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研究背景

在各種電池系統(tǒng)中，可充電鋰空電池具有超高的理論能量密度（3458 Wh kg^?1）、開放式結(jié)構(gòu)和低制造成本，因此在儲能裝置中具有應(yīng)用前景。與常規(guī)液體系統(tǒng)相比，使用不可燃固態(tài)電解質(zhì)的固態(tài)Li-O₂電池（SSLOB）的前景更大。但是SSLOB在循環(huán)過程中具有很高的過電勢，這給高效陰極催化劑層的結(jié)構(gòu)設(shè)計帶來了巨大的挑戰(zhàn)。

SSLOB的催化性質(zhì)取決于催化劑和催化劑界面反應(yīng)物的局部濃度。對于SSLOB，沒有液體系統(tǒng)中可溶性氧的情況，這消除了活性位點的氧濃度梯度，從而減輕了傳質(zhì)的限制。同時，SSLOB的氧氣直接擴散到催化劑表面也避免了可溶性氧濃度隨溫度的變化，有利于其在各種溫度下的應(yīng)用。

然而，固態(tài)陰極（SSC）中固態(tài)電解質(zhì)和催化劑的直接物理混合，會形成不均勻的鋰離子傳導(dǎo)路徑。因此，設(shè)計的SSC不僅需要促進氧析出和氧還原，還需要有良好的離子/電子通道。盡管此前催化劑的設(shè)計取得了一定進展，但在微/納米尺度上調(diào)整與電解質(zhì)的接觸仍然非常具有挑戰(zhàn)性。

研究成果

近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)王家鈞教授和孔凡鵬助理教授等人在Science Advances上發(fā)表最新成果，Tailoring electronic-ionic local environment for solid-state Li-O₂ battery by engineering crystal structure，通過晶體結(jié)構(gòu)工程調(diào)整了局部的電子-離子環(huán)境，來實現(xiàn)高性能固態(tài)鋰氧電池。

Li-Ru-O在鋰過渡金屬氧化物材料中表現(xiàn)出相對較高的離子傳導(dǎo)動力學(xué)。與RuO₂相比，Li-Ru-O（如Li₂RuO₃）的嵌鋰和脫鋰的電位幾乎與SSLOB的操作電壓重疊，這有利于離子傳導(dǎo)通路的優(yōu)化。但是，它的動力學(xué)仍然不如傳統(tǒng)的固體電解質(zhì)，限制了高效SSC的發(fā)展。與晶體材料相比，非晶材料由于其獨特的局部環(huán)境，如隨機鋰位點和擴散通道，可能會促進離子動力學(xué)。

在這里，作者通過調(diào)節(jié)晶體結(jié)構(gòu)來為固態(tài)鋰氧電池創(chuàng)造平衡的氣固態(tài)微環(huán)境，演示了具有新型Li-Ru-O復(fù)合材料的一體化電催化設(shè)計。通過RuO₂與LiOH的低溫共燒結(jié)制備了具有明顯增強電子離子傳導(dǎo)動力學(xué)的非晶A-Li-Ru-O復(fù)合材料，該材料表現(xiàn)出出無序的遠程結(jié)構(gòu)和隨機原子配位。與此同時，作者結(jié)合理論計算表明，Li-Ru-O復(fù)合材料具有多維擴散從而增強了鋰離子和電子傳導(dǎo)動力學(xué)。使用Li-Ru-O復(fù)合材料作為SSLOB的正極，作者發(fā)現(xiàn)該復(fù)合材料在放電過程中加速了LiO₂的電化學(xué)轉(zhuǎn)化，并且在氧析出過程中促進了Li₂O₂分解，具有很高的放電容量，在100 mAh g^-1電流下實現(xiàn)了15219 mAh g^?1的容量，并且具有低的放電/充電過電勢（1.2V）。該電池在200 mA g^-1的電流下，固定容量為500 mAh g^-1，最終實現(xiàn)了81圈的循環(huán)。

總之，作者證明了具有非晶結(jié)構(gòu)的Li修飾的RuO₂促進了電子-離子傳輸，有利于固態(tài)電極中的氣固接觸界面，以提供出色的電化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)。該研究強調(diào)了結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系的重要性，這將成為開發(fā)高性能SSLOB的可靠指南。

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