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1. 陳忠偉院士/李君濤AEM：硅負(fù)極粘結(jié)劑的設(shè)計標(biāo)準(zhǔn)!

電池日報，8篇頂刊！陳忠偉、麥立強(qiáng)、崔光磊、陳人杰、楊全紅、吳凡、李彬、趙焱等成果！

雖然硅被認(rèn)為是下一代高能鋰離子電池（LIBs）最有前景的負(fù)極材料之一，但硅負(fù)極的工業(yè)化卻因負(fù)極在充放電過程中體積變化大而受到阻礙。與LIB中使用的傳統(tǒng)石墨負(fù)極相比，硅負(fù)極對粘結(jié)劑提出了更嚴(yán)格的要求，它必須在頻繁的大體積變化中保持電極部件之間的緊密接觸以及離子和電子傳輸通道的完整性。

加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士、廈門大學(xué)李君濤等總結(jié)了粘結(jié)劑材料的分子結(jié)構(gòu)、化學(xué)功能、物理和機(jī)械性能，以及所涉及的研究策略，涵蓋粘結(jié)劑設(shè)計策略的最新進(jìn)展，并討論了用于硅負(fù)極商業(yè)化的創(chuàng)新聚合物粘結(jié)劑設(shè)計中的挑戰(zhàn)，以及未來的發(fā)展方向和應(yīng)用前景。

圖1. 有關(guān)Si負(fù)極粘結(jié)劑的最新出版物

具體來說，首先介紹了含有極性官能團(tuán)的線性粘結(jié)劑的改性和再設(shè)計，其中分子工程（共聚、交聯(lián)和接枝）被用來構(gòu)建更強(qiáng)的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和賦予功能。然后，針對導(dǎo)電聚合物的機(jī)械強(qiáng)度和界面兼容性差的問題，討論了通過引入極性官能團(tuán)和線性聚合物的優(yōu)化策略。第三，總結(jié)和分析了利用分子工程合理設(shè)計多功能超聚物粘結(jié)劑的新方法和新概念。此外，這篇綜述還介紹了通過調(diào)整軟、硬組分的比例來提高組合粘結(jié)劑柔韌性的方法。最后，總結(jié)和討論了各種粘結(jié)劑設(shè)計策略在半電池和全電池中的應(yīng)用。

圖2. 粘結(jié)劑的功能性概述

盡管該文提到的粘結(jié)劑在提高硅負(fù)極電池循環(huán)穩(wěn)定性方面取得了很大的進(jìn)展，但這些電池要想在商業(yè)上得到應(yīng)用，仍然存在各種挑戰(zhàn)。因此，作者提出了粘結(jié)劑的一些挑戰(zhàn)和未來發(fā)展方向：（1）粘結(jié)劑研究體系的量化；（2）開發(fā)具有良好柔韌性的新型導(dǎo)電粘結(jié)劑，以擴(kuò)大使用范圍；（3）對粘結(jié)劑體系的進(jìn)一步基礎(chǔ)研究。（4）為進(jìn)一步的工業(yè)應(yīng)用進(jìn)行放大和優(yōu)化。

圖3. 適用于石墨-硅全電池的粘結(jié)劑

Design Criteria for Silicon-Based Anode Binders in Half and Full Cells. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200850

2. 北航李彬/李松梅AEM：高壓水系鋅電池，循環(huán)1000圈無容量衰減！

傳統(tǒng)水系電解質(zhì)中類似海洋的自由水限制了工作電壓，并誘發(fā)了可充鋅金屬電池（AZMBs）的寄生反應(yīng)。

北京航空航天大學(xué)李彬、李松梅等提出了一種水合鹽電解質(zhì)（HSE），它可以抑制自由水的存在并引發(fā)不飽和水合結(jié)構(gòu)（Zn(H₂O)_n²⁺，n<6），以規(guī)避鋅負(fù)極和正極上發(fā)生的寄生反應(yīng)并提高分解電壓（至≈2.55 V vs Zn²⁺/Zn）。

圖1. HSE的制備及理化性質(zhì)

