通過(guò)原位固化環(huán)醚構(gòu)建的固態(tài)鋰金屬電池被認(rèn)為是下一代高能量密度和高安全性固態(tài)電池的關(guān)鍵策略。然而，線性聚醚較差的熱穩(wěn)定性/電化學(xué)穩(wěn)定性和嚴(yán)重的界面反應(yīng)限制了其進(jìn)一步發(fā)展。

圖1 原位固化混合交聯(lián)固態(tài)聚合物電解質(zhì)的設(shè)計(jì)與制備

深圳大學(xué)朱才鎮(zhèn)、田雷等通過(guò)1,3二氧戊環(huán)（DOL）和縮水甘油醚氧丙基籠狀多面體硅倍半氧烷（PS）的原位聚合，開(kāi)發(fā)出一種有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化交聯(lián)聚合物電解質(zhì)（HCPE）。因此，HCPE 將聚合物材料的良好加工性、界面接觸性和電極兼容性等優(yōu)點(diǎn)與無(wú)機(jī)材料的優(yōu)異離子傳輸性、熱穩(wěn)定性和阻燃性等優(yōu)點(diǎn)結(jié)合在了一起。

研究顯示，制備的HCPE在30℃時(shí)的離子電導(dǎo)率高達(dá)2.22×10^-3 S cm^-1，并具有超高的Li⁺遷移數(shù)（0.88）和較寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（5.2 V）。

圖2 HCPE的離子傳輸性能

得益于原位形成和穩(wěn)定的雜化網(wǎng)絡(luò)，HCPE與磷酸鐵鋰（LFP）和鋰金屬的界面穩(wěn)定性極佳，從而降低了LFP-HCPE界面的極化，促進(jìn)了Li⁺的均勻傳輸，最終使鋰剝離/沉積在1 mA cm^-2的條件下穩(wěn)定循環(huán)超過(guò)1000 h。

此外，組裝的LFP|HCPE|Li電池表現(xiàn)出超穩(wěn)定的循環(huán)穩(wěn)定性，在2 C和25℃溫度下循環(huán)600 次后容量保持率高達(dá)92.1%。這項(xiàng)研究的發(fā)現(xiàn)開(kāi)創(chuàng)了原位聚合混合交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)作為固態(tài)聚合物電解質(zhì)的先例，為高安全性和長(zhǎng)壽命固態(tài)電池的實(shí)際應(yīng)用提供了參考。

圖3 固態(tài)鋰金屬電池性能

Hybrid Crosslinked Solid Polymer Electrolyte via In-Situ Solidification Enables High-Performance Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202304686