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吳宇恩/周煌ACS Catalysis：質(zhì)量活性高達(dá)1.26 A mgPt?1！分級(jí)多孔Pt/ZrO2用于高效催化ORR

電催化劑的性能在很大程度上取決于其微觀結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和活性中心的調(diào)節(jié)，并且活性中心的位置往往決定其在實(shí)際催化過程中的活性。舉例來說，在質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)所涉及的氧還原反應(yīng)(ORR)中，反應(yīng)物、中間體和產(chǎn)物在活性中心上的吸收和解吸往往受到催化劑的特定表面積和三維(3D)納米結(jié)構(gòu)的限制；并且在商業(yè)的Pt/C系統(tǒng)中，不僅要增加Pt和載體之間的相互作用以調(diào)節(jié)Pt的d帶電子以提高活性和穩(wěn)定性，而且要引入宏觀的3D結(jié)構(gòu)以進(jìn)一步促進(jìn)催化反應(yīng)中的物質(zhì)運(yùn)輸。

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳宇恩和周煌等通過對(duì)含Pt納米粒子的NC包覆多孔氧化鋯(ZrO₂)骨架進(jìn)行復(fù)雜的工程設(shè)計(jì)，開發(fā)了一種分層多孔ORR催化劑(Pt-Zr FW@NC)。

電化學(xué)性能測(cè)試實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的Pt-Zr FW@NC具有優(yōu)異的ORR性能，其在0.1 M HClO₄溶液中的半波電位(E_1/2)為0.931 V；并且Pt-Zr FW@NC在0.9 V_RHE電位下的質(zhì)量活性為1.26 A mg_Pt^?1，分別是Pt-ZrO₂@NC(0.16 A mg_Pt^?1)和商用Pt/C(0.28 A mg_Pt^?1)的7.9和4.5倍。

此外，Pt-Zr FW@NC顯示出出色的穩(wěn)定性，在30000個(gè)循環(huán)后僅有10 mV的E_1/2衰減，而商業(yè)Pt/C僅在5000個(gè)循環(huán)后就表現(xiàn)出35 mV衰減，并顯示出嚴(yán)重的形態(tài)聚集；Pt納米粒子的耐久性提高主要是由于ZrO₂對(duì)納米粒子的保護(hù)作用，這有效地抑制了Pt納米粒子的聚集和解離。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，Pt和ZrO₂之間的相互作用和電子性質(zhì)的調(diào)制是導(dǎo)致活性增強(qiáng)的主要原因；層狀多孔結(jié)構(gòu)的大比表面積增加了氣體-電解質(zhì)-鉑顆粒之間的三相界面，ZrO₂納米FW固有的大孔確保了高產(chǎn)量，同時(shí)降低了液體的擴(kuò)散阻力；同時(shí)，通過精確調(diào)整ZrO₂納米FW的腐蝕程度以構(gòu)建合適的中孔，可以大大促進(jìn)反應(yīng)物向催化活性中心的擴(kuò)散和選擇性輸運(yùn)，從而縮短與氧相關(guān)物種的擴(kuò)散距離；此外，原位封裝的表面碳層以網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)連接催化系統(tǒng)的組件，提供足夠的電導(dǎo)率，并進(jìn)一步抑制組件在長(zhǎng)期運(yùn)行期間的降解。

還有就是，富電子環(huán)境和由N摻雜產(chǎn)生的附加活性位點(diǎn)對(duì)整體ORR活性增強(qiáng)具有輔助作用?？偟膩碚f，該項(xiàng)工作中所提出集成層次多孔系統(tǒng)，同時(shí)優(yōu)化幾何和電子結(jié)構(gòu)的鉑基催化劑有助于推動(dòng)PEMFC的進(jìn)一步發(fā)展。

Hierarchical Porous Pt/ZrO₂ Nanoframework for Efficient Oxygen Reduction Reaction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c00080

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