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1. Energy Environ. Sci.：Ru/β-Co(OH)₂異質(zhì)結(jié)電催化硝酸鹽為氨

計(jì)算+實(shí)驗(yàn)頂刊集錦：韓布興、張兵、葉立群、侯軍剛、蔣青等計(jì)算成果

電催化硝酸鹽還原反應(yīng)（NtrRR）是近年來(lái)將硝酸鹽溫和轉(zhuǎn)化為高附加值氨產(chǎn)物的新興技術(shù)，但由于NtrRR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢且反應(yīng)途徑多樣，使得開發(fā)具有高活性、選擇性和穩(wěn)定性的NtrRR電催化劑具有很高的挑戰(zhàn)性。

基于此，廈門大學(xué)梁漢鋒副教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種Ru/β-Co(OH)₂異質(zhì)結(jié)催化劑，其來(lái)自于RuCo合金納米片的原位重建，超低Ru/Co比為3.08 at%。測(cè)試發(fā)現(xiàn)，該催化劑的正電位僅為0.01 V，工業(yè)級(jí)電流密度為-500 mA cm^-2，氨法拉第效率高達(dá)98.78%。同時(shí)，還能凈化含硝酸鹽污水，將硝酸鹽濃度降低到13 ~ 31 ppm。此外，組裝的Zn-硝酸鹽流電池還提供了29.87 mW cm^-2的良好功率密度和高達(dá)0.38 mmol h^-1 cm^-2的高氨產(chǎn)率，具有良好的穩(wěn)定性。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者研究了Ru/β-Co(OH)₂異質(zhì)結(jié)的NtrRR活性來(lái)源?；趯?shí)驗(yàn)結(jié)果，作者采用穩(wěn)定構(gòu)型的Ru/β-Co(OH)₂異質(zhì)結(jié)作為結(jié)構(gòu)模型。通過電荷密度差發(fā)現(xiàn)，第一層界面Ru原子（Ru^1st）表現(xiàn)出明顯的缺電子態(tài)，而界面Co^1st原子表現(xiàn)出富集電子態(tài)。

作者還研究了四種可能的雙位點(diǎn)吸附模型（優(yōu)化后的邊緣Co^1st-Co^1st、界面Ru^1st-Co^1st、邊緣Ru^1st-Ru^3rd和頂部Ru^4th-Ru^4th），用于計(jì)算NtrRR能量學(xué)，以確定Ru/β-Co(OH)₂異質(zhì)結(jié)的真正活性中心。

從能級(jí)圖看出，所有模型對(duì)*NO₃的吸附/還原過程都是放熱，說(shuō)明硝酸鹽向*N中間體的轉(zhuǎn)化是自發(fā)進(jìn)行的，降低了形成亞硝酸鹽產(chǎn)物的可能性。作者還發(fā)現(xiàn)四種模型的后續(xù)加氫過程略有阻礙，可能是由于在堿性條件下難以捕獲從水自由基解離中獲得的*H物種。此外，界面Ru^1st解吸位點(diǎn)比邊緣Ru^3rd和頂部Ru^4th更小的*NH₃解吸能，表明Ru原子的局部電子分布與*NH₃中間體的解吸行為之間可能存在相關(guān)性。

Weakened d-p Orbital Hybridization in In Situ Reconstructed Ru/β-Co(OH)₂ Heterointerfaces for Accelerated Ammonia Electrosynthesis from Nitrates. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D3EE00371J.

https://doi.org/10.1039/D3EE00371J.

