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?浙大Nano Energy：通過(guò)陰離子的空間效應(yīng)和溶劑化化學(xué)微調(diào)Li+溶劑化結(jié)構(gòu)

目前迫切需要能夠在高壓鋰金屬電池中穩(wěn)定運(yùn)行的電解質(zhì)，以超過(guò)當(dāng)前設(shè)備的儲(chǔ)能極限。實(shí)用的電解質(zhì)工程需要促進(jìn)負(fù)極和正極兼容性，而不降低能量傳輸和成本效益。

在此，浙江大學(xué)涂江平教授，夏新輝研究員，Yu Zhong等人通過(guò)分析鋰離子與不同陰離子之間的結(jié)合情況，以及不同陰離子的空間效應(yīng)提出微調(diào)離子在傳統(tǒng)的碳酸酯基電解質(zhì)中的溶劑化結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定性負(fù)極。(1MLiPF6在FEC/ DMC中，體積比為1:4，表示為空白電解質(zhì))。

然后，通過(guò)光譜表征和理論模擬研究了加入1molL^-1低成本的1-乙基-3-甲基咪磷酸二乙酯([Emim]DEP)，其具有相當(dāng)大的空間位阻和與Li⁺的結(jié)合能。

結(jié)果表明，添加[Emim]DEP可以產(chǎn)生富含陰離子的溶劑化鞘，從而降低Li去溶劑化能并略微增加電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率。這種效應(yīng)導(dǎo)致形成富含無(wú)機(jī)物的SEI，具有高機(jī)械強(qiáng)度并加速Li的界面?zhèn)鬏斕岣吡苏w電化學(xué)性能。

圖1. 加入不同添加劑后溶劑化結(jié)構(gòu)的演變

總之，該工作闡明了陰離子在合理設(shè)計(jì)具有優(yōu)化電解質(zhì)性能的溶劑化結(jié)構(gòu)中的關(guān)鍵作用。研究結(jié)果表明，除了精心設(shè)計(jì)溶劑分子外，改變陰離子的溶劑化化學(xué)和空間位阻為促進(jìn)電解質(zhì)性能提供了一種有前途的方法。

基于此，該工作提出了使用[Emim]DEP添加劑的微調(diào)策略，以優(yōu)化碳酸酯類(lèi)電解質(zhì)的溶劑化結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的電化學(xué)性能。因此，這項(xiàng)工作為實(shí)際的電解質(zhì)工程提供了指導(dǎo)。

圖2. Li||NMC811全電池電化學(xué)性能

Fine-tuning Li+ solvation structure enabled by steric effect and solvating chemistry of the anion for practical electrolyte engineering，Nano Energy 2023 DOI:?10.1016/j.nanoen.2023.108722

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