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為了適應(yīng)未來的動(dòng)力電池和電動(dòng)汽車，開發(fā)具有長循環(huán)壽命和高能量密度的鋰離子電池正極材料具有重大意義。其中具有較高容量的高鎳正極材料被給予了巨大的希望。然而傳統(tǒng)的多晶高鎳材料一般在高壓下表現(xiàn)出不可逆的結(jié)構(gòu)和電化學(xué)損失，大大降低了其穩(wěn)定性。不僅如此，大量的二次顆粒加劇了在電化學(xué)循環(huán)中正極材料與電解液之間的副反應(yīng)，并促進(jìn)了其體積變化和裂紋的產(chǎn)生，進(jìn)一步破壞了材料的循環(huán)性能。而研究發(fā)現(xiàn)單晶形貌由于具有優(yōu)異的高壓穩(wěn)定性較高的機(jī)械強(qiáng)度和穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，有望用于解決傳統(tǒng)多晶高鎳材料的高壓下結(jié)構(gòu)破壞和循環(huán)性能等問題。

在此，南京大學(xué)周豪慎教授與南京師范大學(xué)曹鑫副教授等人全面地比較了單晶 LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂ (SC-NCM811) 和多晶 LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂ (PC-NCM811) 在高壓下的結(jié)構(gòu)演變和電化學(xué)性能。在2.8?4.6 V的范圍下，SC-NCM811表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)行為可逆性，在第二次循環(huán)中不可逆容量僅為12 mAh/g，而充放電電壓差也僅有0.033 V。

周豪慎/曹鑫最新Angew：單晶高鎳三元材料高壓穩(wěn)定性機(jī)理探究

圖1. PC-NCM811的原位 XRD結(jié)果

相比之下，PC-NCM811的不可逆容量和充放電電壓差達(dá)到了29 mAh/g和0.073 V。更重要的是，研究通過 dQ/dV 曲線發(fā)現(xiàn)了兩種樣品在充放電時(shí)Li⁺脫嵌的復(fù)雜相變，在2.8-4.6 V 電壓窗口下，SC-NCM811 顯示相變順序?yàn)?H1→M→H2→H3a，過程中體積變化僅有4.86%，而在相同窗口下的 PC-NCM811中不僅H2→H3a相變比單晶更加劇烈，而且額外觀察到了破壞性 H3b 相并出現(xiàn)了9.18%的嚴(yán)重體積變化。這也更加導(dǎo)致PC-NCM811中出現(xiàn)了嚴(yán)重的不可逆結(jié)構(gòu)破環(huán)，也直接影響到了其電化學(xué)行為。

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圖2. SC-NCM811的原位 XRD結(jié)果

另一方面，這種嚴(yán)重的體積變化還進(jìn)一步加劇了多晶樣品在長期循環(huán)過程中表現(xiàn)出嚴(yán)重的形態(tài)損傷和裂紋形成，導(dǎo)致其循環(huán)性能下降。相反，單晶富鎳正極不僅在循環(huán)后幾乎沒有出現(xiàn)裂紋和顆粒損傷，而且還有效抑制了類尖晶石相的形成，從而限制了電壓衰減并在循環(huán)過程中提供了穩(wěn)定的能量密度?？傮w而言，SC-NCM811 在 4.6 V 和 0.5 C (1 C = 200 mA/g) 的高截止電壓下表現(xiàn)出出色的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和 200 次循環(huán)后 85% 的容量保持率。因此，單晶高鎳材料實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的高壓穩(wěn)定性和高能量密度，本文也闡明了單晶富鎳正極材料高壓穩(wěn)定性的來源，這將支持新型高能量密度鋰離子電池的發(fā)展。

文獻(xiàn)鏈接

The Origin of High-Voltage Stability in Single-Crystal Layered NiRich Cathode Materials (Angewandte Chemie International Edition, DOI:10.1002/anie.202207225)

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202207225

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