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前言介紹

2023年3月29日和4月1日，中科院化學(xué)研究所郭玉國(guó)研究員團(tuán)隊(duì)分別在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.和Adv. Energy Mater.上發(fā)表了三篇最新成果，即“Chemical-Mechanical Robustness of Single-Crystalline Ni-Rich Cathode Enabled by Surface Atomic Arrangement Control”，“A Self-Reconfigured, Dual-Layered Artificial Interphase Towards High-Current-Density Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries”和“A Functional Prelithiation Separator Promises Sustainable High-Energy Lithium-Ion Batteries”。下面，對(duì)這三篇成果進(jìn)行簡(jiǎn)要的介紹，以便大家學(xué)習(xí)和了解！

郭玉國(guó)團(tuán)隊(duì)，連發(fā)三篇頂刊：Angew.、AM、AEM！

1、Angew. Chem. Int. Ed.：表面原子排列控制實(shí)現(xiàn)單晶富Ni正極的化學(xué)機(jī)械穩(wěn)定性

層狀過渡金屬氧化物正極是鋰離子電池（LIBs）的主要正極之一，具有高效的鋰離子插層化學(xué)特性。受層狀相互作用弱和表面不穩(wěn)定的限制，其電化學(xué)性能受到機(jī)械和化學(xué)失效的影響，尤其是富鎳（Ni）正極。基于此，中科院化學(xué)研究所郭玉國(guó)研究員、萬立駿院士和石吉磊副研究員等人報(bào)道了以單晶富Ni LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂（S-NCM）正極為模型體系，闡明了表面性能的關(guān)鍵作用。通過控制正極表面的結(jié)構(gòu)和元素原子排列，作者構(gòu)建了具有更高模量和化學(xué)惰性的富Co表面和層狀尖晶石交織結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的單晶正極（RS-NCM）。

維尖晶石結(jié)構(gòu)域共享相同的立方緊密堆積（ccp）氧框架，在層狀結(jié)構(gòu)中相干地構(gòu)建，并作為鉚釘加固單晶中的長(zhǎng)程層狀板。表面還原Ni和富集Co可進(jìn)一步提高合金的剛度，減少副反應(yīng)。所設(shè)計(jì)的正極具有化學(xué)-機(jī)械耦合穩(wěn)定性，有助于提高正極的電化學(xué)性能和熱穩(wěn)定性。通過機(jī)械應(yīng)變耗散和化學(xué)侵蝕抑制，正極在1 C條件下150次循環(huán)后，即使在苛刻的60 ℃條件下，仍能保持82%的容量。該工作強(qiáng)調(diào)了內(nèi)在表面調(diào)控下力學(xué)穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性的耦合效應(yīng)，為實(shí)現(xiàn)先進(jìn)的層狀氧化物正極開辟了新的途徑。

圖1. S-NCM和RS-NCM的形貌表征

圖2. S-NCM和RS-NCM的結(jié)構(gòu)表征

圖3. S-NCM和RS-NCM的性能

圖4. S-NCM和RS-NCM的形貌和穩(wěn)定性

總之，作者通過表面原子排列設(shè)計(jì)，在模型單晶富Ni正極上實(shí)現(xiàn)了化學(xué)-機(jī)械耦合穩(wěn)定性。基于本征Ni-Co-Mn體系，表面原子進(jìn)行元素和結(jié)構(gòu)上的排列，形成了層狀-尖晶石交錯(cuò)結(jié)構(gòu)和表面濃度梯度，從而有效地提高了對(duì)應(yīng)力和副反應(yīng)的耐受性。改性后的正極具有良好的電化學(xué)性能，證明了其機(jī)械化學(xué)穩(wěn)定性。該工作揭示了表面性質(zhì)的關(guān)鍵作用，它密切聯(lián)系著層狀過渡金屬氧化物的機(jī)械和化學(xué)穩(wěn)定性，并強(qiáng)調(diào)了表面設(shè)計(jì)對(duì)原子排列的意義，未來應(yīng)探索更有針對(duì)性的策略。

Chemical-Mechanical Robustness of Single-Crystalline Ni-Rich Cathode Enabled by Surface Atomic Arrangement Control.Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202302170.

https://doi.org/10.1002/anie.202302170.