2. Adv. Energy Mater.：CuO-C₆₀電催化CO₂還原成C₂₊產(chǎn)物

在CO₂電催化還原過程中，構(gòu)建Cu⁰-Cu⁺雙活性位點(diǎn)對(duì)C-C偶聯(lián)生成多碳（C₂₊）產(chǎn)物具有重要意義。然而，Cu基前驅(qū)體（Cu⁺等）很容易還原為Cu⁰，特別是在大電流密度下，因此開發(fā)一種簡(jiǎn)單的Cu⁺穩(wěn)定方法來(lái)形成Cu⁰-Cu⁺雙活性位點(diǎn)非?？扇〉哂刑魬?zhàn)性。

基于此，天津大學(xué)張兵教授和趙博航博士（共同通訊作者）等人報(bào)道了利用富勒烯（C₆₀）作為穩(wěn)定Cu+位點(diǎn)的電子緩沖劑，通過氧化銅和C60前驅(qū)體的復(fù)合材料得到了由原位形成的Cu⁰-Cu⁺雙活性位組成的催化劑。在366 mA cm^?2的局部電流密度下，其提供高達(dá)61%的C₂₊產(chǎn)品法拉第效率（FE），在-1.4 V下Cu⁺位點(diǎn)具有良好的12 h耐久性。

通過DFT計(jì)算，作者分析了C₆₀與Cu⁰之間的電子轉(zhuǎn)移。單個(gè)Cu模型中的Cu位點(diǎn)表現(xiàn)出Cu⁰的特征，CuO_x模型中的氧結(jié)合Cu位點(diǎn)表現(xiàn)出Cu⁺位點(diǎn)的電荷密度特征。對(duì)比單Cu和CuO_x中的Cu⁰和Cu⁺位點(diǎn)，Cu-C₆₀模型中C₆₀附近Cu位點(diǎn)的電荷密度體現(xiàn)了Cu⁺特征，驗(yàn)證了Cu⁰-Cu⁺雙活性位點(diǎn)是通過緩沖作用形成。

此外，Cu⁰和C₆₀的電荷密度差和平面平均電子密度差表明，所獲得的Cu⁺位點(diǎn)是由電子通過C₆₀和Cu的界面從Cu轉(zhuǎn)移到C₆₀引起的。結(jié)果表明，C₆₀的電子緩沖作用可在還原條件下穩(wěn)定Cu⁺位點(diǎn)。

通過原位ATR-FTIR光譜發(fā)現(xiàn)，隨著反應(yīng)時(shí)間的增加，CuO預(yù)催化劑上Cu⁺位點(diǎn)的肩峰逐漸減小，在-1.4 V施加電位約8 min時(shí)幾乎消失。對(duì)于CuO-C₆₀，即使將頻譜采集時(shí)間延長(zhǎng)到5 h，也可以觀察到Cu⁺的信號(hào)，實(shí)驗(yàn)證實(shí)了C₆₀的電子緩沖效應(yīng)和Cu⁺在CuO-C₆₀上CO₂ER過程中形成Cu⁰-Cu⁺雙活性位的穩(wěn)定性。

C₆₀-Stabilized Cu⁺ Sites Boost Electrocatalytic Reduction of CO₂ to C₂₊ Products. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202204346.

https://doi.org/10.1002/aenm.202204346.

3.?Nat. Commun.：NiMoN/NiFe LDH在大電流密度下高效OER

合理設(shè)計(jì)高效的過渡金屬基析氧反應(yīng)（OER）電催化劑是實(shí)現(xiàn)水分解的關(guān)鍵，但工業(yè)堿性水電解需要低過電位的大電流密度，總是受到本征活性的限制?；诖耍?strong>大連理工大學(xué)侯軍剛教授和高峻峰教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了層級(jí)雙金屬氮化物/氫氧化物（NiMoN/NiFe LDH）陣列作為模型催化劑，調(diào)節(jié)電子狀態(tài)并跟蹤結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系。活化狀態(tài)下的NiMoN/NiFe LDH在過電位為266 mV時(shí)具有工業(yè)所需的1000 mA cm^-2電流密度，OER穩(wěn)定性為250 h。特

通過DFT計(jì)算，作者研究了電子結(jié)構(gòu)和能壘，以確定反應(yīng)機(jī)理。利用NiFeOOH和Mo摻雜的NiFeOOH作為計(jì)算模型。首先，使用投影態(tài)密度（PDOS）分析了NiMoN/NiFe LDH和NiFe LDH的金屬d帶和氧p帶的軌道分布。金屬d帶和O 2p帶的重疊明顯表明金屬位點(diǎn)和氧配體的共價(jià)雜交增強(qiáng)。

