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可充鎂電池（RMBs）是一種具有高安全性、低成本和高體積能量密度的儲能系統(tǒng)。但在一般觀念中，H₂O會使鎂金屬負極鈍化。

北京大學徐東升、李琦等開發(fā)了一種配位-水解策略，在這種策略中，H₂O可以作為一種添加劑來產生解離的H⁺，它電解液中是實現出色性能的關鍵。

圖1 電解液結構的表征

具體而言，作者開發(fā)了一種配位-水解策略，在MACT/四氫呋喃（THF）混合電解液體系中產生解離質子，其中H₂O首先與Al中心配位，然后釋放自由質子。核磁共振(NMR)、紅外(IR)和拉曼結果證實Al和OH-之間的配位以及游離H₂O的消失，即使在H₂O的添加量高達2000 ppm時也是如此。

此外，令人驚訝的是，作者首次在CuSe正極上發(fā)現了Mg-H⁺協(xié)同儲能機制。添加2000 ppm的H₂O時，比容量可達到480 mAh g^-1，高于CuSe的理論值（376 mAh g^-1）和無水MACT/THF電解液中的CuSe理論值（230 mAh g^-1）。

圖2 鎂金屬負極的電化學性能

拉曼和X射線光電子能譜（XPS）表征證實了放電產物中MgH₂的存在。鑒于存在不可避免的過電位，在1.05V的新dQ/dV峰與MgH₂沉積反應有關的理論值（1.25V）一致。同時，作者還發(fā)現這種配位-水解過程明顯增加了MgCl₂的溶解度，促進了傳統(tǒng)Mg二聚體向單體物種的轉化，從而提高了離子傳導性和電子轉移能力。

因此，新穎的儲能機制和電解液的改進使Mg/CuSe全電池呈現出優(yōu)異的倍率性能，即使在2000 mA g^-1下，其比容量仍保持在247 mAh g^-1。最后，根據Mg-H⁺全電池的反應，可以達到4230 Wh kg^-1的超高理論能量密度，從而賦予極其廣闊的前景。

圖3 Mg-CuSe全電池的電化學性能

H2O-Boosted Mg-Proton Collaborated Energy Storage for Rechargeable Mg-Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201718

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北大徐東升/李琦AEM：電解液加點水，鎂金屬電池性能更好！

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