鋰金屬電池(LMBs)作為具有高能量密度的下一代儲(chǔ)能裝置引起了廣泛的關(guān)注。在鋰金屬負(fù)極(LMAs)朝向電解液的表面,鋰沉積總是與界面反應(yīng)競(jìng)爭(zhēng)。這使得界面反應(yīng)在鋰沉積層的正后方產(chǎn)生陰影,導(dǎo)致性能下降。圖1 材料制備及作用示意清華大學(xué)何向明、王莉等通過在LMAs內(nèi)構(gòu)建一個(gè)三維固體電解質(zhì)界面框架(3D-SEIF),將鋰沉積與界面反應(yīng)在空間上解耦。研究顯示,鋰金屬和雙氟磺酰亞胺鋰/硝酸鋰之間自發(fā)而溫和的化學(xué)反應(yīng)形成了堅(jiān)固的3D-SEIF,其主要由LiF、Li3N和LiNxOy組成。內(nèi)置的3D-SEIF避免了電解液的接觸,但使Li+離子在體相中擴(kuò)散和還原,從而隔離了沉積點(diǎn)和電解液接觸界面。此外,3D-SEIF有利于大顆粒的沉積和產(chǎn)生薄的、富含無機(jī)物的SEI。圖2 半電池性能結(jié)果,由12.5wt.%LiNO3和12.5wt.%LiFSI嵌入的復(fù)合負(fù)極實(shí)現(xiàn)了Li||Li對(duì)稱電池在1mA cm?2和1mAh cm?2下穩(wěn)定循環(huán)超過700小時(shí)。當(dāng)采用貧電解液(≈30μL)組裝Li|||LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(NCM622,3mAh cm–2)時(shí),在0.5C下130次循環(huán)后,比容量保持初始容量的92.0%。這種3D-SEIF的概念有望為具有高能量密度和長(zhǎng)壽命的蓬勃發(fā)展的LMB激發(fā)新的想法。圖3 全電池性能Manipulating Ion Transfer and Interface Stability by A Bulk Interphase Framework for Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303077