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1. 李寶華Nano Energy：雙功能稀釋劑助力4.5V鈷酸鋰電池1000圈循環(huán)！

8篇電池頂刊：成會明、范紅金、彭慧勝、忻獲麟、周光敏、李寶華、袁一斐、陳朝吉等成果！

電解液工程控制的鋰金屬負極（LMA）和高壓正極的界面化學(xué)是穩(wěn)定鋰金屬電池（LMB）的關(guān)鍵。

圖1 電解液設(shè)計

清華大學(xué)深圳研究生院李寶華教授團隊等人證明通過引入活性碳酸二氟乙烯酯（DFEC）助溶劑的局部高濃度電解液（LHCE）可以促進優(yōu)良的界面化學(xué)。與傳統(tǒng)的LHCE不同，具有較低LUMO能量的DFEC既是添加劑又是稀釋劑，并加強了陰離子溶劑化產(chǎn)生的界面層，從而實現(xiàn)抑制副反應(yīng)/枝晶鋰的生長和加速Li⁺的脫溶劑化/轉(zhuǎn)移動力學(xué)。此外，所設(shè)計的電解液有效地鈍化了高度催化的LCO正極表面以阻止電解液分解。

圖2 半電池性能

因此，組裝的高容量Li||LiCoO₂全電池（1.836 mAh cm^-2）在4.5 V的高截止電壓下，在0.3 C的1000次循環(huán)后保持了超過80%的高保留率。更令人印象深刻的是，添加DFEC后，約265 mAh的Li||LiCoO₂軟包電池的循環(huán)穩(wěn)定性得到了顯著改善，在60次循環(huán)后具有約93.6%的高容量保持率。總體而言，設(shè)計具有協(xié)同效應(yīng)的功能性稀釋劑，提高界面化學(xué)性能以控制陰離子溶劑化是非常有前景的，這為開發(fā)可充LMB鋪平了一條光明的道路。

圖3 全電池性能

Synergistic-Effect of Diluent to Reinforce Anion-Solvation-Derived Interfacial Chemistry for 4.5 V?Class Li||LiCoO2 Batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108323

2. 溫州大學(xué)Nano Energy：親鋅界面涂層抑制鋅負極的枝晶生長

水系可充鋅電池的鋅負極的實際應(yīng)用受到了不可控的樹枝狀鋅沉積和相關(guān)界面問題的阻礙，而這些機制仍然是模糊的。

圖1 理論計算和Au-Zn的表征

溫州大學(xué)袁一斐、王舜等闡明了從亞納米到微米的多尺度的鋅沉積行為，并首次披露了界面附近的鋅沉積中富含位錯的特征。具體而言，這項工作結(jié)合聚焦離子束（FIB）、原位光學(xué)顯微鏡和高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）等技術(shù)，對有/無Au涂層存在的鋅電化學(xué)沉積進行了多尺度表征。亞納米尺度的HRTEM分析顯示，在沉積物/鋅界面附近的鋅沉積物具有豐富的位錯性質(zhì)，這與微尺度的鋅枝晶生長有關(guān)。在第一原理密度泛函理論（DFT）的指導(dǎo)下，通過計算鋅原子在結(jié)晶Au不同平面上的相對結(jié)合能，作者進一步構(gòu)建了厚度約為15納米的親鋅、（111）取向的Au層，以調(diào)節(jié)鋅的沉積行為（稱為Au-Zn負極）。

圖2 對稱電池性能

基于設(shè)計的涂層，電化學(xué)沉積的鋅的結(jié)晶缺陷被有效地抑制，沉積過程基本上沒有樹枝狀的缺陷。電化學(xué)測試表明，與普通Zn電極相比，Au-Zn電極具有較低的成核和平臺過電位，并明顯改善了循環(huán)性能。在0.1 mA cm^-2的電流下，Zn和Au-Zn電極的成核過電位分別為19.5 mV和0 mV。在5 mA cm^-2的電流和1 mAh cm^-2的容量下，Zn//Zn電池和Au-Zn/Au-Zn電池的循環(huán)壽命分別為68 h和490 h。這項工作的發(fā)現(xiàn)闡明了對材料電化學(xué)的基本理解，并對未來水系可充鋅電池的界面設(shè)計有指導(dǎo)意義。

