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?黃建宇/朱凌云等AFM: 碳涂層全面提高全固態(tài)鋰電池中Sb2S3正極性能

硫化銻（Sb₂S₃）是一種很有前途的電極材料。然而，其較差的電子/離子導(dǎo)電性嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，燕山大學(xué)黃建宇教授、張利強(qiáng)研究員、唐永福教授及桂林電器科學(xué)研究院朱凌云教授等人通過(guò)水熱處理方法制備了碳包覆的Sb₂S₃納米棒（Sb₂S₃@C）以解決上述問(wèn)題。進(jìn)一步，作者在由InLi負(fù)極和Li₁₀Si_0.3PS_6.7C_l1.8固態(tài)電解質(zhì)（SSE）組成的全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）中評(píng)估了Sb₂S₃和Sb₂S₃@C的電化學(xué)性能。其中，Sb₂S₃@C正極在0.1 A g^-1時(shí)的首圈循環(huán)放電容量為711 mAh g^-1（CE為84%），穩(wěn)定循環(huán)容量為431 mAh g^-1，遠(yuǎn)高于無(wú)涂層Sb₂S₃正極（首圈循環(huán)放電容量為125 mAh g^-1，穩(wěn)定循環(huán)容量為320 mAh g^-1）。

此外，Sb₂S₃@C的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性也優(yōu)于Sb₂S₃電極，證明了無(wú)定形碳涂層的優(yōu)勢(shì)。在完全活化后，沒(méi)有碳保護(hù)層的純Sb₂S₃電極在充放電過(guò)程中會(huì)發(fā)生嚴(yán)重的體積變化，這可能導(dǎo)致 Sb₂S₃納米棒斷裂和粉化。

圖1. 純Sb₂S₃和Sb₂S₃@C電極的電化學(xué)性能

為了闡明Sb₂S₃納米棒的潛在反應(yīng)機(jī)制及碳涂層在鋰化-脫鋰過(guò)程中的作用，作者在TEM內(nèi)部構(gòu)建了一個(gè)固態(tài)納米電池（由Sb₂S₃@C納米棒工作電極、自然生長(zhǎng)的Li₂O SSE和Li金屬對(duì)電極組成）用于原位電化學(xué)測(cè)試。結(jié)果顯示，碳涂層充當(dāng)電子/離子導(dǎo)電導(dǎo)管，可顯著促進(jìn)電極中的電荷轉(zhuǎn)移。

因此，Sb₂S₃@C電化學(xué)迅速?gòu)牟鍖愚D(zhuǎn)變?yōu)橥耆辖鸹?。然而，沒(méi)有碳涂層的Sb₂S₃納米棒的嵌入和轉(zhuǎn)化反應(yīng)緩慢且合金化反應(yīng)幾乎受阻，從而嚴(yán)重限制了容量。這些關(guān)于Sb₂S₃納米結(jié)構(gòu)中鋰化或脫鋰過(guò)程中的相變路徑和轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)的研究結(jié)果為了解鋰離子在電極材料中的擴(kuò)散機(jī)制提供了重要的見解，這可能指導(dǎo)在ASSLBs中設(shè)計(jì)具有增強(qiáng)電化學(xué)性能的新型金屬硫化物電極。

圖2. Sb₂S₃@C納米棒在鋰化-脫鋰循環(huán)過(guò)程中的形態(tài)演變

Boosting the Rate Performance and Capacity of Sb₂S₃ Nanorods Cathode by Carbon Coating in All-Solid-State Lithium Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204231

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