2、Adv. Mater.：自重構(gòu)雙層人工界面助力高電流密度準(zhǔn)固態(tài)LMBs

不可控的枝晶生長(zhǎng)和不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面一直是鋰金屬電池（LMBs）實(shí)際應(yīng)用中的難題?；诖?，中科院化學(xué)研究所郭玉國(guó)研究員和張娟博士等人報(bào)道了通過鋰（Li）金屬與四氟硼酸銀（AgBF₄）的表面反應(yīng)，證明了一種雙層人工界面相（LiF/LiBO-Ag）的合理設(shè)計(jì)。經(jīng)過化學(xué)改性后，Li金屬負(fù)極的表面最初由混雜的人工界面相組成。通過電化學(xué)過程，這種混合界面相自發(fā)地重新配置為兩層，包括電子絕緣的LiF/LiBO玻璃狀頂層和親Li的Li-Ag合金底層。在頂層，LiF作為電子阻擋屏蔽層，防止Li在人工界面相內(nèi)成核，而連續(xù)LiBO玻璃則支持Li⁺的快速擴(kuò)散同時(shí)，致密的高模量保形LiF/LiBO表層具有足夠的機(jī)械強(qiáng)度抑制Li枝晶在底層，親Li導(dǎo)電Li-Ag合金在降低LiF/LiBO層下的成核過電位和調(diào)節(jié)鍍鋰的作用。這種增強(qiáng)的雙分子層界面相可有效地防止枝晶生長(zhǎng)，抑制電解質(zhì)分解。

這種雙層LiF/LiBO-Ag間相改性Li負(fù)極（LiF/LiBO-Ag@Li，簡(jiǎn)稱LLA@Li）可以在20 mA cm^?2的超高電流密度和20 mAh cm^?2的面容量下均勻的沉積/溶解Li超過4500 h。此外，LLA@Li負(fù)極可成功地應(yīng)用于準(zhǔn)固態(tài)（QSS）LMBs，在8 mA cm^?2和8 mAh cm^?2下可穩(wěn)定地沉積/溶解Li超過5000 h。同時(shí)，LFP||LLA@Li和NCM811||LLA@Li全電池在液體和QSS電解質(zhì)中都表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。在實(shí)際應(yīng)用中，固態(tài)LMBs袋式電池表現(xiàn)出穩(wěn)定的室溫循環(huán)，在0.5 C下循環(huán)60次后容量保持率超過91%，在限制參數(shù)下成功實(shí)現(xiàn)了高能量密度袋式電池（10.75 Ah，448.7 Wh kg^?1）。這種精心設(shè)計(jì)的界面相為設(shè)計(jì)高穩(wěn)定界面相以實(shí)現(xiàn)高能量密度LMBs提供了新的指導(dǎo)。

圖1. LiF/LiBO-Ag@Li合成與表征

圖2. LLA@Li電池的性能與表征

圖3. LLA@Li電池的循環(huán)穩(wěn)定性

圖4. LLA@Li基對(duì)稱電池的性能

圖5. LLA@Li基袋式電池的性能

綜上，作者通過簡(jiǎn)單的策略開發(fā)了一種具有超快鋰離子導(dǎo)電性和優(yōu)異親石性的雙層LiF/LiBO-Ag人工界面相。LiF/LiBO玻璃層的異質(zhì)結(jié)構(gòu)保證了鋰離子的快速擴(kuò)散途徑和良好的電子絕緣，有助于消除高電流密度下濃極化引起的枝晶形成。底部的Li-Ag層提供了豐富的親鋰位點(diǎn)，以實(shí)現(xiàn)低過電位的均勻Li沉積。因此，使用LLA@Li負(fù)極的QSS對(duì)稱電池和QSS袋式電池具有優(yōu)異的性能。該策略為精心設(shè)計(jì)一種有效且持久的人工界面，以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定、高能量密度的LMBs提供了一個(gè)新的思路。

A Self-Reconfigured, Dual-Layered Artificial Interphase Towards High-Current-Density Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202300350.

https://doi.org/10.1002/adma.202300350.