圖3 Zn沉積過程的原位光學(xué)觀察

A zincophilic interface coating for the suppression of dendrite growth in zinc anodes. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108306

3. 陳朝吉/王珊珊AM：離子液體充當(dāng)“水袋”實現(xiàn)60℃水系鋅金屬電池！

水系電解液中的水對金屬鋅（Zn）有很強的反應(yīng)性，特別是在侵蝕性運行條件下，這仍然是水系鋅金屬電池（AZMBs）商業(yè)化的根本障礙。

圖1 不同電解液的性能、溶劑化/脫溶劑化和鋅沉積化學(xué)的比較

武漢大學(xué)陳朝吉、南京林業(yè)大學(xué)王珊珊等報告了一種不溶于水的離子液體稀釋劑1-乙基-3-甲基咪唑鎓雙氟磺酰酰胺（EmimFSI），它可以通過充當(dāng)“水袋”，包封高度活性的H₂O主導(dǎo)的Zn²⁺溶劑化物，并保護它們免受寄生反應(yīng)的影響，從而顯著抑制水系電解液的水活性。在鋅沉積過程中，陽離子Emim⁺和陰離子FSI-分別發(fā)揮了緩解尖端效應(yīng)和調(diào)節(jié)固體電解質(zhì)間相（SEI）的作用，從而有利于形成富無機物SEI保護的光滑鋅沉積層，并保證其高均勻性和穩(wěn)定性。

圖2 半電池性能

結(jié)合離子液體固有優(yōu)點所賦予的化學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定性，這種離子液體結(jié)合的水系電解液（IL-AE）使Zn||Zn_0.25V₂O₅-nH₂O電池即使在60℃的挑戰(zhàn)性溫度下也能穩(wěn)定運行（400次循環(huán)的容量保持率>85%）。最后，作為一個附帶的但有實際價值的好處，離子液體的近零蒸氣壓性質(zhì)允許通過溫和和綠色的方法從廢電解液中有效地分離和回收高價值的成分，這為IL-AE在實現(xiàn)實用AZMB方面的可持續(xù)未來帶來了希望。

圖3 Zn||ZVO全電池性能

Ionic Liquid “Water Pocket” for Stable and Environment-Adaptable Aqueous Zinc Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202210789

4. 彭慧勝/王兵杰Angew：溶膠-凝膠過渡電解質(zhì)實現(xiàn)可恢復(fù)的電極-電解質(zhì)界面

基于凝膠電解質(zhì)的高安全柔性電池是可穿戴電子設(shè)備的有前景的電源解決方案，但在復(fù)雜變形時，特別是脆弱的電極-電解質(zhì)界面，會導(dǎo)致不可逆的容量損失，甚至電池失效。

圖1 SGTE的作用示意及表征

復(fù)旦大學(xué)彭慧勝、王兵杰等設(shè)計了一種超分子溶膠-凝膠過渡電解質(zhì)（SGTE），它可以動態(tài)地適應(yīng)變形，并通過其在低溫下的可控再濕性修復(fù)電解質(zhì)界面。該電解質(zhì)由致熱聚合物Pluronic F-127和α-環(huán)糊精（α-CD）添加劑組成，以提供電極和電解質(zhì)之間動態(tài)適應(yīng)性的接觸，這種原位復(fù)位策略使電極-電解質(zhì)界面穩(wěn)定，并抑制枝晶的生長。由α-CD和Pluronic的聚氧化乙烯（PEO）嵌段之間的主客體相互作用形成的SGTE表現(xiàn)出優(yōu)異的復(fù)位能力和電化學(xué)性能。

