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胡勇勝/劉賓元/容曉暉Nature子刊: 合理設計拓撲聚合物電解質實現(xiàn)高壓全固態(tài)電池！

聚環(huán)氧乙烷（PEO）基固態(tài)電解質被廣泛認為是下一代鋰和鈉金屬電池的有希望候選者，但包括低抗氧化性和陽離子遷移數(shù)在內的幾個挑戰(zhàn)阻礙了其廣泛應用。

圖1. 這項工作的設計原則

在此，中科院物理所胡勇勝研究員、容曉暉研究員及河北工業(yè)大學劉賓元教授等人提出了一種自上而下的設計概念，通過原子轉移自由基聚合（ATRP）設計和合成了一種定義明確的21臂含氟聚合物（21-β-CD-g-PTFEMA）。該聚合物以具有21個羥基的β-環(huán)糊精（β-CD）作為“核”，以聚2,2,2-甲基丙烯酸三氟乙酯（PTFEMA）作為“臂”。作者采用傳統(tǒng)的溶液鑄造技術基于該聚合物和PEO制備了含氟大分子全固態(tài)聚合物電解質（FMC-ASPE），并通過正交試驗法確定了FMC-ASPE的最佳組成。

作者揭示了21-β-CD-g-PTFEMA與PEO之間超分子自組裝的形成及其影響，顯著提高了高壓穩(wěn)定性和轉移數(shù)（t_Li⁺ = 0.88），從而抑制了正極側副反應和Li金屬側的枝晶生長。因此，制備的FMC-ASPE具有較高的離子電導率、韌性（比PEO-ASPE高2.7倍）和熱穩(wěn)定性。

圖2. FMC-ASPE-Li膜中的相互作用示意圖

通過多種物理化學和理論表征，作者確定定制的超分子鍵和多臂拓撲結構是改善電化學性能的主要因素。因此，平均放電電壓約為 3.7 V的高壓LiMn_0.6Fe_0.4PO₄(LMFP)|FMC-ASPE-Li|Li電池（70 mA g^-1, 2.5~4.2 V, 70 °C）200次循環(huán)后表現(xiàn)出91% 的容量保持率，SC-NMC811|FMC-ASPE-Li|Li電池（80 mA g^-1, 2.7~4.2 V, 70 °C）100次循環(huán)后表現(xiàn)出87%的容量保持率，使用FMC-ASPE-Na的全固態(tài)鈉金屬電池也發(fā)現(xiàn)了類似的改進。

甚至，LMFP|FMC-ASPE-Li|Li軟包電池（設計容量為2.8 mAh）在42 mA g^-1、70 °C下200次循環(huán)后表現(xiàn)出~2.47 mAh的容量，平均CE為~99.4%?？傊?，這項工作不僅豐富了用于下一代儲能技術的多功能ASPE庫，而且還為構建特定領域和高功能材料系統(tǒng)的巧妙設計理念做出了貢獻。

圖3. LMFP|FMC-ASPE-Li|Li軟包電池的電化學性能

Rational design of a topological polymeric solid electrolyte for high-performance all-solid-state alkali metal batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31792-5

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