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1. 何向明/徐宏AM：親水性MOF使富鎳鋰電池在高H₂O/HF含量下穩(wěn)定循環(huán)

電池頂刊集錦：李巨、何向明、索鎏敏、牛志強(qiáng)、周光敏、段輝高、潘安強(qiáng)、王成亮、宋英澤等成果！

微量的原生雜質(zhì)，如水和氫氟酸（HF），會(huì)嚴(yán)重降低鋰電池的穩(wěn)定和長期循環(huán)。因此，在整個(gè)鋰電池的生產(chǎn)過程中，不可避免地需要昂貴的除水過程，這就存在了節(jié)能鋰電池技術(shù)消耗不可忽視的能量的悖論。

圖1 理論計(jì)算

清華大學(xué)何向明、徐宏等報(bào)告了一種獨(dú)特的離子型金屬有機(jī)框架（MOF），其能夠?qū)崿F(xiàn)高破壞性的H₂O/HF耐受性鋰電池。具體而言，這項(xiàng)工作利用開放的金屬位點(diǎn)和親氟性與MIL-101(Cr)的高孔隙率相結(jié)合來捕捉電解液中ppm級(jí)的H₂O/HF雜質(zhì)。結(jié)果，電池的耐水性可以從30ppm大幅提高到800ppm，同時(shí)保持合理的高循環(huán)性能。

圖2 采用不同隔膜的NMC622│Li電池的性能

實(shí)驗(yàn)顯示，基于MIL-101(Cr)的LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂(NMC622)│Li電池在使用含800ppm水的普通LiPF₆電解液時(shí)，在300次循環(huán)后容量保持率達(dá)到86%。即使在含有1107ppm酸性雜質(zhì)的電解液中，NMC622│MOF│Li電池在長達(dá)200次循環(huán)中仍然穩(wěn)定。理論計(jì)算進(jìn)一步顯示，這種離子型MOF中的氟位點(diǎn)對(duì)H₂O和HF有很強(qiáng)的吸附力，這在已報(bào)道的MOF中是非常罕見的。這一發(fā)現(xiàn)為減少鋰離子（金屬）電池組裝過程中對(duì)水控制的苛刻要求提供了一種可能的方法。

圖3 在含800ppm水的電解液中的電化學(xué)性能

Protophilic MOF Enables Ni-Rich Lithium Battery Stable Cycling in a High Water/Acid Content. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202212292

2. Adv. Sci.：合理選擇鹽陰離子以同時(shí)應(yīng)對(duì)硫正極鈍化和鋰負(fù)極退化

具有高供體數(shù)（DN）的鹽陰離子通過誘導(dǎo)三維（3D）Li₂S的生長，使鋰硫（Li-S）電池中硫的利用率很高。然而，它們與鋰金屬電極的兼容性不足，限制了其循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1 理論計(jì)算及電解質(zhì)鹽的選擇

韓國科學(xué)技術(shù)院Hee-Tak Kim等提出了一類新的鹽陰離子–硫氰酸鹽（SCN-），它具有電子供體和受體的Janus特性。其中，電子不足的碳原子和電子豐富的氮和硫原子分別提供高受體數(shù)（AN）和高DN功能。由于SCN-的強(qiáng)Li⁺配位以及SCN-與多硫化物陰離子的直接作用，LiSCN電解液具有非常高的多硫化鋰溶解度。這種電解液能誘導(dǎo)三維Li₂S的形成，并改善正極鈍化，甚至比典型的高DN陰離子Br-更強(qiáng)。此外，SCN-在鋰金屬電極的表面形成了富含Li₃N的穩(wěn)定SEI層，實(shí)現(xiàn)了高度兼容性。

圖2 采用不同電解液的放電行為、Li₂S沉積形態(tài)和Li2S生長模式

因此，采用LiSCN電解液的Li-S電池顯示出高電流密度的運(yùn)行（2.54 mA cm^-2），并實(shí)現(xiàn)了高放電容量（1133 mAh g^-1）和延長的循環(huán)壽命（100次）?？傮w而言，采用這項(xiàng)工作提出的溶解化學(xué)方法的Li-S電池表現(xiàn)出抑制的電極鈍化、高電流密度運(yùn)行和優(yōu)異的鋰金屬穩(wěn)定性，為為推進(jìn)Li-S電池的發(fā)展提供了一條新的途徑。