圖2 對稱電池性能

此外，由于Pluronic/α-CD與各種電解質(zhì)鹽和高濃度電解液的兼容性，基于ZnSO₄、Zn(CF₃SO₃)₂和ZnCl₂的SGTEs被進一步組裝成柔性的Zn/MnO₂、Zn/V₆O₁₃和Zn/PANI電池。其中，所得的Zn/V₆O₁₃電池具有較高的比容量（0.1 A g^-1時為413 mAh g^-1）和穩(wěn)定的循環(huán)性（0.5 A g^-1時循環(huán)500次后容量保持率為81%）?？傮w而言，這種新型凝膠電解質(zhì)的設(shè)計為柔性電池的發(fā)展提供了新的見解。

圖3 全電池性能

Dynamically Resettable Electrode-Electrolyte Interface through Supramolecular Sol-Gel Transition Electrolyte for Flexible Zinc Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202300705

5. 忻獲麟Matter：深度學(xué)習(xí)輔助的超分辨率成像揭示機械應(yīng)力誘導(dǎo)的正極相變

了解層狀氧化物正極的化學(xué)機械降解對于開發(fā)下一代鋰離子電池的正極至關(guān)重要。到目前為止，雖然對層狀正極的多模式相變進行了廣泛的研究，但對其機械失效的理解只限于裂紋。

圖1 NMC-811層狀正極中機械彎曲引起的O3/O1相變

加州大學(xué)爾灣分校忻獲麟等通過使用深度學(xué)習(xí)輔助的超分辨率成像，發(fā)現(xiàn)了一個應(yīng)力驅(qū)動的相退化機制，該機制不同于層狀正極中由脫鋰誘導(dǎo)的自失穩(wěn)驅(qū)動的傳統(tǒng)途徑。具體而言，這項工作利用原子分辨率掃描TEM（STEM）成像，結(jié)合基于人工智能的超分辨率技術(shù)，揭示了電化學(xué)過程中的應(yīng)力集中可以導(dǎo)致局部晶格彎曲，形成不同的變形模式，包括高鎳層正極的表面扭結(jié)和體部扭結(jié)。

與以往觀察到的O3/ O1轉(zhuǎn)化僅由脫鋰過程中的純剪切實現(xiàn)不同，作者首次表明電化學(xué)運行過程中產(chǎn)生的機械彎曲也可以導(dǎo)致O3/O1轉(zhuǎn)化，這表明機械變形也可以在層狀正極材料的相變中發(fā)揮作用。

圖2 機械變形引起的涉及O1相變的表面扭結(jié)形成

O3→O1的轉(zhuǎn)變不僅在彎曲帶中形成，而且在彎曲引起的扭結(jié)結(jié)構(gòu)中也形成，這表明應(yīng)力驅(qū)動的相變是材料中廣泛存在的典型降解方式。此外，密度函數(shù)理論（DFT）計算證實，脫鋰晶格中彎曲誘導(dǎo)的O3→O1相變在能量上是有利的。綜上所述，這項工作通過對層狀氧化物中機械變形誘導(dǎo)的相變提供新的見解，可能為下一代鋰離子電池的高鎳層狀正極的開發(fā)和優(yōu)化提供有用的指導(dǎo)。

圖3 表層和體層扭結(jié)的三維原子模型以及有無O3/O1相變的彎曲帶的能量學(xué)研究

Direct observation of chemomechanical stress-induced phase transformation in high-Ni layered cathodes for lithium-ion batteries. Matter 2023. DOI: 10.1016/j.matt.2023.02.001