由于SO₄^2-對降解的高穩(wěn)定性和可控的水分子數(shù)量，這里水合硫酸鹽被選為電解質(zhì)的來源?；诰脑O(shè)計的成分，水合鹽基電解質(zhì)表現(xiàn)出沒有自由水、可實現(xiàn)的相變溫度（Tt）以及具有接觸離子對（CIP）和超接觸離子對（SCIP）溶劑化結(jié)構(gòu)的不飽和水合陽離子結(jié)構(gòu)的特點。這些特點不僅有利于深度抑制寄生反應(yīng)，包括正極的溶解和負(fù)極的鋅枝晶生長，而且有利于通過延遲析氧反應(yīng)（≈2.55 V vs Zn²⁺/Zn）和滯后析氫反應(yīng)（-1 V vs H⁺/H₂）擴(kuò)大穩(wěn)定的電化學(xué)窗口。

圖2. HSE中的溶劑化結(jié)構(gòu)配置

因此，當(dāng)與NaV₃O₈-H₂O（NVO）配對時，與2m ZnSO₄電解質(zhì)相比，采用水合鹽電解質(zhì)（HSE）的全電池表現(xiàn)出明顯改善的庫倫效率（CE）和穩(wěn)定性，這歸因于釩的溶解受到抑制。此外，以六氰化鋅（ZnHCF）為正極的高壓AZMB充電到2.1V時，在1000次循環(huán)內(nèi)幾乎沒有容量衰減（在60 mA g^-1時為50 mAh g^-1），并產(chǎn)生了超過1.75V的平均工作電壓，同時在106.2 W kg^-1的功率密度下，能量密度高達(dá)≈88.5 Wh kg^-1。HSE優(yōu)異的電化學(xué)性能表明，它在防止AZMBs寄生反應(yīng)方面具有廣闊的前景，這是AZMBs進(jìn)一步商業(yè)化的關(guān)鍵一步。

圖3. HSE的高壓特性

Triggering Zn²⁺ Unsaturated Hydration Structure via Hydrated Salt Electrolyte for High Voltage and Cycling Stable Rechargeable Aqueous Zn Battery. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201599

3. 崔光磊/周新紅AEM：耐150℃的不燃自支撐聚合物電解質(zhì)！

可充鎂電池（RMBs）由于鎂金屬負(fù)極具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和較低的枝晶形成傾向，在高溫專用電池領(lǐng)域具有巨大的潛力。但開發(fā)能夠在高溫條件（>100°C）下穩(wěn)定運(yùn)行的Mg²⁺導(dǎo)電電解質(zhì)是高溫RMB的關(guān)鍵。

中科院青島生物能源與過程研究所崔光磊、青島科技大學(xué)周新紅等提出了一種堅固的自支撐單離子聚合物電解質(zhì)（SSPE），它能使高安全性RMB在高溫下運(yùn)行。

圖1. PECH-OMgCl-AlCl3 SSPE的合成及表征

具體而言，作者展示了一種由三甘醇二甲醚增塑的基于聚環(huán)氧氯丙烷的自支撐聚合物電解質(zhì)（PECH-OMgCl@G3 SSPE），它可在高溫下實現(xiàn)高安全性RMBs。這種堅固的聚合物電解質(zhì)表現(xiàn)出4.8V的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（vs. Mg²⁺/Mg）、顯著的Mg²⁺離子轉(zhuǎn)移數(shù)（t_Mg2+為0.79），以及高可逆的Mg沉積/剝離性能，在實際應(yīng)用所需的大多數(shù)關(guān)鍵特性上優(yōu)于其同類產(chǎn)品。

圖2. 半電池性能

受益于上述優(yōu)勢，基于PECH-OMgCl@G3 SSPE的Mo₆S₈//Mg電池不僅在高溫度下工作良好（甚至高達(dá)150℃），而且由于其卓越的尺寸熱穩(wěn)定性和不燃性特性，在濫用條件下顯示出高安全性?？傊@項工作的SSPE設(shè)計理念為實現(xiàn)高安全RMBs在高溫下工作提供了一條有希望的途徑，這是推動RMB應(yīng)用的一個重要里程碑。

