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Carbon Energy：鈷鎳和氮摻雜碳強(qiáng)電子耦合，實(shí)現(xiàn)大電流密度下高效尿素氧化輔助制氫

電催化尿素氧化能夠凈化含尿素的生活或工業(yè)廢水，減少其對環(huán)境的危害，并促進(jìn)氮循環(huán)。同時(shí)，由于尿素氧化所需的電位低，其還能夠應(yīng)用于電化學(xué)水分解制氫技術(shù)以代替陽極水氧化反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)低能耗產(chǎn)氫。然而，電催化尿素氧化涉及復(fù)雜的中間體轉(zhuǎn)移和材料CO中毒等問題，需要開發(fā)高效穩(wěn)定的催化劑來加速尿素氧化過程。

基于此，廣西大學(xué)尹詩斌課題組結(jié)合CoNi雙金屬材料、碳包覆結(jié)構(gòu)、異質(zhì)結(jié)和自支撐策略的優(yōu)點(diǎn)，制備了氮摻雜碳包覆CoNi與鎳泡沫上生長的CoNiMoO(CoNi@CN-CoNiMoO)復(fù)合材料，用于高效尿素氧化輔助H₂生產(chǎn)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CoNi@CN-CoNiMoO具有優(yōu)異的UOR/HER活性，使用該催化劑組裝的UOR||HER系統(tǒng)，它只需要1.58/1.67 V的低電池電壓就能達(dá)到500/1000 mA cm^?2的電流密度，這小于利用CoNi@CN-CoNiMoO組裝的OER||HER系統(tǒng)(1.88/2.01 V)。

此外，該系統(tǒng)在大電流密度下還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其在500 mA cm^?2電流密度下可以連續(xù)運(yùn)行120 h而沒有表現(xiàn)出明顯的性能衰減。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，氮摻雜碳層可以調(diào)節(jié)Ni/Co的電子結(jié)構(gòu)，加速電子轉(zhuǎn)移，從而提高UOR活性。此外，NiCo合金與N摻雜碳層界面處的強(qiáng)電子相互作用可以優(yōu)化UOR/HER中間體的吸附/解吸能、加速水的解離、加快尿素分解和Volmer步驟，從而分別提高UOR和HER活性。綜上，該項(xiàng)工作闡明了CoNi@CN-CoNiMoO增強(qiáng)UOR/HER的機(jī)制，為尿素輔助水電解制氫高效催化劑的設(shè)計(jì)提供了理論基礎(chǔ)。

Strong Electronic Coupling of CoNi and N-doped-carbon for Efficient Urea-assisted H₂ Production at a Large Current Density. Carbon Energy, 2023. DOI: 10.1002/cey2.368

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