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郭玉國(guó)團(tuán)隊(duì)Angew.：耐-20℃低溫的鋰離子電池

在克服低溫電池運(yùn)行的Li⁺脫溶障礙方面，基于羧酸鹽溶劑的弱溶劑化電解液（WSE）已經(jīng)顯示出良好的前景。

圖1. 電解液設(shè)計(jì)

中科院化學(xué)所郭玉國(guó)等發(fā)現(xiàn)在WSE中富含有機(jī)陰離子的初級(jí)溶解鞘（PSS），其衍生的SEI顯示出對(duì)陰離子和溶劑分子的高親和力，并呈現(xiàn)出高度膨脹狀態(tài)，在低溫下會(huì)誘發(fā)持續(xù)的寄生電解液還原和嚴(yán)重的溶劑共嵌入石墨晶格，從而導(dǎo)致石墨基負(fù)極的電化學(xué)性能迅速下降。

為解決上述挑戰(zhàn)，這項(xiàng)工作提出了一個(gè)簡(jiǎn)便的策略，即通過在WSE中引入競(jìng)爭(zhēng)性的無機(jī)二氟磷酸鹽陰離子（DFP-）開關(guān)來調(diào)節(jié)低溫SEI的形成化學(xué)。DFP-的加入并不改變電解液的弱溶劑化特性，然而DFP-顯示出比有機(jī)陰離子（如DFOB-）更高的與Li⁺的結(jié)合能，因此它進(jìn)入PSS并部分取代DFOB-。

圖2. SEI分析

通過這種方式，DFFB-陰離子優(yōu)先參與了SEI的形成，產(chǎn)生了富含Li₃PO₄的SEI，具有有利的電子阻斷能力和低膨脹率。優(yōu)化的SEI有效地抑制了負(fù)極-電解液界面上的寄生電解液還原和溶劑共嵌入，并有助于實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的低溫儲(chǔ)鋰化學(xué)。

因此，基于LiDFP、LiDFOB和MA（乙酸甲酯）組合的優(yōu)化WSE能夠使LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）正極與Gr、Gr/SiO_x復(fù)合材料甚至純SiO_x負(fù)極在零下溫度（-20 ^oC）下穩(wěn)定循環(huán)，這有望使高能量LIBs具有良好的環(huán)境適應(yīng)性。

圖3. -20℃低溫電化學(xué)性能

Mitigating Swelling of the Solid Electrolyte Interphase using an Inorganic Anion Switch for Low-temperature Lithium-ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202300384

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