6. ACS Energy Lett.：寬溫電解液助力鋅負極25/-20℃下循環(huán)14,000/10,000次！

Zn負極中的析氫、腐蝕和枝晶的形成限制了它們在水系Zn金屬電池中的實際應(yīng)用。

圖1 混合電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)分析

成均館大學(xué)Ho Seok Park等提出了一種界面化學(xué)調(diào)節(jié)策略，利用水和極性N,N-二甲基甲酰胺的混合電解液來改變Zn²⁺-溶劑化結(jié)構(gòu)，并在Zn表面原位形成堅固、可傳導(dǎo)Zn²⁺的Zn₅(CO₃)₂(OH)₆固體電解質(zhì)間相（SEI），以實現(xiàn)在寬溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定和無枝晶的Zn沉積/剝離。

實驗和模擬分析結(jié)果表明，DMF-H₂O的氫鍵（HB）增強和Zn²⁺與H₂O的溶劑化作用減弱是由DMF和Zn²⁺之間的強溶劑化作用實現(xiàn)的。這種混合電解液具有獨特的Zn²⁺溶劑化結(jié)構(gòu)，并通過三級反應(yīng)原位形成了Zn²⁺導(dǎo)電和堅固的Zn₅(CO₃)₂(OH)₆ SEI。此外，利用光譜和電化學(xué)特征以及計算，作者還全面分析了Zn²⁺導(dǎo)電和穩(wěn)健的Zn₅(CO₃)₂(OH)₆的形成和Zn²⁺傳輸機制。結(jié)果，這種混合電解液可以有效地抑制寄生反應(yīng)，并通過Zn₅(CO₃)₂(OH)₆ SEI促進界面電荷轉(zhuǎn)移。

圖2 Zn負極在各種電解液中的電化學(xué)性能

這使得在Zn||Zn對稱電池中，高可逆和無枝晶的Zn沉積/剝離能在25℃下運行超過2500小時（1 mA cm^-2和1 mA h cm^-2），在-20℃下運行2000小時（0.5 mA cm^-2和0.5 mA h cm^-2）。

此外，這種混合電解液的優(yōu)越性得到了證實，在0.5 A g^-1時具有42 mAh g^-1的高容量，以及在-20至70℃范圍內(nèi)采用薄Zn（～20 μm）和高質(zhì)量負載AC電極（～42 mg cm^-2）的混合鋅離子電容器（HZIC）全電池在25、-20和70℃下分別表現(xiàn)出14,000、10,000和600次循環(huán)的高穩(wěn)定循環(huán)和高庫倫效率。因此，該研究不僅提出了一種簡單而有效的電解液改性方法，以實現(xiàn)在極端溫度下運行的高性能鋅基儲能裝置的無枝晶鋅負極，而且還提供了對原位形成的SEI中獨特的Zn²⁺離子傳輸?shù)幕纠斫狻?/span>

圖3 HZIC的寬溫電化學(xué)性能

Zn-Ion Transporting, In Situ Formed Robust Solid Electrolyte Interphase for Stable Zinc Metal Anodes over a Wide Temperature Range. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00154

7. 成會明院士/周光敏AM：通過界面穩(wěn)定和能帶結(jié)構(gòu)修飾實現(xiàn)4.7V超高壓LiCoO2

鈷酸鋰（LCO）因其高體積能量密度而被廣泛應(yīng)用于便攜式設(shè)備的鋰離子電池中，其一般充電電壓為4.3V。如果將LCO的截止電壓從4.3V提高到4.7V，其比容量將從150 mAh g^-1提高到230 mAh g^-1，顯著提高53%。然而，LCO存在H1-3/O1相變、正極和電解質(zhì)之間的界面不穩(wěn)定以及在4.7V時發(fā)生不可逆的氧氧化反應(yīng)等嚴重問題。

圖1 MNP-LCO的合成和表征

中科院深圳先進技術(shù)研究院成會明院士、清華大學(xué)深圳國際研究生院周光敏等提出了界面穩(wěn)定化和能帶結(jié)構(gòu)修飾來增強LCO的晶體結(jié)構(gòu)，以使LCO在4.7 V的超高壓下穩(wěn)定循環(huán)。

