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具有多種類型金屬中心和不同配位數(shù)的單原子催化劑被廣泛用于Li-S電池領域以促進氧化還原動力學。然而，與局部原子組成有關配位環(huán)境的調(diào)節(jié)以決定硫電化學的催化效率，迄今為止仍然有意義但尚未探索。

蘇州大學孫靖宇、深圳大學李亞運等表明與FeN₄對應物相比，具有設計的FeN₃P₁配位結(jié)構(gòu)的新型單原子鐵介質(zhì)可促進雙向多硫化物轉(zhuǎn)化。

圖1 材料設計及表征

具體而言，作者設計了一條高效的聚合-碳化合成路線，以制備錨定在N和P摻雜的多孔碳框架（FeSA-PN@PNC）上的配位鐵單原子，作為促進硫氧化的電催化介質(zhì)。理論計算表明，（N，P）雙配位的Fe位點有利于錨定LiPSs并加速Li₂S分解。

詳盡的電分析測試、電化學表征和原位儀器監(jiān)測進一步顯示，與受控的FeSA-N_x@PNC相比，通過FeSA-PN@PNC促進了雙向多硫化物轉(zhuǎn)化，這表明引入P原子來改變局部配位在鐵單原子的催化活性中起著關鍵作用。

圖2 理論計算

因此，受益于FeSA-PN@PNC介體有利的雙向電催化行為，由此衍生的S/FeSA-PN@PNC電極表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學性能，顯示出優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。構(gòu)建的Li-S電池在1.0 C下每循環(huán)的容量衰減為0.04%，即使在6.4 mg cm^-2的硫負載下也表現(xiàn)出可觀的6.2 mAh cm^-2容量釋放。總之，這項工作為設計以高性能Li-S電池為目標的具有優(yōu)化原子排列的先進單原子催化劑提供了新思路。

圖3 Li-S電池性能

Altering Local Chemistry of Single-Atom Coordination Boosts Bidirectional Polysulfide Conversion of Li–S Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203902

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孫靖宇/李亞運AFM：雙向電催化劑，助力高負載鋰硫電池！

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