此外，通過晶體軌道漢密爾頓布居（COHP）評(píng)估了電子構(gòu)型和金屬-氧鍵強(qiáng)度。NiMoN/NiFe-LDH在費(fèi)米能級(jí)附近的Ni 3d帶占據(jù)的反鍵態(tài)越高，表明金屬d帶和O 2p帶之間的雜化越強(qiáng)。

金屬-氧鍵強(qiáng)度通過高達(dá)費(fèi)米能級(jí)的COHP積分來(lái)量化，并且NiMoN/NiFe-LDH的Ni-O鍵的ICOHP（-1.14）的較大絕對(duì)值揭示了增強(qiáng)的共價(jià)性。M-O鍵共價(jià)性的增強(qiáng)促進(jìn)了NiMoN/NiFe-LDH中電子的離域，為OER過程中晶格氧的參與提供了前提。對(duì)于基于LOM途徑的OER過程，催化劑經(jīng)歷去質(zhì)子化以形成暴露的晶格氧。在*OOH去質(zhì)子化后，氧釋放并在表面留下氧空位。

最后，產(chǎn)生的氧空位被OH^–重新填充。實(shí)現(xiàn)了LOM的計(jì)算吉布斯自由能。對(duì)于NiMoN/NiFe-LDH，*OH的去質(zhì)子化是速率決定步驟（RDS）。RDS是從*OH到*O中間體的轉(zhuǎn)化，具有2.29 eV的高能壘。

Regulating electronic states of nitride/hydroxide to accelerate kinetics for oxygen evolution at large current density. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37091-x.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37091-x.

4.?Nat. Commun.：FeCo/CeO_2?xN_x復(fù)合電極作為穩(wěn)定的OER催化劑

開發(fā)具有析氧反應(yīng)（OER）活性的非貴金屬電催化劑，是實(shí)現(xiàn)電化學(xué)水分解法大規(guī)模制氫的關(guān)鍵。基于此，吉林大學(xué)蔣青教授和郎興友教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種由交替的納米多孔雙金屬鐵鈷合金/氫氧化物和氮化氧化鈰（FeCo/CeO_2-xN_x）異質(zhì)膜組成的自支撐層狀復(fù)合電極作為堿性O(shè)ER的高效電催化劑。

納米孔FeCo/CeO_2-xN_x復(fù)合電極在1 M KOH中表現(xiàn)出優(yōu)異的OER電催化性能，具有約33 mV dec^?1的超低Tafel斜率。在過電位低至360 mV時(shí)，電流密度可達(dá)到3900 mA cm^?2，并在約1900 mA cm^?2可穩(wěn)定保持1000 h。

通過DFT計(jì)算，作者發(fā)現(xiàn)納米多孔FeCo/CeO_2-xN_x復(fù)合電極中CoFeOOH與CeO_2-xN_x有協(xié)同作用。Bader電荷分析闡明了加入N后電子結(jié)構(gòu)的變化，CoFeOOH/CeO_2-xN_x中CeO_2-xN_x向CoFeOOH的電子轉(zhuǎn)移多于CoFeOOH/CeO₂中CeO₂向CoFeOOH的電子轉(zhuǎn)移。CoFeOOH/CeO_2-xN_x中的Co原子電荷較低，為+1.18 |e|，而CoFeOOH/CeO₂中的Co原子電荷為+1.24 |e|，裸CoFeOOH中的Co原子電荷為+1.45 |e|。

