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?廣工大吳曙星AFM：提升硅基負(fù)極首效的通用策略，采用預(yù)鋰化PAA粘結(jié)劑！

硅（Si）基負(fù)極的低初始庫侖效率（ICE）和循環(huán)壽命不足嚴(yán)重阻礙了它們最終被引入下一代高能量密度鋰離子電池（LIB）。

廣東工業(yè)大學(xué)吳曙星等提出了一種基于聚丙烯酸(LixPAA)的工程預(yù)鋰化粘結(jié)劑策略，以用于具有代表性的SiOx負(fù)極。

圖1 預(yù)鋰化粘結(jié)劑的合成和表征

研究發(fā)現(xiàn)，所有采用優(yōu)化粘結(jié)劑的硅基負(fù)極都表現(xiàn)出顯著改善的ICE和在高面容量下的穩(wěn)定循環(huán)性能。由于活性材料界面性質(zhì)和體積效應(yīng)的差異，Li_0.75PAA是SiOx和Si負(fù)極的最佳粘合結(jié)劑，Li_0.5PAA是Si/C負(fù)極的最佳粘結(jié)劑。

例如，SiOx@Li_0.75PAA電極在0.2 C下的ICE 約為70%，循環(huán)170次后具有2.7 mAh cm^-2高面積容量，Si@Li0.75PAA在0.1 C下的ICE約為90 %，循環(huán)80次后具有4.0 mAh cm^-2的高面積容量。此外，各種類型的硅基負(fù)極在全電池設(shè)置中也表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能。

圖2 采用不同粘結(jié)劑的SiOx電極的電化學(xué)性能

研究顯示，Li_xPAA粘結(jié)劑對Si基負(fù)極電化學(xué)性能的顯著改善歸因于聚合物鏈構(gòu)象的變化和大量-COOLi基團(tuán)的產(chǎn)生。聚合物鏈構(gòu)象從卷曲到伸展的變化導(dǎo)致粘結(jié)劑的粘合強(qiáng)度和機(jī)械性能提高，大量-COOLi的產(chǎn)生減輕了粘結(jié)劑的副反應(yīng)，提供了額外的鋰源，并增強(qiáng)了粘結(jié)劑的鋰傳輸動力學(xué)。

總之，所提出的粘結(jié)劑策略和工作機(jī)制從粘結(jié)劑的角度為推進(jìn)硅基負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用提供了一些指導(dǎo)。

圖3 采用不同粘結(jié)劑的Si納米顆粒負(fù)極和Si/C負(fù)極的電化學(xué)性能

Engineering Prelithiation of Polyacrylic Acid Binder: A Universal Strategy to Boost Initial Coulombic Efficiency for High-Areal-Capacity Si-Based Anodes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206615

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