圖3 鋰硫全電池性能

Confronting Sulfur Electrode Passivation and Li Metal Electrode Degradation in Lithium-Sulfur Batteries Using Thiocyanate Anion. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202301006

3. 湖南大學(xué)AFM：仿生蜂窩狀鋅負(fù)極提升2000次循環(huán)20倍容量保持率

柔性鋅離子電池（ZIBs）是后鋰時(shí)代柔性安全能源系統(tǒng)的一個(gè)有前景的方向，而鋅負(fù)極的不穩(wěn)定性，包括較差的柔韌性、不可控的沉積和枝晶生長，仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

圖1 天然蜂窩結(jié)構(gòu)啟發(fā)仿生電極的設(shè)計(jì)

湖南大學(xué)段輝高、張冠華等在自然的啟發(fā)下，通過機(jī)械-電化學(xué)加工，展示了一種拓?fù)鋬?yōu)化的仿生物蜂窩狀鋅（BH-Zn）負(fù)極。通過多場數(shù)值模擬、密度泛函理論（DFT）計(jì)算和原位實(shí)驗(yàn)觀察發(fā)現(xiàn)，具有獨(dú)特蜂窩狀優(yōu)化結(jié)構(gòu)的BH-Zn表現(xiàn)出平滑過渡的結(jié)構(gòu)應(yīng)力、電流密度和表面熱量分布，以及定向和均勻的鋅沉積。因此，由于采用了最佳的仿生物蜂窩設(shè)計(jì)，多場調(diào)節(jié)的BH-Zn在10,000次彎曲后呈現(xiàn)出良好的機(jī)械和電氣穩(wěn)定性。此外，原位形成合金界面的BH-Zn實(shí)現(xiàn)了41.5 mV的電壓極化，而平面Zn（P-Zn）則為88.9 mV，并且內(nèi)大幅提高了鋅沉積/剝離的電化學(xué)穩(wěn)定性（30 mA cm^-2，2000小時(shí)）。

圖2 BH-Zn電極的制備與表征

此外，BH-Zn負(fù)極和改良的聚苯胺-夾層V₂O₅（PVO）正極被組裝成柔性全電池，表現(xiàn)出出色的倍率性能（在電流密度增加100倍后，保留率超過42%），并在2000次循環(huán)后容量保留率提高了20倍以上。在集成應(yīng)用方面，柔性ZIBs與心率傳感器結(jié)合作為一個(gè)自供電的可穿戴系統(tǒng)，成功實(shí)現(xiàn)了實(shí)時(shí)健康監(jiān)測。總體而言，優(yōu)化設(shè)計(jì)和先進(jìn)的電極加工策略為可定制的金屬電極開辟了一條途徑，并有望應(yīng)用于穩(wěn)定的柔性電池。

圖3 ZIBs的電化學(xué)性能

Biomimetic Honeycomb Zn Anode Enabled Multi-Field Regulation toward Highly Stable Flexible Zn-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300419

4. 潘安強(qiáng)/常智AFM：柔性準(zhǔn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)調(diào)控界面助力高穩(wěn)定鋰金屬電池

液態(tài)電解液的低安全性、不穩(wěn)定的界面和高反應(yīng)性極大地阻礙了鋰金屬電池（LMB）的發(fā)展。具有優(yōu)異機(jī)械性能和高兼容性的準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)（QGPEs）可以滿足LMBs的需求。

圖1 材料制備及表征

中南大學(xué)潘安強(qiáng)、常智等通過聚（乳酸）中的-COOH和乙二醇中的-OH的原位多縮合，制備了一種嵌段結(jié)構(gòu)的聚（乳酸）-聚（乙二醇）-聚（乳酸）共聚物（PLE）。然后，將合成的PLE共聚物與聚丙烯腈溶液混合，通過電紡進(jìn)一步獲得三維聚合物膜（PALE）。三維PALE膜作為GPE的骨架，表現(xiàn)出高孔隙率、柔韌性和超高的液態(tài)電解液吸收性能，同時(shí)，衍生出的準(zhǔn)固態(tài)GPE具有更好的拉伸性。受益于PALE鏈上豐富的官能團(tuán)（-C=O、-C-O-C-和-C≡N）對(duì)LiTFSI鹽的解離作用，PALE-QGPEs的電化學(xué)穩(wěn)定窗口和離子傳導(dǎo)率分別提高到5.11V和0.84 mS cm^-1。