假設(shè)中間體在電活性Co原子上的吸附首先是OH^?離子的吸附，然后依次脫質(zhì)子生成*O，O-O鍵生成*OOH，解吸生成氧氣，在堿性O(shè)ER過程中，U=1.23 V下CoFeOOH/CeO_2-xN_x、CoFeOOH/CeO₂和裸CoFeOOH上中間體和生成物的吉布斯自由能分布（?G）。在CoFeOOH/CeO_2-xN_x介導(dǎo)下，OER的速率決定步驟（RDS）為*O中間體與另一個(gè)OH^?反應(yīng)形成O-O鍵，其中?G_RDS低至~0.44 eV。具有最低能壘的CoFeOOH/CeO_2-xN_x界面作為電活性位點(diǎn)，極大地促進(jìn)OER動(dòng)力學(xué)。

Lamella-heterostructured nanoporous bimetallic iron-cobalt alloy/oxyhydroxide and cerium oxynitride electrodes as stable catalysts for oxygen evolution. Nat. Commun., 2023, DOI:10.1038/s41467-023-37597-4.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37597-4.

5. Angew. Chem. Int. Ed.：Cu-CN協(xié)同電解CO制取乙酸

CO的電化學(xué)還原反應(yīng)（CORR）為在溫和條件下直接從氣態(tài)CO和水制備乙酸（CH₃COOH）提供了一種很有前途的方法?；诖耍?strong>中科院化學(xué)研究所韓布興院士和陳春俊博士、電子科技大學(xué)夏川教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種單負(fù)載催化劑，即石墨氮化碳（g-C3N4）負(fù)載的銅納米顆粒（Cu-CN）。

所制備的最佳Cu NPs尺寸的單負(fù)載催化劑，其局部電流密度為188 mA cm^-2，乙酸法拉第效率（FE）值為62.8%。在多孔固體電解質(zhì)（PSE）反應(yīng)器中，采用Cu-CN催化劑直接電合成高純度（超過90%）的乙酸，在100 mA cm^-2恒電流密度下，CO可以連續(xù)轉(zhuǎn)化為FE含量為55.6%的乙酸，反應(yīng)時(shí)間至少為120 h。

通過DFT算，作者研究了CORR中Cu NPs和Cu-CN對(duì)乙酸的性能差異。對(duì)于Cu-CN催化劑，作者選擇了Cu基板作為模型，首先在構(gòu)建的Cu(111)模型上尋找優(yōu)選的耦合路徑。

初始加氫步驟（*CO到*CHO，R2）的能壘從Cu(111)上的0.89 eV下降到Cu(111)/C₃N₄界面上的0.60 eV，表明g-C₃N₄存在時(shí)CO加氫加速。作者推測(cè)在g-C₃N₄周圍水的解離加速，從而提供了足夠的H進(jìn)行CO加氫步驟。

不僅是*CHO的形成，加氫步驟（R4）也得益于界面附近g-C₃N₄的存在。對(duì)于關(guān)鍵分支步驟，*CHO加氫步驟（R4）的瞬態(tài)（TS）能壘為0.10 eV，低于Cu(111)/C₃N₄界面附近耦合步驟（R3，0.27 eV）。在Cu(111)/C₃N₄界面附近，*CHO的生成和甲烷的生成同時(shí)被促進(jìn)。

Synergy of Cu/C₃N₄ Interface and Cu Nanoparticles Dual Catalytic Regions in Electrolysis of CO to Acetic Acid. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202301507.

https://doi.org/10.1002/anie.202301507.

6. Angew. Chem. Int. Ed.：L1₀-Pt₂CuGa/C助力高性能燃料電池

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）惡劣的工作環(huán)境對(duì)Pt基合金催化劑的穩(wěn)定性提出了巨大挑戰(zhàn)。其中，具有顯著離域電子分布的金屬鍵的廣泛存在通常導(dǎo)致成分偏析和性能快速衰減。

基于此，華中科技大學(xué)李箐教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種L1₀-Pt₂CuGa金屬間納米顆粒作為高性能PEMFC正極催化劑，在Pt-Ga之間具有獨(dú)特的共價(jià)原子相互作用。L1₀-Pt₂CuGa/C催化劑在燃料電池陰極中表現(xiàn)出優(yōu)異的氧還原反應(yīng)（ORR）活性和穩(wěn)定性（0.9 V時(shí)的質(zhì)量活性為0.57 A mg_Pt^-1，H₂-O₂/空氣中的峰值功率密度為2.60/1.24 W cm^-2，30000次循環(huán)后0.8 A cm^-2時(shí)僅28 mV電壓損失）。

