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盡管具有廣泛的溫度耐受性和高電壓兼容性，但在鋰離子電池（LIBs）中采用碳酸丙烯酯（PC）作為電解液，由于溶劑衍生的固體電解質(zhì)間相（SEI）不合格，溶劑共插層和石墨剝離阻礙了其應(yīng)用。

圖1. 在不同電解液中石墨電極表面附近Li⁺-PC絡(luò)合物和陰離子的界面行為

華中科技大學(xué)謝佳、曾子琪等采用具有特定吸附和陰離子吸引力的三氟甲基苯（PhCF3）來調(diào)節(jié)界面行為，并在低鋰鹽濃度（<1M）下構(gòu)建陰離子誘導(dǎo)的SEI。與普通添加劑（如氟代碳酸乙烯酯（FEC）和碳酸亞乙烯酯（VC））不同的是，PhCF₃不參與Li⁺的溶劑化，并在石墨表面自我分解以構(gòu)建添加劑衍生的SEI，而是停留在Li⁺配位之外，優(yōu)先吸附在石墨表面，促進(jìn)陰離子的分解并抑制PC共插層。

在空白電解液中，由于正極過程中的長程靜電力，陰離子一旦接近石墨就會離開Li⁺的溶劑化鞘，導(dǎo)致Li⁺-PC復(fù)合物在石墨表面附近積累起來。當(dāng)PhCF₃由于π-π堆積而優(yōu)先吸附在石墨表面時(shí)，陰離子和PhCF₃之間的離子偶極相互作用補(bǔ)償了靜電排斥，促進(jìn)了陰離子在石墨表面的聚集。

圖2. 界面模擬和SEI表征

來自陰離子分解的強(qiáng)大SEI，即使在低濃度的鋰鹽（<1 M）下，也能穩(wěn)定PC電解液中的石墨負(fù)極。因此，PhCF₃規(guī)避了超高濃電解液的弱點(diǎn)（高粘度和成本），同時(shí)實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的界面。結(jié)果，PhCF₃調(diào)節(jié)的SEI使NCM613/石墨軟包電池實(shí)現(xiàn)了300次以上的可靠運(yùn)行，容量保持率達(dá)到96%。

此外，這種電解液還繼承了廣泛的液態(tài)范圍（-70至160℃）和高電壓兼容性（NCM811/Li電池為4.4V，NCM613/石墨袋電池為4.35V）?？傮w而言，這項(xiàng)工作通過調(diào)節(jié)陰離子與溶劑的相互作用和電極/電解質(zhì)的界面化學(xué)，在低濃度的鋰鹽中構(gòu)建了穩(wěn)定的陰離子衍生的SEI。

圖3. L6PC4Ph的表征和NCM613/石墨軟包電池的性能

Revealing Surfactant Effect of Trifluoromethylbenzene in Medium-Concentrated PC Electrolyte for Advanced Lithium-Ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202206648

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謝佳/曾子琪Adv. Sci.：與石墨軟包電池兼容的中濃度PC電解液

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