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田雷教授Angew.：用于固態(tài)鋰金屬電池的低成本、高強(qiáng)度纖維素基準(zhǔn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)

聚合物電解質(zhì)具有高安全性、高能量密度、耐高溫、加工性能好、不易燃易爆特性，因而受到學(xué)界和業(yè)界的廣泛關(guān)注。然而，由于聚合物電解質(zhì)在室溫下離子電導(dǎo)率低（<10^-3 S cm^{– 1}），與電極的界面性能差，尚未應(yīng)用于實(shí)踐中。準(zhǔn)固體聚合物電解質(zhì)可以有效地克服與電極接觸性能較差的問題。然而，準(zhǔn)固體聚合物電解質(zhì)存在各種問題，如溶劑殘留和力學(xué)性能不足，限制了它的進(jìn)一步發(fā)展。到目前為止，大多數(shù)用于準(zhǔn)固體復(fù)合電解質(zhì)的聚合物基質(zhì)，如聚（偏氟乙烯-共-六氟丙烯）、聚丙烯腈和聚環(huán)氧乙烷，由于Li+遷移不足和力學(xué)性能的限制，一直無法滿足電池長循環(huán)和抑制鋰枝晶的需求。

在此，深圳大學(xué)田雷教授團(tuán)隊(duì)通過直接熱形成的方法，以醋酸纖維素為原料制備了一種準(zhǔn)固體復(fù)合聚合物電解質(zhì)，解決低離子電導(dǎo)率和聚合物電解質(zhì)與電極不相容問題。醋酸纖維素上的醋酸酯（CH₃COO-）打破了纖維素鏈之間的大氫鍵相互作用，并提供了高速的Li+運(yùn)輸通道。通過與NASICON型無機(jī)電解質(zhì)（Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃, LATP）結(jié)合，所形成的復(fù)合電解質(zhì)（C-CLA-10 QPE）的Li+轉(zhuǎn)移為0.85，高于大多數(shù)聚合物電解質(zhì)。

圖1. 基于C-CLA-10 QPE的固態(tài)電池的電化學(xué)性能

此外，作者還利用了高斯理論模擬進(jìn)一步進(jìn)行研究Li+與CLA之間的相互作用和CLA之間的相互作，發(fā)現(xiàn)Li+在運(yùn)輸過程中可以與CLA基體中豐富的含氧官能團(tuán)形成多種配合。包括與-OH和-CH₃COO-的配合，以及與-OH、-CH₃COO-和-O-的配合。DFT模擬顯示，當(dāng)Li+ 與-OH和-CH₃COO-配位時，產(chǎn)生的解離能較低，表明由-OH和-CH₃COO-形成的通道對Li+自由度的阻礙較小，為Li+的快速運(yùn)輸提供了途徑。

總之，實(shí)驗(yàn)結(jié)果和DFT仿真結(jié)果表明，該CLA矩陣具有較高的界面穩(wěn)定性，并提供了高速、穩(wěn)定的Li+傳輸通道。制備的LFP|C-CLA-1 QPE|Li電池在1C和25℃的1200個循環(huán)后表現(xiàn)出優(yōu)越的循環(huán)穩(wěn)定性，容量保留率高達(dá)97.7%。因此，該研究提出了一種廉價和高性能的固態(tài)電解質(zhì)材料為未來制造長壽命和經(jīng)濟(jì)的固態(tài)電池提供了一個重要的解決方案。

圖2. 作用機(jī)制

Low-Cost, High-Strength Cellulose-based Quasi-Solid Polymer Electrolyte for Solid-State Lithium-Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202302767

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