通過DFT計(jì)算，作者研究了L1₀-Pt₂CuGa表面的氧吸附能（E_O），并與純Pt(111)表面的氧吸附能進(jìn)行了比較。合金化和應(yīng)變效應(yīng)都有助于增強(qiáng)L1₀-Pt₂CuGa上的ORR活性。在未應(yīng)變的L1₀-Pt₂CuGa/Pt核-殼板表面，晶格參數(shù)與Pt(111)相同，E_O比Pt(111)高0.07 eV，表明氧的過度結(jié)合得到了緩解。

此外，L1₀-Pt₂CuGa板表面的E_O在表面壓縮作用下呈線性增加，當(dāng)雙軸應(yīng)變?yōu)?%時(shí)，其E_O值比Pt(111)板高0.21 eV，表明L1₀-Pt₂CuGa板表面的E_O值最優(yōu)，且應(yīng)變對(duì)ORR活性具有主導(dǎo)作用。L1₀-Pt₂CuGa中Cu的引入導(dǎo)致氧結(jié)合減弱，與A1-PtGa相比，L1₀-Pt₂CuGa的ORR活性增強(qiáng)。

作者還計(jì)算了L1₀-Pt₂CuGa表面Pt原子的空位形成能（E_vac），并與Pt(111)表面的空位形成能進(jìn)行了比較。Pt的E_vac從Pt(111)上的0.98 eV增加到L1₀-Pt₂CuGa NPs上的1.28 eV，表明L1₀-Pt₂CuGa NPs表面Pt原子的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和耐溶解性有所提高。

Inducing Covalent Atomic Interaction in Intermetallic Pt Alloy Nanocatalysts for High-Performance Fuel Cells. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202302134.

https://doi.org/10.1002/anie.202302134.

7.?Adv. Funct. Mater.：Fe_xCo_yMOF-P₂W₁₈實(shí)現(xiàn)高效電還原氮

精確設(shè)計(jì)和構(gòu)建滿足環(huán)境電解氮還原反應(yīng)（e-NRR）性能的催化劑是極具挑戰(zhàn)性的?；诖耍?strong>淮陰師范學(xué)院闞玉和教授、哈爾濱理工大學(xué)馬慧媛教授和王新銘副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了將多金屬氧酸鹽（POMs）原位集成到穩(wěn)定的金屬有機(jī)骨架（MOFs）中，生成了五種基于POMs的MOFs，其分子式為[Fe_xCo_y(Pbpy)₉(ox)₆(H₂O)₆][P₂W₁₈O₆₂]·3H₂O（Fe_xCo_yMOF-P₂W₁₈），并直接用作e-NRR的催化劑。測(cè)試發(fā)現(xiàn)，其NH₃的產(chǎn)率為47.04 μg h^-1 mgcat.^-1和31.56%的法拉第效率，對(duì)比[Fe_0.5Co_0.5(Pbpy)(ox)]₂·(Pbpy)_0.5分別提高了4倍和3倍。

作者使用標(biāo)準(zhǔn)B3LYP泛函進(jìn)行了一系列的kohn-sham DFT計(jì)算，比較了FeMOF-P₂W₁₈、FeCoMOF-P₂W₁₈和CoMOF-P₂W₁₈與純P₂W₁₈的軌道能量和組成。在電化學(xué)還原過程中，電子將優(yōu)先定位在P₂W₁₈單元上。只有當(dāng)P₂W₁₈的LUMO軌道被電子包圍（P₂W₁₈完全還原），電子才會(huì)轉(zhuǎn)移到MOFs的LUMO中。考慮HOMO軌道，發(fā)現(xiàn)FeCoMOF-P₂W₁₈比FeMOF-P₂W₁₈8和CoMOF-P₂W₁₈具有更高的HOMO能量，說(shuō)明FeCoMOF-P₂W₁₈具有更強(qiáng)的還原能力。