圖2 半電池性能

此外，由于在鋰金屬負(fù)極上形成了穩(wěn)定的富氟化鋰SEI層，Li||PALE-3-6 GPEs||Li對(duì)稱電池在0.5 mA g^-1/0.5 mAh cm^-2下穩(wěn)定運(yùn)行超過890小時(shí)，并且在Li||PALE-3-6 GPEs||Cu半電池中實(shí)現(xiàn)了94.8%的平均庫倫效率。

另外，使用PALE-3-6 GPEs和LiFePO4（LFP）的全電池，在負(fù)載量為8.39和6.76 mg cm^-2以及面電流密度為1.26和2.03 mA cm^-2下容量保持率分別為98.3%和88.7%，這可以歸因于LFP正極上持久的CEI結(jié)構(gòu)。此外，小軟包電池在苛刻的運(yùn)行條件下也具有出色的循環(huán)穩(wěn)定性，表明PALE GPEs在高能量密度的柔性設(shè)備中的應(yīng)用可能性。

圖3 全電池性能

Regulation of Interphase Layer by Flexible Quasi-Solid Block Polymer Electrolyte to Achieve Highly Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300425

5. 王成亮/毛明磊/索鎏敏Adv. Sci.：無負(fù)極可充鎂電池的概念驗(yàn)證

對(duì)高重量比能量的拼命追求導(dǎo)致了對(duì)體積能量密度的忽視，而體積能量密度是電池的基本要求之一。由于鎂金屬的高體積容量、不容易形成枝晶和低還原電位，可充鎂金屬電池被認(rèn)為具有天生的高體積能量密度。然而，能量密度的顯著提高受到極其過量的鎂金屬負(fù)極的影響。

圖1 電解液對(duì)鎂電池循環(huán)壽命的影響

華中科技大學(xué)王成亮、毛明磊、中國科學(xué)院物理研究所索鎏敏等采用Mg₂Mo₆S₈-MgS復(fù)合正極合理地設(shè)計(jì)了一個(gè)無負(fù)極的概念，其中MgS作為預(yù)氧化添加劑在循環(huán)過程中不斷分解，以補(bǔ)充新鮮的Mg來彌補(bǔ)電解液腐蝕造成的Mg損失。Mg₂Mo₆S₈和MgS都作為活性材料，可逆地提供高容量。在復(fù)合正極中，Mg₂Mo₆S₈催化MgS的分解，以釋放更多的Mg庫存并降低轉(zhuǎn)換滯后。

同時(shí)，Mg₂Mo₆S₈對(duì)多硫化物有很強(qiáng)的吸附力，抑制了它們的溶解，有助于實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)。此外，在無負(fù)極的Mg₂Mo₆S₈-MgS/Cu電池中形成的Mg²⁺導(dǎo)電和電子絕緣的SEI可保護(hù)鎂金屬不受電解液的持續(xù)腐蝕，從而提高了循環(huán)性能。

圖2 在無負(fù)極Mg₂Mo₆S₈-MgS/Cu電池中Mo₆S₈在MgS上的電化學(xué)活化和Mg金屬負(fù)極的界面化學(xué)作用

因此，無負(fù)極的Mg₂Mo₆S₈-MgS/Cu電池的可逆容量可達(dá)190 mAh g^-1，并在100次循環(huán)后容量保持率為92%。經(jīng)計(jì)算，這種無負(fù)極鎂電池的體積能量密度是極具競爭力的，為420Wh L^-1。隨著更多高性能正極和電解液的發(fā)現(xiàn)，體積能量密度將進(jìn)一步加強(qiáng)，從而有望實(shí)現(xiàn)鎂電池的實(shí)際應(yīng)用。這項(xiàng)工作將作為一個(gè)引子，點(diǎn)燃對(duì)無負(fù)極鎂電池的巨大研究前景。

