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KAIST /現(xiàn)代汽車EnSM：雙親鋰界面層助力實(shí)用鋰金屬電池！

通過界面層控制鋰的成核和生長是實(shí)現(xiàn)實(shí)用鋰金屬電池的關(guān)鍵挑戰(zhàn)之一。

韓國科學(xué)技術(shù)院(KAIST)Hee-Tak Kim、現(xiàn)代汽車Kyunghan Ryu等提出了一個(gè)雙親鋰（Li⁺和Li⁰）的界面層，它具有很強(qiáng)的Lewis堿性和與Li⁰進(jìn)行軌道雜化的能力。

圖1. 材料設(shè)計(jì)及表征

為了實(shí)現(xiàn)更強(qiáng)的雙親性，作者通過磷摻雜來控制典型的二維材料C₃N₄的電子結(jié)構(gòu)。摻雜誘導(dǎo)的電子結(jié)構(gòu)可以增強(qiáng)磷摻雜氮化碳（PCN）的Lewis堿性，以促進(jìn)Li⁺離子的配位，并且PCN在電極-PCN界面發(fā)生鋰化作用。由于鋰化PCN（LPCN）的吡啶氮原子帶有增強(qiáng)的負(fù)電荷，Li⁺離子均勻而密集地分布在LPCN/Li界面上，導(dǎo)致了均勻的Li成核（Li⁺-親鋰性）。此外，LPCN-Li界面通過軌道雜化得到能量穩(wěn)定，這導(dǎo)致傾向于在橫向方向上生長并形成平面形態(tài)（Li⁰-親鋰性）。

圖2. 對(duì)稱電池性能

憑借雙親鋰界面層，鋰/鋰對(duì)稱電池在2 mA cm^-2和2 mAh cm^-2下運(yùn)行了400多個(gè)循環(huán)。此外，實(shí)用鋰金屬軟包全電池也得到了驗(yàn)證。由LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂(NCM811)正極、PCN涂層隔膜、45 ????厚鋰金屬箔和醚類電解液組裝的全電池，在貧電解液（電解液/容量（E/C）比為 3.0 g Ah^-1）和負(fù)極/正極（N/P）容量比為2.8的條件下穩(wěn)定地運(yùn)行了330次。

圖3. 全電池性能

A dual-lithiophilic interfacial layer with intensified Lewis basicity and orbital hybridization for high-performance lithium metal batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.07.019

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