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? Nature子刊：打破常規(guī)機(jī)制！Rh摻雜RuO2實(shí)現(xiàn)高效酸性析氧!

析氧反應(yīng)(OER)在能量轉(zhuǎn)換裝置中無疑扮演著至關(guān)重要的角色，包括電解水制氫以及金屬-空氣電池等。作為一個(gè)關(guān)鍵的半反應(yīng)，OER需要更高的能量來克服由于四電子轉(zhuǎn)移而導(dǎo)致的動(dòng)力學(xué)能壘。此外，與在堿性介質(zhì)中相比，酸性介質(zhì)下的電化學(xué)水分解過程中具有更高的反應(yīng)速率、更少的副反應(yīng)等優(yōu)勢(shì)，因此，制備在酸性介質(zhì)中具有高活性、高穩(wěn)定性且低成本的OER電催化劑具有重要的意義。

基于此，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所肖建平和吳忠?guī)?共同通訊)等人報(bào)道了一種Rh摻雜和表面氧空位(O_V)的協(xié)同策略，通過Rh-RuO₂的Ru-O-Rh活性位點(diǎn)精確調(diào)控非常規(guī)的OER反應(yīng)路徑，并且同時(shí)提高了催化劑的本征活性和穩(wěn)定性。

Nature子刊：打破常規(guī)機(jī)制！Rh摻雜RuO2實(shí)現(xiàn)高效酸性析氧!

為了證明Rh摻雜以及富O_V的催化優(yōu)勢(shì)，本文在O₂飽和的0.5 M H₂SO₄電解質(zhì)中測(cè)試了Rh-RuO₂/G的OER性能。根據(jù)線性掃描伏安曲線可以看出，Rh-RuO₂/G催化劑在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位(η₁₀)僅為161 mV，低于RuO₂/G(203 mV)和商業(yè)RuO₂(297 mV)，說明催化劑的缺陷和Ru-O-Rh活性中心有利于催化劑在酸性介質(zhì)下表現(xiàn)出優(yōu)異的OER性能。

此外，本文制備的Rh-RuO₂/G在100 mA cm^-2的電流密度下的過電位僅為214 mV，這表明其具有實(shí)際應(yīng)用的潛力。此外，Rh-RuO₂/G的Tafel斜率約為45.8 mV dec^-1，小于RuO₂/G(57.5 mV dec^-1)，甚至小于基準(zhǔn)RuO₂(60.4 mV dec^-1)，如此低的Tafel斜率值表明了Rh-RuO₂/G具有快速動(dòng)力學(xué)優(yōu)點(diǎn)。

更重要的是，在300 mV的過電位下，Rh-RuO₂/G的轉(zhuǎn)換頻率(TOF)值為1.74 O₂ s^-1，這比大多數(shù)報(bào)道的催化劑要高得多。為了驗(yàn)證Rh-RuO₂/G是否具有實(shí)用性，本文還在酸性介質(zhì)中通過雙電極體系進(jìn)行全水解測(cè)試，其中Rh-RuO₂/G作為陽極，Pt/C作為陰極。

值得注意的是，在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)，全水解的極化曲線表現(xiàn)出1.42 V的低電壓并保持相當(dāng)穩(wěn)定的性能。令人驚喜的是，Rh-RuO₂/G除了在酸性介質(zhì)中具有優(yōu)異的OER性能外，在電壓為1.45 V時(shí)，在堿性電解質(zhì)中也表現(xiàn)出令人滿意的全水解催化性能，顯著優(yōu)于RuO₂/G和商業(yè)RuO₂。結(jié)合以上測(cè)試結(jié)果表明，本文制備的Rh-RuO₂/G催化劑具有優(yōu)異的催化性能。

本文展示了一種Rh摻雜和表面氧空位的協(xié)同調(diào)節(jié)策略，以穩(wěn)定RuO₂催化劑的低價(jià)Ru，從而使得催化劑在惡劣的酸性介質(zhì)中遵循一種LOM-OVSM途徑，這也使得催化劑表現(xiàn)出令人滿意的OER活性和穩(wěn)定性。更重要的是，本文還通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算揭示了具有缺陷的Ru-O-Rh位點(diǎn)誘導(dǎo)了LOM-OVSM機(jī)制，使得催化劑具有非凡的活性和穩(wěn)定性。

根據(jù)DFT計(jì)算的自由能可以發(fā)現(xiàn)，在無缺陷的RuO₂和有缺陷的RuO₂表面，^*OOH的形成限制了催化劑的整體活性，而缺陷Rh-RuO₂的電位決定步驟是Rh摻雜和O_V協(xié)同作用下^*O(0.34 eV)的形成，這打破了傳統(tǒng)RuO₂體系的吸附演化機(jī)制的限制反應(yīng)能壘(^*OOH)。

此外，本文還通過準(zhǔn)原位等表征技術(shù)，證實(shí)可逆氧空位的存在提高了催化劑在工作電位下的本征活性和晶體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性?？傊@項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高性能酸性O(shè)ER催化劑提供了新的靈感，并為催化劑的實(shí)際應(yīng)用提供了深入的機(jī)理分析。

Unraveling Oxygen Vacancy Site Mechanism of Rh-doped RuO2 Catalyst for Long-Lasting Acidic Water Oxidation, Nature Communications, 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37008-8.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-37008-8.

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