3、Adv. Energy Mater.：功能性預(yù)鋰分離器助力可持續(xù)的高能LIBs

利用硅基負(fù)極材料制成的高能量鋰離子電池（LIBs），通常由于負(fù)極層面的機(jī)械故障導(dǎo)致循環(huán)壽命短，更重要的是，由于初始充電期間正極Li的不可逆消耗而導(dǎo)致電池層面的電化學(xué)故障。（電）化學(xué)預(yù)鋰（Li）化有望補(bǔ)償初始鋰的損失并提高電池的循環(huán)性能，但目前直接應(yīng)用于負(fù)極或正極的策略可能會(huì)導(dǎo)致安全問題和電極結(jié)構(gòu)退化，并且與電池的工業(yè)制造不太兼容。基于此，中科院化學(xué)研究所郭玉國(guó)研究員和辛森研究員等人報(bào)道了一種功能性分離器預(yù)鋰化（FSP），以補(bǔ)償負(fù)極Li損失，使高能量LIBs具有較長(zhǎng)的循環(huán)壽命。將抗螢石-LFO作為預(yù)鋰化劑支撐在分離器的一側(cè)，并附著在正極上，在初始形成過程中通過四-電子氧化還原反應(yīng)提供了701 mAh g^?1的大不可逆容量。NCM811||SiO_x/G全電池的可逆容量提高了40%，使3-Ah袋電池的電池級(jí)比能量穩(wěn)定在330 Wh kg^?1，可滿足電動(dòng)汽車的需求。

此外，功能分離器預(yù)鋰化與現(xiàn)有鋰電池生產(chǎn)工藝兼容，對(duì)電池形成和運(yùn)行無不良影響。預(yù)鋰化劑在分離器上的面積質(zhì)量負(fù)荷（面積容量）可調(diào)節(jié)，以精確匹配不同鋰離子負(fù)極的補(bǔ)鋰能力。特別是，帶電LFO支撐的功能分離器在超過2.8 vs. Li⁺/Li時(shí)幾乎沒有任何放電容量，因此它可以適應(yīng)各種正極-負(fù)極組合的使用。在較低的放電截止電壓下，隔板可恢復(fù)部分插鋰容量，防止局部過鋰化時(shí)在負(fù)極上形成枝晶。

圖1. 三種預(yù)篩選策略示意圖

圖2.所制備LFO的材料表征

圖3.功能性分離器的制備及理化性質(zhì)

圖4. LFO和LFO-FS的電化學(xué)性能

圖5. LFO-FS基全電池的示意圖和電化學(xué)性能

綜上，作者提出了一種由鋰化劑支撐的功能性分離器進(jìn)行預(yù)鋰化的新概念，即功能性分離器預(yù)鋰化（FSP），該概念高度適應(yīng)電極制備、電池制造和形成，并且能夠通過簡(jiǎn)單地調(diào)節(jié)電池電壓。FSP方法不僅補(bǔ)充正極Li的損失，而且重新吸收負(fù)極Li以抑制局部過鋰化和枝晶形成。通過使用功能分離器，將硅基負(fù)極和高Ni層狀氧化物正極配對(duì)的3-Ah鋰離子袋式電池顯示出超過330 Wh kg^?1的穩(wěn)定能量輸出，以及極大改善的循環(huán)性能。作者認(rèn)為該領(lǐng)域的更多努力將有助于創(chuàng)造一種安全、可持續(xù)的高能量可充電LIBs。

A Functional Prelithiation Separator Promises Sustainable High-Energy Lithium-Ion Batteries. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202300507.

https://doi.org/10.1002/aenm.202300507.

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