圖3. 全電池性能

Robust Self-Standing Single-Ion Polymer Electrolytes Enabling High-Safety Magnesium Batteries at Elevated Temperature. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201464

4. 天大陶瑩/楊全紅AFM：基于MXene凝膠油墨的高性能鋅離子電池！

由于出色的導(dǎo)電性和出色的溶液處理能力，MXenes作為印刷/涂層電子設(shè)備的油墨顯示出巨大的潛力。為滿足流變學(xué)要求，通常需要用超高的濃度將MXenes配制成多功能的油墨，然而，流變學(xué)調(diào)節(jié)的低效率和MXene片的重新堆積問題阻礙了它們的進(jìn)一步應(yīng)用。

天津大學(xué)陶瑩、楊全紅等提出了一種凝膠化輔助的方法來制備具有三維互連網(wǎng)絡(luò)的多功能MXene油墨，以很好地解決上述問題。

圖1. Ti₃C₂T_x MXene凝膠油墨的制備和結(jié)構(gòu)表征

具體而言，一種均勻的Ti₃C₂T_x MXene凝膠油墨由Mg²⁺輔助的MXene水凝膠及隨后羧甲基纖維素鈉（CMC）的誘導(dǎo)交聯(lián)制備。通過有效地結(jié)合交聯(lián)以及互連網(wǎng)絡(luò)的膨脹，凝膠油墨可通過簡單地調(diào)整溶膠-凝膠系統(tǒng)中的水量而表現(xiàn)出可調(diào)整的流變特性，這使得MXene油墨可以用于各種沉積技術(shù)，從繪畫到擠壓印刷。此外，在MXene油墨中形成的三維互連網(wǎng)絡(luò)有效地抑制了MXene納米片的重新堆積，從而提高了MXene的利用率。

圖2. Ti₃C₂T_x MXene凝膠油墨基材上Zn沉積行為的研究

因此，作為一個概念驗證，MXene凝膠油墨涂層被用作水系鋅離子電池中穩(wěn)定的鋅剝離/沉積基底。受益于均勻的涂層表面和相互連接的三維結(jié)構(gòu)，MXene凝膠油墨負(fù)極表現(xiàn)出超高的鋅沉積/剝離可逆性和倍率能力，即使在20 mA cm^-2的高倍率下，其庫侖效率（CE）也高達(dá)99.7%。并且全電池也顯示出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，在2 A g^-1的倍率下循環(huán)100次后，容量保持率高達(dá)90%，這表明MXene凝膠墨水在制備高性能印刷/涂層電子產(chǎn)品方面具有巨大潛力。

圖3. 采用Ti₃C₂T_x MXene凝膠墨水電極的AZIB的電化學(xué)性能

A Gelation-Assisted Approach for Versatile MXene Inks. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204372

5. 北理陳人杰/李麗AM：新型電解液添加劑實現(xiàn)無枝晶水系鋅電池！

盡管水系鋅電池由于其本身的安全性，已經(jīng)成為鋰離子電池的一個更可持續(xù)的替代品，但其實際應(yīng)用受到枝晶形成和析氫反應(yīng)的限制。

北京理工大學(xué)陳人杰和李麗等首次將一種稀土金屬型添加劑–氯化鈰（CeCl₃）應(yīng)用于鋅電池，以作為一種有效、低成本、綠色的電解液添加劑，在鋅凸起周圍形成動態(tài)靜電屏蔽層，以誘導(dǎo)鋅的均勻沉積。

圖1. CeCl₃的保護(hù)示意

具體而言，CeCl₃作為添加劑被引入到ZnSO4水系電解液中。原位光學(xué)顯微鏡和原位差分電化學(xué)質(zhì)譜法（DEMS）成功地證實了CeCl₃添加劑可以有效地抑制Zn枝晶的生長和析氫反應(yīng)。此外，實驗表征、第一原理計算和有限元模擬揭示了抑制Zn枝晶的基本機(jī)制：Ce³⁺可以優(yōu)先選擇性地吸附在Zn負(fù)極的表面，形成H₂O貧乏的電雙層，并通過靜電屏蔽效應(yīng)抑制隨后的枝晶生長和析氫反應(yīng)。

