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高壓鋰聚合物電池被認(rèn)為是一種有吸引力的技術(shù)，在安全性、可加工性和能量密度方面可以超過商用鋰離子電池。盡管在開發(fā)用于高壓應(yīng)用（>4V）的聚合物電解質(zhì)方面已經(jīng)取得了重大進展，但含有這些材料的電池性能仍然遇到了某些挑戰(zhàn)。主要限制之一是循環(huán)性差，這是受標(biāo)準(zhǔn)聚醚基聚合物電解質(zhì)的低氧化穩(wěn)定性影響。此外，某些常見的高壓正極化學(xué)物質(zhì)的高反應(yīng)性和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性進一步加劇了挑戰(zhàn)。

西班牙可替代能源合作研究中心Maria Angeles Caba?ero Martínez、Montserrat Casas-Cabanas等全面討論了聚合物電解質(zhì)的氧化穩(wěn)定性，以及電池失效的關(guān)鍵來源，并概述了為提高其循環(huán)性而采取的基本策略。在這方面，作者通過分析過去17年報告的186篇出版物，對電池性能進行了統(tǒng)計分析，以證明最新技術(shù)與高能量密度電池要求之間的差距。此外，討論了在先前調(diào)查這些系統(tǒng)退化的研究中所采用的基本表征技術(shù)，以強調(diào)其前景和局限性。最后根據(jù)得出的結(jié)論，提出了進一步研究的新目標(biāo)和指導(dǎo)方針。

AEM綜述：用于高壓鋰電池，聚合物電解質(zhì)準(zhǔn)備好了嗎？

圖1. 聚合物和聚合物-鹽絡(luò)合物電化學(xué)穩(wěn)定性的理論計算

經(jīng)過統(tǒng)計2005年至2022年的186篇基于高壓聚合物（HVPL）的鋰電池（>4 V）的出版物，作者發(fā)現(xiàn)，最受歡迎的正極-電解質(zhì)組合是NMC-PEO，LiTFSI是使用最多的鹽，這兩種材料至少出現(xiàn)在50%的出版物中。

此外，正如預(yù)期的那樣，放電容量隨著電池截止電壓的提高而增加，然而，很少有研究采用超過4.3V的的上限電壓。盡管電解質(zhì)中含有聚醚的HVLP電池的失效率隨著更高截止電壓的應(yīng)用而增加，但PVdF體系的情況并非如此，因為LNMO/Li電池在循環(huán)到5V時顯示了最低的降解值。此外，平均而言，采用聚醚電解質(zhì)的電池比使用PVdF基電解質(zhì)的電池的失效速度快三倍。另外，在186篇出版物中，只有5篇顯示了超過1000次的循環(huán)，這比目前最先進的商業(yè)鋰離子電池的循環(huán)要少。

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圖2. 聚合物電解質(zhì)中的聚合物主體和鋰鹽以及相應(yīng)的正極

總的來說， SPEs（主要是聚醚基電解質(zhì)、聚碳酸酯或具有其他聚合物基質(zhì)的混合固態(tài)電解質(zhì)）已顯示出與4V級正極材料結(jié)合使用的巨大前景。相反，聚醚與5V級正極材料的使用將有可能受到這些材料在4.5V以上的低氧化穩(wěn)定性的阻礙。

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圖3. 正極材料-聚合物電解質(zhì)組合

因此，作者提出以下研究方向，以進一步提高HVLP電池的性能。（1）對于SPE和凝膠聚合物電解質(zhì)（GPE），都需要提高機械性能來阻止鋰枝晶的生長。

（2）對于SPE，減小厚度（可能低至5 μm）可以補償?shù)碗x子電導(dǎo)率，從而提高倍率性能并降低基于SPE的電池的工作溫度。

（3）在HSE中引入無機離子導(dǎo)體，特別是納米線和納米纖維的形式，已證明可以提高SPE的電化學(xué)穩(wěn)定性和離子電導(dǎo)率。然而，HSE的離子電導(dǎo)率對于實際的室溫運行仍然不足。因此，在這種情況下也需要添加增塑劑或液體電解質(zhì)。

（4）盡管最近的研究報告了高達4.5 V的聚醚的氧化穩(wěn)定性，但作者觀察到聚醚基HVLP電池的平均可循環(huán)性低于非聚醚電池。因此，作者認(rèn)為高壓穩(wěn)定聚合物電解質(zhì)中間層的應(yīng)用是使用聚醚基電解質(zhì)與高壓正極材料的最安全選擇。

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圖4. HVLP電池的初始放電容量與上限截止電壓的關(guān)系

（5）進一步努力開發(fā)基于GPE的5V級正極材料電池。

（6）關(guān)于HVLP電池性能，重點應(yīng)放在實現(xiàn)適當(dāng)?shù)目裳h(huán)性和實用正極負(fù)載（≈2 mAh cm^-2）。

（7）電解質(zhì)的氧化穩(wěn)定性仍然存在爭議，互補原位技術(shù)的使用，再加上電化學(xué)方法，將闡明這個問題。在這方面，應(yīng)該采用具體的事后方案，根據(jù)在這些固態(tài)或準(zhǔn)固態(tài)系統(tǒng)中回收所有成分的挑戰(zhàn)，系統(tǒng)地分析老化的電極和電解質(zhì)。

Are Polymer-Based Electrolytes Ready for High-Voltage Lithium Battery Applications? An Overview of Degradation Mechanisms and Battery Performance. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201264

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