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燃料電池/金屬-空氣電池負極的氧還原反應(ORR)對于實現(xiàn)碳中和目標至關重要。無金屬碳基材料(CNMs)具有豐富的儲量、低廉的成本、較大的比表面積和較高的化學穩(wěn)定性，被廣泛認為是價格昂貴的商業(yè)催化劑的有效替代品。

目前，碳納米管的潛在催化活性主要來自于改變sp²共軛碳網(wǎng)絡或sp³雜化碳的電荷/自旋分布，且這些電荷/自旋分布主要受雜原子摻雜(如氮原子)、缺陷和邊緣(鋸齒形，椅形)的調控。然而，目前報道的策略不能同時調節(jié)活性中心和反應過程，并且建立結構和性能之間的內在聯(lián)系也是極具挑戰(zhàn)性的。因此，目前迫切需要開發(fā)分子內結構調控策略以有效提高電催化劑的ORR活性。

基于此，中南大學田忠良和倫敦大學學院何冠杰等利用Zn輔助方法作為一種強有力的電荷捕獲策略，制備了富含吡啶氮、鄰近碳空位和富電子碳原子的穩(wěn)定碳納米片(E-NC-V)。優(yōu)化的E-NC-V具有極高的缺陷密度(4.6×10¹² cm^?2)和吡啶氮含量(32%)，其在堿性電解質中的半波電位(E_1/2)為0.87 V，與大多數(shù)報道的ORR無金屬電催化劑相比具有更好的活性。

此外，利用E-NC-V組裝的AAB峰值功率密度高達113 mW cm^?2；該AAB還具有優(yōu)異的耐久性，在電流密度為25 mA cm^?2的情況下連續(xù)運行50小時而沒有發(fā)現(xiàn)明顯的電壓衰減。

更重要的是，電化學測量和密度泛函理論(DFT)計算證實，由于Zn和N/C之間存在著大量的空位和d?p雜化軌道，聚集的缺陷吡啶N附近的C原子有效地激活了O?O鍵，平衡了氧中間體的吸附和解離，促進了ORR決速步驟(*OH)的吸附電位的降低。

總的來說，該項工作提供了一種“一石二鳥”的策略，有效地創(chuàng)造了大量的缺陷和強電荷原子作為活性位點，這種強電荷效應中心還可以通過耦合其他中心來開發(fā)實用的多功能電催化劑，同時促進下一代經(jīng)濟型電催化劑的開發(fā)。

Potent Charge-Trapping for Boosted Electrocatalytic Oxygen Reduction. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202203963

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