圖2. 半電池性能

受益于電解液添加策略，含有CeCl₃的Zn-Zn對稱電池在電流密度為2 mA cm^-2時可以實現(xiàn)2600小時循環(huán)，在電流密度為40 mA cm^-2時甚至可以實現(xiàn)3.6 Ah cm^-2的沉積。當(dāng)與商業(yè)LFP正極匹配組裝成全電池時，它可以在電流密度為2 C的情況下，在400次循環(huán)后提供80%的高容量保持率。所有的結(jié)果都明顯優(yōu)于無添加劑的情況，表明了這種新型陽離子CeCl₃添加劑的卓越電化學(xué)特性。這項工作不僅提供了一條解決鋅負(fù)極問題的途徑，而且還擴(kuò)大了AZBs電解液添加劑的視野。

圖3. 全電池性能

A Self-Regulated Electrostatic Shielding Layer toward Dendrite-Free Zn Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203104

6. 物理所吳凡AM：原位構(gòu)建SEI助力全固態(tài)鋰金屬電池1000圈循環(huán)！

全固態(tài)電池（ASSBs）已被廣泛認(rèn)為是下一代儲能裝置/技術(shù)。然而，在嚴(yán)重的界面反應(yīng)、鋰枝晶生長和大界面電阻等方面，實現(xiàn)基于鋰金屬負(fù)極的ASSB是一個巨大挑戰(zhàn)。

中科院物理所吳凡等通過原位形成含有Li₃PS₄的固體電解質(zhì)中間相（SEI）層，在硫化物-聚環(huán)氧乙烷（PEO）復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CSE）和鋰金屬之間構(gòu)建了一個超穩(wěn)定且動力學(xué)上有利的界面。

圖1. 材料制備

具體而言，首先通過Li₂S、S和P₂S₅的溶液反應(yīng)合成聚硫酸鋰（LPS），然后將其直接溶于乙腈溶劑，并通過簡單的攪拌過程均勻分布在PEO基體中。研究顯示，LPS添加劑與鋰的高反應(yīng)性可誘導(dǎo)在CSE/Li界面快速形成高鋰離子導(dǎo)電、電子絕緣、化學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定、機(jī)械相容的Li₃PS₄/Li₂S/LiF SEI，從而使界面電阻較小，并實現(xiàn)均勻的鋰沉積。

圖2. 對稱電池性能

因此，采用LPS集成的CSE的Li/Li對稱電池在循環(huán)過程中表現(xiàn)出幾乎恒定的10 Ω cm²的小CSE/鋰電阻，在電流密度為0.2 mA cm^-2下具有3475h的穩(wěn)定循環(huán)，在60℃時的臨界電流密度高達(dá)0.9 mA cm^-2。此外，令人印象深刻的電化學(xué)性能也表現(xiàn)在全固態(tài)鋰金屬電池上，在1C下循環(huán)1000次后，容量高達(dá)127.6 mAh g^-1。

圖3. 全電池性能

Long-Life Lithium-Metal All-Solid-State Batteries and Stable Li Plating Enabled by In-situ Formation of Li3PS4 in SEI Layer. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203281

7. 麥立強(qiáng)/劉振輝EEM：親鋰單原子協(xié)同有序多孔碳實現(xiàn)超穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極

由于高比容量和低電化學(xué)還原電位，鋰（Li）金屬被認(rèn)為是最有希望的高能鋰電池負(fù)極。然而，鋰枝晶的生長和巨大的體積變化嚴(yán)重限制了鋰金屬電池的發(fā)展。

武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)、南京航空航天大學(xué)劉振輝等提出了一種帶有親鋰單原子的有序介孔N摻雜碳來誘導(dǎo)鋰金屬的均勻成核和沉積，以解決上述問題。

