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全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）被認為是替代基于液態(tài)電解質的傳統(tǒng)電池的合適候選者。然而，這類電池由于其工作溫度范圍窄、離子電導率低、長期穩(wěn)定性差、生產(chǎn)工藝復雜等問題，應用受到限制。

國立釜慶大學Yun-Seok Jun、順天鄉(xiāng)大學Wook Ahn等采用一種簡單的方法結合了過去幾年研究的所有潛在電池候選者，包括聚環(huán)氧乙烷(PEO)、Li₇La₃Zr₂O₁₂(LLZO)、丁二腈(SN)和鋰鹽(LiTFSI)，用于解決ASSLBs的限制。

圖1. NAL的制備及結構示意

具體而言，這項工作采用改進的溶膠-凝膠Pechini方法在低溫下合成了Al³⁺和Nb⁵⁺共摻雜的LLZO(NAL)，并進一步作為填料與包括 PEO、LiTFSI 和SN在內(nèi)的電解質結合制備了PEO-NAL-LiTFSI-SN復合聚合物電解質(PLS-NAL)。

研究顯示，與PEO-LiTFSI-SN基聚合物電解質(PLS)相比，其獲得了明顯更高的離子電導率。其中，含有10% NAL的CPE在室溫下表現(xiàn)出最高的離子電導率（3.09 × 10^-4 S cm^-1）和最低的Ea。將NAL顆粒摻入電解質中增加了鋰離子的傳導性并縮短了聚合物電解質中的鋰離子路徑。此外，由于陰離子固定在表面NAL上，復合電解質的t_Li+達到0.75。

圖2. PLS-NAL的電化學性能

鋰/鋰對稱電池測試證實，與類似的PLS電解質相比，PLS-NAL在室溫下可有效緩解鋰枝晶的生長。另外，與PLS-10NAL集成的LiFePO₄/鋰電池不僅在室溫而且在45°C下都表現(xiàn)出良好的電化學性能。

該電池在45 °C下的初始比容量高達152.3 mAh g^-1，在室溫下為129.9 mAh g^-1，并且經(jīng)過200次循環(huán)后容量保持率約為90%，循環(huán)壽命高達400次，此外電池還可以在2 C的高電流密度下運行。因為基于PEO-NAL-LiTFSI-SN的復合聚合物電解質表現(xiàn)出高離子電導率和低界面電阻，它們有可能取代傳統(tǒng)LIB中的液態(tài)電解質。

圖3. 全電池性能

Nb/Al co-doped Li7La3Zr2O12 Composite Solid Electrolyte for High-Performance All-Solid-State Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207874

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