具體而言，這項工作開發(fā)了Mg的組合梯度摻雜、Li層中Ni的均勻摻雜以及均勻的LiMg_xNi_1-xPO₄涂層，其改變了LCO的體相和表面的結(jié)構(gòu)。第一原理計算揭示了摻雜機制和修飾的能帶結(jié)構(gòu)，從而解釋了Mg、Ni和P改性的LCO（MNP-LCO）的電荷缺失被抑制和循環(huán)穩(wěn)定性的提高。結(jié)果，MNP-LCO在4.7V的電壓下顯示出良好的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。

圖2 裸LCO和MNP-LCO的電化學(xué)特性

為研究MNP-LCO在高電壓下穩(wěn)定性提高的原因，作者進一步進行了各種表征分析。研究發(fā)現(xiàn)，Mg是梯度摻雜的，在表面附近的濃度較高，而Ni則均勻地分布在粒子中。Mg和Ni都取代了鋰的位置，這限制了通常在4.55V以上發(fā)生的相變和顆粒開裂。均勻的LiMg_xNi_1-xPO₄涂層有助于形成穩(wěn)定的CEI，防止電解液分解和Co溶解。

此外，摻雜元素同時抑制了高電壓下表層晶格O原子的活性，提高了MNP-LCO在4.7V下的循環(huán)穩(wěn)定性，這為實現(xiàn)LCO的高比容量和能量密度提供了一個很好的策略。

圖3 LCO的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性表征和降解機制

Ultrahigh-voltage LiCoO2 at 4.7 V by Interface Stabilization and Band Structure Modification. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202212059

8. 范紅金AFM：內(nèi)外協(xié)同工程提升聚合物鈉電池的循環(huán)性能

聚合物鈉電池的發(fā)展需要具有穩(wěn)定界面的正極材料，以避免循環(huán)過程中不良的界面接觸和界面的副反應(yīng)。

圖1 材料表征

新加坡南洋理工大學(xué)范紅金等基于Na_0.67Mn_2/3Fe_1/3O₂（NMFO）正極和電解質(zhì)添加劑之間的強相互作用，實現(xiàn)了共同工程效應(yīng)，改善了聚合物固態(tài)鈉離子電池(PSSBs)的界面穩(wěn)定性。Fe在NMFO中的加入對其內(nèi)部（結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性）和外部（電極-電解質(zhì)界面穩(wěn)定性）的性能都有影響。具體來說，F(xiàn)e的取代擴大了晶格，從而有利于Na⁺離子以較低的擴散屏障插進晶格，從而加速了電化學(xué)反應(yīng)的動力學(xué)。

同時，F(xiàn)e取代后，Mn-O鍵的長度縮短，Mn的氧化態(tài)增加，這減輕了Mn³⁺的Jahn-Taylor效應(yīng)，提高了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。此外，由于Fe取代導(dǎo)致的載流子數(shù)量和電子傳導(dǎo)性的增強，也應(yīng)該有助于容量和倍率性能的提高。

圖2 Fe的取代對電子/離子傳輸和晶體結(jié)構(gòu)的影響

在界面上，增強的結(jié)合能誘發(fā)了NMFO和硼酸三（三甲基硅烷）(TMSB)之間的電荷轉(zhuǎn)移。TMSB的分解產(chǎn)物牢固地粘附在NMFO表面，形成致密的CEI膜。由于這些促進作用，組裝后的NMFO//T-SPE//Na PSSBs在1C的800次循環(huán)后表現(xiàn)出75.4%的容量保持率，甚至在5C時也有66.1 mAh g^-1的高容量。這種共同工程效應(yīng)（即內(nèi)部和表面改性）可能提供一種通用方法來改善PSSBs中其它正極材料的性能。

圖3 界面分析及循環(huán)性能

Internal and External Co-Engineering of Stable Cathode Interface Improves Cycle Performance of Polymer Sodium Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214904

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