低Li₂S的分解能壘，這由非原位XAS光譜、原位拉曼光譜、原位XRD和DFT計算證實。此外，具有親鋰特性的介孔G-mSnO₂/SnSe₂能夠?qū)崿F(xiàn)鋰離子的均勻沉積并抑制鋰枝晶的生長。

圖1. G-mSnO₂/SnSe₂納米片合成過程及表征

因此，具有G-mSnO₂/SnSe₂隔膜的Li-S電池具有良好的電化學性能，包括高硫利用率（0.2 C時容量為1544 mAh g^-1）、高倍率性能（8 C時容量為794 mAh g^-1）、和長循環(huán)壽命（在5 C時2000次循環(huán)中每個循環(huán)的衰減率低至0.0144%）。更重要的是，組裝的Ah級Li-S軟包電池在83.75 mA g^-1時表現(xiàn)出1.8272 Ah的高初始容量，這表明即使在貧電解液（E/S = 3.0 μL mg^-1）和薄鋰負極（50 μm）條件下其硫利用率也很高。

此外，該軟包電池還表現(xiàn)出高達 359 Wh kg^-1的高能量密度并實現(xiàn)了40多次穩(wěn)定循環(huán)，與其他已報道的軟包電池相比具有很大的競爭力?？傊?，這項工作展示了同時應對S正極和Li負極挑戰(zhàn)的二維動態(tài)插層-轉(zhuǎn)化混合物的合理設(shè)計，從而實現(xiàn)長壽命Li-S化學。

圖2. G-mSnO₂/SnSe₂基Li-S電池在不同高硫負載下的電化學性能

Dynamic Intercalation–Conversion Site Supported Ultrathin 2D Mesoporous SnO₂/SnSe₂ Hybrid as Bifunctional Polysulfide Immobilizer and Lithium Regulator for Lithium–Sulfur Chemistry, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c02810

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