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尉海軍/張旭AFM: 基于功能性高分子膜保護(hù)實現(xiàn)的高壓穩(wěn)定鋁硫電池

考慮到S和Al的高容量、低成本和高安全性，可充電Al-S電池是一種有價值的儲能系統(tǒng)。然而大多數(shù)報道的Al-S電池是由S的可逆還原驅(qū)動的，它僅提供低放電電壓（≈0.4~1.0 V）且在室溫下具有較大的電壓滯后。因此，提高Al-S化學(xué)放電電壓以最終提高能量密度具有很高的研究價值。

在此，北京工業(yè)大學(xué)尉海軍教授、張旭副教授等人通過采用S的可逆電化學(xué)氧化開發(fā)了一種高壓Al-S電池，放電電壓可達(dá)約1.8 V。具體而言，基于S可逆電化學(xué)氧化的Al-S電池是以N摻雜分級多孔碳（S@HPCK, 50wt% S）包裹的元素S為正極、鋁箔為負(fù)極、低成本AlCl₃/乙酰胺（AlCl3/AcA=1.3/1）深共晶溶劑為電解質(zhì)，在Swagelok電池配置中組裝而成的。

此外，S的氧化可與S的還原相結(jié)合越過S⁰態(tài)從而實現(xiàn)多電子轉(zhuǎn)換，使Al-S電池能夠提供2213 mAh g^-1的高放電容量。作者基于液敏四極桿飛行時間質(zhì)譜（QTof-MS）研究表明，S⁰在Al-S電池的充電過程中經(jīng)歷了多種氧化途徑，其中S¹⁺產(chǎn)物的形成占主導(dǎo)地位，即液相S₂Cl₂是主要的氧化產(chǎn)物。

圖1. 基于QTof-MS鑒定電化學(xué)氧化產(chǎn)物

由于液相S₂Cl₂很容易在電池內(nèi)部擴(kuò)散，因此有必要抑制其擴(kuò)散以優(yōu)化Al-S電池的電化學(xué)穩(wěn)定性。為此，作者用原位制造的聚丙烯酰胺膜對電池的鋁箔負(fù)極進(jìn)行了改性，該膜浸潤了≈50 wt.% 的AlCl₃/AcA電解液。

研究表明，該功能性聚合物膜可抑制不需要的電解液反應(yīng)，從而限制氯化硫的穿梭并穩(wěn)定Al負(fù)極以防止降解。因此，該聚合物膜大大提高了Al-S電池容量且增強(qiáng)了電池的電化學(xué)穩(wěn)定性。在30 wt.% S復(fù)合正極材料的情況下，具有膜保護(hù)的電池在1.0 A g^-1時可實現(xiàn)861 mAh g^-1的最大放電容量，甚至可穩(wěn)定運行490個循環(huán)且在50次、200次循環(huán)后仍分別保持92.1% 和79.0% 的容量保持率?？傊?，這項研究展示的Al-S 系統(tǒng)的電化學(xué)為S基高能量密度二次電池的開發(fā)提供了重要的見解。

圖2. 基于聚合物膜保護(hù)的Al-S電池電化學(xué)性能

High-Voltage Aluminium-Sulfur Batteries with Functional Polymer Membrane, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205562

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