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石墨為商用鋰離子電池鋪平了道路，并且由于其低充放電平臺而顯示出作為高能鉀離子電池（PIB）負極的巨大潛力。然而，石墨中大K⁺的有限擴散導(dǎo)致難以在高倍率下生成第一階段石墨-插層化合物（GIC）KC₈，因此平臺容量低且倍率性能差。

在此，天津大學(xué)楊全紅教授、陶瑩副教授等人以碳分子篩（CMS）為原料經(jīng)2800 ℃高溫加熱制備了中等尺寸范圍（沿ab平面晶粒尺寸La=70~165 nm，沿c軸晶粒尺寸Lc=20~28 nm）的離散石墨微晶碳（MC），并將其作為高能大功率PIB負極。由于KC₈的輕松形成，這種碳負極材料在20 mA g^-1下具有創(chuàng)紀錄的293 mAh g^-1平臺容量，在500 mA g^-1的電流密度下具有令人印象深刻的180 mAh g^-1倍率性能，在300 mA g^-1下循環(huán)200次后容量保持率為82%。

相比之下，具有較大微晶（La=915 nm，Lc=35 nm）的商用石墨（LC）和具有較小尺寸范圍（La=48 nm，Lc=17 nm）的石墨微晶碳（SC）在20 mA g^-1下的平臺容量僅為242和244 mAh g^-1，500 mA g^-1下的倍率性能僅為51和60 mAh g^-1。在300 mA g^-1下，LC循環(huán)90次后容量保持率為47%，SC循環(huán)200次后容量保持率為62%。

圖1. LC、MC和SC的電化學(xué)性能

結(jié)合動力學(xué)分析和operando拉曼光譜，作者發(fā)現(xiàn)高階GICs的形成（在KC₂₄之前）是K⁺插層的速率決定步驟，這是形成KC₈的關(guān)鍵。這些結(jié)果表明，中等尺寸范圍內(nèi)的石墨微晶可改善K⁺在碳負極材料中的擴散動力學(xué)，同時為K⁺插層提供足夠的反應(yīng)位點以高速生成KC₈，從而提高平臺容量和倍率性能。而具有大微晶的LC只能形成具有不令人滿意的平臺容量和倍率性能的GIC（KC₂₄）。對于具有小微晶的SC，雖然在插層的初始階段可以看到較快的動力學(xué)，但由于孔洞封閉導(dǎo)致K⁺插層位點減少且體積擴散受限而只能形成少量的KC₂₄，所以平臺容量較低且倍率性能較差。

總之，這項工作不僅為石墨微晶碳中的K⁺插層機制提供了新的見解，而且還提出了一種設(shè)計用于高能和高功率PIB及可能的其他電化學(xué)儲能系統(tǒng)的碳負極材料的通用策略。

圖2. 石墨晶體構(gòu)型與K⁺插層行為的關(guān)系

Discrete Graphitic Crystallites Promise High-rate Ion Intercalation for KC₈ Formation in Potassium Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201574

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楊全紅/陶瑩AEM: 離散石墨微晶實現(xiàn)鉀離子電池中的高速離子插層

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