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?張強(qiáng)Angew：電池負(fù)極工作電壓對(duì)形成固體電解質(zhì)界面相的關(guān)鍵影響

可充電鋰（Li）電池的性能高度與固體電解質(zhì)間相（SEI）的結(jié)構(gòu)高度相關(guān)，該結(jié)構(gòu)控制著陽(yáng)極/電解質(zhì)界面處的離子傳輸，并直接影響陽(yáng)極的循環(huán)壽命。工作陽(yáng)極的特性是確定SEI結(jié)構(gòu)的重要因素。但是，相應(yīng)的理解妨礙了SEI的合理調(diào)節(jié)。

在此，清華大學(xué)張強(qiáng)等在理論上和實(shí)驗(yàn)中研究了電極電位和陽(yáng)極材料的作用，即工作陽(yáng)極的兩個(gè)關(guān)鍵特性在決定SEI的結(jié)構(gòu)演化方面。陽(yáng)極電位被確定為指示SEI結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵作用。陽(yáng)極電位決定了熱力學(xué)上電解質(zhì)的還原產(chǎn)物，最終在高電位和低電位下分別產(chǎn)生了鑲嵌和雙層SEI結(jié)構(gòu)。相反，陽(yáng)極材料不會(huì)引起SEI結(jié)構(gòu)的顯著變化，而只是改變了SEI中有機(jī)和無(wú)機(jī)化合物的比率。這項(xiàng)工作揭示了電極潛力在決定SEI結(jié)構(gòu)中的關(guān)鍵作用，并提供了調(diào)節(jié)SEI結(jié)構(gòu)的合理指導(dǎo)。

為了闡明陽(yáng)極對(duì)EC 分解形成無(wú)機(jī)和有機(jī)化合物的影響，計(jì)算了生成 Li₂CO₃或LEDC的反應(yīng)的吉布斯自由能變化 (ΔG)，作為評(píng)估反應(yīng)趨勢(shì)的熱力學(xué)描述符（圖1a）。詳細(xì)的計(jì)算模型在補(bǔ)充信息中列出。此處鋰負(fù)極的電極電位設(shè)置為0 V，而鋰化石墨 (LiC₆) 和脫鋰石墨 (C₆) 的電極電位分別為0.1和3.0 V。所有計(jì)算的ΔG都通過(guò)電子數(shù)歸一化，最終獲得了EC還原反應(yīng)的每個(gè)電子轉(zhuǎn)移的ΔG (ΔG_m)（圖 1b，表 S1）。

為了比較Li₂CO₃或LEDC在不同陽(yáng)極上的還原趨勢(shì)差異，EC對(duì)Li₂CO₃和LEDC的還原反應(yīng)的ΔG_m在不同性質(zhì)的陽(yáng)極上的差異 (Δ(ΔG_m) =ΔG_m(Li₂CO₃) -ΔG_m(LEDC))為進(jìn)一步計(jì)算。在具有相同電極電位的Li和LiC₆上，EC顯示出相似的還原趨勢(shì)。Li和LiC6的Δ(ΔG_m)分別為-0.21 eV和-0.13 eV。同時(shí)，兩個(gè)負(fù)極之間的Δ(ΔG_m)差異僅為0.08 eV，表明EC的還原趨勢(shì)不受負(fù)極材料變化的顯著影響。然而，對(duì)于石墨陽(yáng)極，在具有不同電位的同一陽(yáng)極上，EC 顯示出完全不同的還原趨勢(shì)。C₆上的Δ(ΔG_m)為0.12 eV，比LiC₆（-0.13 eV）更正。此外，LiC₆和C₆之間的Δ(ΔG_m)差異高達(dá)0.25 eV，說(shuō)明隨著電極電位由高到低的變化，EC比有機(jī)化合物更容易還原為無(wú)機(jī)化合物。

Shu-Yu Sun, Nan Yao, Cheng-Bin Jin, Jin Xie, Xi-Yao Li,Ming-Yue Zhou, Xiang Chen, Bo-Quan Li, Xue-Qiang Zhang, and Qiang Zhang. The Crucial Role of Electrode Potential of a Working Anode in Dictating the Structural Evolution of Solid Electrolyte Interphase. Angew. Chem. Int. Ed.2022, e202208743

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202208743

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