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硫化物基全固態(tài)電池（ASSB）具有比傳統(tǒng)鋰離子電池（LIB）更高的能量密度和更好的本質(zhì)安全性，因此具有廣泛的應(yīng)用前景。硫化物基電解質(zhì)與各種有機溶劑的相容性以及用這些體系進(jìn)行漿料涂覆工藝的可能性仍然不明確，這限制了硫化物基ASSB的大規(guī)模制備。

中南大學(xué)劉芳洋AFM：面向硫化物基全固態(tài)電池的實用和可擴展制備

圖1. LiClO₄-改性電解質(zhì)的表征

中南大學(xué)劉芳洋等在探索Li₆PS₅Cl（LPSC）固態(tài)電解質(zhì)、PVDF和IBB的化學(xué)和電化學(xué)兼容性后，選擇聚偏氟乙烯（PVDF）粘結(jié)劑和異丁酸異丁酯（IBB）作為粘結(jié)劑和溶劑的組合，以實現(xiàn)可擴展的漿料工藝。PVDF被LiClO₄改性以促進(jìn)界面Li⁺的傳輸，從而進(jìn)一步提高ASSB的性能。由于PVDF的高介電常數(shù)、電化學(xué)穩(wěn)定性和可接受的粘結(jié)性，它被廣泛用作傳統(tǒng)液態(tài)LIB中的粘結(jié)劑。

然而，PVDF通常采用有毒的N-甲基吡咯烷酮（NMP）作為溶劑，NMP的強極性也限制了它在硫化物基ASSB中的應(yīng)用。因此，PVDF、IBB和LPSC的化學(xué)和電化學(xué)兼容性通過電導(dǎo)率、X射線衍射（XRD）、拉曼、循環(huán)伏安法（CV）測試和X射線光電子光譜（XPS）得到了證明。

圖2. 不同制造壓力下的電池性能

無涂層的LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂（NCM811）被用作正極活性材料來制備片式電極。雖然復(fù)合正極電極中的PVDF鍵合減少了組件之間的直接接觸，但接觸面積的減少導(dǎo)致了較低程度的副反應(yīng)，這使得由片狀電極組成的電池比由顆粒狀電極組成的電池顯示出更好的循環(huán)性能。

另外，通過促進(jìn)LiClO₄-改性PVDF的界面Li⁺的傳輸，電池在低制備壓力和長期循環(huán)過程中表現(xiàn)出良好的容量保持。最后，NCM811/石墨全電池通過漿料涂覆工藝成功制備，證明了采用漿料工藝制造硫化物基ASSB的實用性和可擴展性，以及通過LiClO₄改性的性能增強效果。

圖3. NCM811/石墨全電池性能

Toward the Practical and Scalable Fabrication of Sulfide-Based All-Solid-State Batteries: Exploration of Slurry Process and Performance Enhancement Via the Addition of LiClO4. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214274

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