圖3 無負(fù)極的Mg₂Mo₆S₈-MgS/Cu電池的電化學(xué)性能

The Proof-of-Concept of Anode-Free Rechargeable Mg Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202207563

6. 牛志強(qiáng)/劉麗麗AFM：耐-70℃的抗凍水凝膠電解質(zhì)！

水系鋅離子電池（ZIBs）由于其高安全性、生態(tài)友好性和低成本，被認(rèn)為是有前途的柔性儲(chǔ)能設(shè)備的候選者。然而，傳統(tǒng)的柔性水系ZIBs在彎曲和零下溫度狀態(tài)下會(huì)出現(xiàn)嚴(yán)重的容量損失。

圖1 抗凍水凝膠電解質(zhì)的示意圖和機(jī)制

南開大學(xué)牛志強(qiáng)、天津理工大學(xué)劉麗麗等開發(fā)了一種基于四氟硼酸鋅（Zn(BF₄)₂）和聚丙烯酰胺（PAM）的抗凍水凝膠電解質(zhì)（Zn(BF₄)₂-PAM），來獲得抗凍柔性ZIB。其中，PAM基體的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)確保了水凝膠電解質(zhì)的優(yōu)良機(jī)械性能和高離子傳導(dǎo)性。更重要的是，由于BF₄^–陰離子具有很強(qiáng)的吸電子特性，其引入會(huì)誘導(dǎo)水分子形成O-H···F。因此，在Zn(BF₄)₂-PAM水凝膠中，水分子之間的氫鍵可以被明顯破壞，從而降低電解質(zhì)的冰點(diǎn)。結(jié)果，這種抗凍水凝膠電解質(zhì)在-70℃時(shí)仍表現(xiàn)出2.38mS cm^-1的高離子電導(dǎo)率。

圖2 不同濃度的ZnSO₄-PAM和Zn(BF4)₂-PAM水凝膠電解質(zhì)的特性

因此，即使在-70℃，Zn//PANI電池也能提供非凡的電化學(xué)性能，如41%的高容量保持率和100次循環(huán)后100%的卓越循環(huán)容量保持率。此外，在將液體轉(zhuǎn)化為水凝膠的聚合過程中，正極、隔膜和負(fù)極的成分可以被納入Zn(BF4)₂-PAM水凝膠電解質(zhì)中，實(shí)現(xiàn)一體化的一體式ZIBs。水凝膠電解質(zhì)的優(yōu)良機(jī)械性能和一體化配置賦予了抗凍ZIBs高度的柔韌性。因此，即使在-70℃時(shí)，由此產(chǎn)生的ZIBs在不同的彎曲狀態(tài)下也能保持穩(wěn)定的電化學(xué)性能。這項(xiàng)工作將為水系ZIBs的應(yīng)用鋪平道路，并為構(gòu)建超低溫水系電池開辟新的機(jī)會(huì)。

圖3 機(jī)械變形和超低溫條件下的抗凍柔性ZIB的模擬應(yīng)用

An Anti-Freezing Hydrogel Electrolyte for Flexible Zinc-Ion Batteries Operating at ?70 °C. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214546

7. MIT李巨AM：超薄硅化鋰夾層穩(wěn)定固態(tài)鋰金屬電池

采用鋰金屬（LiBCC）負(fù)極和固態(tài)電解質(zhì)（SE）的全固態(tài)電池正在積極開發(fā)中。然而，由于電化學(xué)和機(jī)械不穩(wěn)定，不穩(wěn)定的SE/LiBCC界面阻礙了它們的運(yùn)行。