在電催化過程中，P₂W₁₈接收電子并作為電子庫(kù)，當(dāng)電子與FeCoMOF-P₂W₁₈結(jié)合，電子就會(huì)轉(zhuǎn)移到FeCoMOF-P₂W₁₈的雙金屬位點(diǎn)上。

為進(jìn)一步驗(yàn)證Fe_xCo_yMOF-P₂W₁₈具有良好的e-NRR活性，作者還計(jì)算了Fe_xCo_yMOF-P₂W₁₈（FeMOF-P₂W₁₈、CoMOF-P₂W₁₈和FeCoMOF-P₂W₁₈）從N₂到*N₂H階段的活化能。主要是電荷密度差揭示了FeCoMOF-P₂W₁₈提供的電子主要聚集在P₂W₁₈上。該富電子結(jié)構(gòu)可作為電子轉(zhuǎn)移裝置，將電子轉(zhuǎn)移到活性位點(diǎn)，有利于N₂分子和反應(yīng)中間體的吸附。

Efficient Electron Transfer from an Electron-Reservoir Polyoxometalate to Dual-Metal-Site Metal-Organic Frameworks for Highly Efficient Electroreduction of Nitrogen. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202214495.

https://doi.org/10.1002/adfm.202214495.

8.?ACS Catal.：選擇性100%！Cu_1.95S@CuS助力CO₂光還原

異質(zhì)結(jié)構(gòu)建和缺陷工程被認(rèn)為是改善光生載流子轉(zhuǎn)移和提高光催化性能的一種策略?；诖耍?strong>三峽大學(xué)葉立群教授（通訊作者）等人報(bào)道了將缺陷工程與異質(zhì)結(jié)相結(jié)合，以提高Cu_1.95S@CuS的CO₂光還原活性。Cu_1.95S@CuS減少了光生電荷載流子復(fù)合，促進(jìn)了CuS向Cu_1.95S表面Cu空位的定向載流子轉(zhuǎn)移，從而增強(qiáng)了CO₂的活化和CO₂向CO的光還原活性，產(chǎn)物選擇性為100%。

通過DFT計(jì)算，作者研究了Cu_1.95S@CuS的電荷定向轉(zhuǎn)移。從電子功函數(shù)可看出，CuS的WF值最?。?.95 eV），而Cu₂S-Cu的WF值為5.18 eV，表明CuS的光生電子轉(zhuǎn)移勢(shì)壘更低，通過電荷密度確定了Cu_1.95S@CuS異質(zhì)結(jié)的電子轉(zhuǎn)移方向。在Cu_1.95S@CuS表面Cu空位附近富集了一定數(shù)量的電子，表明Cu_1.95S@CuS表面Cu空位是電子陷阱。同時(shí)，Cu空位的局域電子密度高于表面Cu原子的局域電子密度。

作者利用穩(wěn)態(tài)PL研究了CuS、Cu_1.95S和Cu_1.95S@CuS的電荷分離效率。在穩(wěn)態(tài)PL中，Cu_1.95S@CuS的峰值比CuS和Cu_1.95S的峰值更強(qiáng)烈。時(shí)間分辨PL光譜結(jié)果表明，CuS、Cu_1.95S和Cu_1.95S@CuS都具有單一的壽命分量，它們是光生電子-空穴對(duì)的直接重組。PL測(cè)試結(jié)果表明，Cu_1.95S@CuS的表面Cu空位和異質(zhì)結(jié)界面可以有效地提高電荷分離效率。總之，CuS比Cu_1.95S更容易泵出光生電子，而從CuS泵出的激發(fā)自由電子更容易與空穴重新結(jié)合。

CO₂ Photoreduction Catalyzed by Cu-Deficient Cu_1.95S@CuS: Enhanced Performance via Boosted Directional Interfacial Charge Transfer. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.3c00492.

https://doi.org/10.1021/acscatal.3c00492.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/08/b7e8de1a68/

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