圖1. NOMC-Ni的作用示意

具體而言，作者設(shè)計了一種具有相互連接三維介孔通道和豐富均勻分散的親鋰單原子位點的N摻雜有序介孔碳（NOMC-Ni），在優(yōu)化鋰金屬負(fù)極方面，它同時具有原子Ni親鋰位點和三維有序介孔結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢。受益于互連三維有序介孔結(jié)構(gòu)和豐富親鋰單原子位點的協(xié)同效應(yīng)，NOMC-Ni可以實現(xiàn)調(diào)節(jié)局部電流密度和快速傳質(zhì)，從而實現(xiàn)均勻的鋰沉積，并抑制枝晶和緩沖體積膨脹。

圖2. 半電池性能

因此，當(dāng)作為鋰金屬宿主應(yīng)用時，NOMC-Ni/Li電極在200次循環(huán)后表現(xiàn)出99.8%的高CE和極低的成核過電位（~31 mV）。此外，當(dāng)與商用磷酸鐵鋰（LFP）結(jié)合時，NOMC-Ni||LFP表現(xiàn)出108 mAh g^-1的高容量，并且在1C的第5至350次循環(huán)中平均庫倫效率（CE）高達(dá)99.8%。單原子金屬親鋰位點和三維有序介孔結(jié)構(gòu)的結(jié)合為設(shè)計穩(wěn)定的鋰金屬負(fù)極提供了新的啟示，并為開發(fā)超穩(wěn)定的鋰金屬電池提供了機(jī)會。

圖3. 全電池性能

Single-Atom Lithiophilic Sites Confined within Ordered Porous Carbon for Ultra-Stable Lithium Metal Anodes. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12466

8. 趙焱/廖小彬EnSM：基于全氟化電解液的高壓高穩(wěn)定鋰金屬電池

枝晶生長和鋰金屬負(fù)極上的寄生反應(yīng)困擾著鋰金屬電池（LMBs）的實際應(yīng)用。

武漢大學(xué)趙焱、武漢理工大學(xué)廖小彬等報告了一種用于LMBs的新型全氟化電解液，命名為FFH。

圖1. 電解液設(shè)計

具體而言，作者提出了一種由三種氟化溶劑（FFH=FEC、FEMC、HFTFE）組成的新型電解液，以用于高效、穩(wěn)定的可充LMB。密度泛函理論（DFT）模擬證實，氟化增加了溶劑分子的氧化電位和HOMO-LUMO能隙，這有利于提高電解質(zhì)中溶劑分子的穩(wěn)定性，即使在相對較高的電壓條件下。此外，F(xiàn)FH全氟電解液可促進(jìn)形成高氟、致密、均勻和堅固的富含LiF的界面，可有效抑制金屬鋰陽極上的寄生反應(yīng)和枝晶形成，導(dǎo)致均勻的鋰沉積。

圖2. 半電池性能

因此，組裝的對稱Li||Li電池實現(xiàn)了超過1000小時的高循環(huán)穩(wěn)定性，沉積/剝離的庫倫效率達(dá)到了理想的97.1%。此外，F(xiàn)FH全氟電解液與富鎳正極高度兼容，包括NCM811（Li[Ni_0.8Co_0.1Mn_0.1]O₂）和Ni92（Li[Ni_0.92Co_0.04Mn_0.04]O₂），這表現(xiàn)在Li||NCM811電池的CE為99.8%，Li||Ni92電池的CE為99.9%（4.5 V）。此外，采用FFH全氟電解液的Li||Ni92電池在5V和1C的條件下表現(xiàn)出驚人的循環(huán)穩(wěn)定性（第500次循環(huán)時容量保持率為68%）和高庫侖效率（500次循環(huán)后為99.8%）?？傊?，該工作中開發(fā)的FFH電解液為高性能LMB的安全運(yùn)行提供了一個有效的策略。

圖3. 全電池性能

High Voltage and Robust Lithium Metal Battery Enabled by Highly-Fluorinated Interphases. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.07.003

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