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何偉東Angew.：重新激活死鋰，實現(xiàn)持久的無負(fù)極鋰金屬電池

沒有過量鋰的情況下，無負(fù)極鋰金屬電池（AFLMBs）被認(rèn)為是實現(xiàn)高安全和成本效益的鋰金屬電池最可能的解決方案。然而，傳統(tǒng)的AFLMBs循環(huán)壽命較短，這是因為負(fù)極死鋰積累與不可逆的電解液耗竭引起的局部電流集中、活性鋰儲量不足和SEI處緩慢的Li⁺轉(zhuǎn)移。

圖1. 用于重新激活和抑制死鋰的SrI₂添加劑的設(shè)計原則

哈爾濱工業(yè)大學(xué)何偉東等率先開發(fā)了一條簡單的路線，將SrI₂引入到碳紙（CP）集流體中，以有效地抑制死鋰的生長，并避免消耗活性鋰儲層和電解液。

研究顯示，隨著SrI₂的加入，通過三種機制形成了沒有死鋰的穩(wěn)健界面：

（i）可逆的I^–/I^3-氧化還原對激活了死鋰用于正極再利用；

（ii）分布在SEI表面的SrF₂和LiF作為穩(wěn)健的電子阻斷劑防止電解液分解；

（iii）SEI內(nèi)層的LiI有助于離子傳導(dǎo)率達(dá)到3.488 mS cm^-1，約為傳統(tǒng)無機SEI成分的20倍，從而使Li⁺的有效轉(zhuǎn)移和鋰沉積在內(nèi)部而不是聚集在SEI表面。

圖2. 富SrF₂和LiI的界面性質(zhì)分析

受益于上述優(yōu)勢，通過采用SrI₂修飾的集流體，NCM532/CP無負(fù)極鋰金屬電池提供了前所未有的循環(huán)性能，200次循環(huán)后的容量為129.2 mAh g^-1，對應(yīng)于每循環(huán)僅0.09%的容量衰減率。

總體而言，這項工作為新興的功能添加劑提供了設(shè)計原則，以實現(xiàn)無死鋰生成的長壽命AFLMB。

圖3. 電化學(xué)性能

Reconstruction of Solid Electrolyte Interphase with SrI2 ?Reactivates Dead Li for Durable Anode-Free Li-Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202301073

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