圖1 ASSB中Li_3.75Si-CNT夾層的LiBCC沉積機(jī)制

麻省理工學(xué)院李巨等展示了一種超薄的納米多孔混合離子和電子導(dǎo)體（MIEC）夾層（3.25 um），它可以調(diào)節(jié)LiBCC的沉積和剝離，并作為Li⁰原子形成、LiBCC成核以及離子和電子在SE/LiBCC界面長距離傳輸?shù)?維支架。這種MIEC夾層由硅化鋰和碳納米管組成，對(duì)LiBCC具有熱力學(xué)穩(wěn)定性，并具有高度親鋰性。此外，它的納米孔（<100納米）將沉積的LiBCC限制在LiBCC表現(xiàn)出”越小越軟”的尺寸依賴性塑性的尺寸體系中，由擴(kuò)散變形機(jī)制支配。

圖2 基于Li_3.75Si-CNT存在的界面研究

因此，LiBCC仍然足夠柔軟，不會(huì)在接觸中機(jī)械地穿透SE。進(jìn)一步沉積后，LiBCC在集流體和MIEC夾層之間生長，不直接接觸SE。因此，以Li_3.75Si-CNT/LiBCC箔為負(fù)極、LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂為正極的全電池顯示出207.8 mAh g^-1的高比容量、92.0%的初始庫侖效率、200次循環(huán)后88.9%的容量保持率（幾十次循環(huán)后庫侖效率達(dá)到99.9%），以及出色的倍率能力（5C下76%）。

圖3 使用Li_3.75Si-CNT MIEC夾層的全電池的電化學(xué)性能

Ultra-Thin Lithium Silicide Interlayer for Solid-State Lithium-Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202210835

8. 宋英澤/周光敏/王東AM：同時(shí)促進(jìn)硫和鋰物種的演化實(shí)現(xiàn)實(shí)用的鋰硫電池

鋰硫（Li-S）電池被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)500Wh kg^-1能量密度最有希望的候選者之一。然而，穿梭效應(yīng)、緩慢的硫轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)和鋰枝晶生長的挑戰(zhàn)嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

圖1 基于VC的隔膜對(duì)硫和鋰演化效率的尺寸效應(yīng)的示意

西南科技大學(xué)宋英澤、清華大學(xué)深圳國際研究生院周光敏、吉林大學(xué)王東等設(shè)計(jì)了具有球形封閉結(jié)構(gòu)的多尺度V₂C MXene（VC）作為高效的雙功能促進(jìn)劑，以用于促進(jìn)Li-S電池中硫和鋰物種的演化。結(jié)合同步輻射X射線三維納米計(jì)算機(jī)斷層掃描（X射線三維納米CT）、小角中子散射（SANS）技術(shù)和第一原理計(jì)算，作者發(fā)現(xiàn)VC的活性可以通過調(diào)節(jié)尺度來最大化，并且所獲得的功能如下：（1）由于有大量的活性位點(diǎn)，VC成為高效的多硫化鋰（LiPS）清除劑；（2）由于尺寸效應(yīng)，VC對(duì)Li₂S的成核和分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)表現(xiàn)出顯著改善的電催化功能；（3）由于獨(dú)特的離子篩效應(yīng)，VC可以調(diào)節(jié)Li⁺的動(dòng)態(tài)行為，從而有效地穩(wěn)定鋰的沉積/剝離。

圖2 用于電催化活性調(diào)控靶向高效硫轉(zhuǎn)化反應(yīng)的VC球體的尺寸控制

由于獨(dú)特的尺寸效應(yīng)，VC球體可以最大限度地發(fā)揮其活性，同時(shí)調(diào)節(jié)硫的演化、鋰的剝離和沉積行為。因此，優(yōu)化后的Li-S電池在0.1C時(shí)可提供1206.4 mAh g^-1的顯著初始放電容量，并在1C 下的600次循環(huán)中具有出色的循環(huán)穩(wěn)定性，每循環(huán)的衰減率為0.04%。另外，正極和負(fù)極的同步優(yōu)化使Li-S電池具有卓越的b倍率性能，例如在高硫負(fù)載（8.1 mg cm^-2）和低E/S比（4 μL mg_S^-1）的情況下仍可以實(shí)現(xiàn)8.1 mA h cm^-2的高面容量。

圖3 采用VC/PP隔膜的鋰硫電池的電化學(xué)性能

Dual-Functional V2C MXene Assembly in Facilitating the Sulfur Evolution Kinetics and Li-Ion Sieving towards Practical Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202300771

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